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賈達普大學(xué)Kalyan K. Chattopadhyay等--作為非揮發(fā)性電阻式開關(guān)裝置活性層的穿孔渦輪石墨烯
       利用單步熱解法,從天然廢料--死亡的九重葛苞片中合成了穿孔的渦輪層石墨烯(PTG)片,并首次用它建造了一個電阻開關(guān)(RS)存儲器件。在這里,由于石墨烯片的相鄰層之間的渦輪層堆疊,這些大面積的多層石墨烯片的邊緣是高度導(dǎo)電的。這些嵌入在絕緣聚合物基體內(nèi)的高導(dǎo)電PTG片可以作為電阻式開關(guān)存儲器件的活性層。這種混合結(jié)構(gòu)通過簡單的偏置電壓變化在兩個不同的電阻狀態(tài)之間顯示出非線性的電阻變化。陷阱輔助的空間電荷限制的傳導(dǎo)可以實現(xiàn)高電阻狀態(tài)(HRS),而低電阻狀態(tài)(LRS)是通過直接傳導(dǎo)實現(xiàn)的。為了獲得最佳性能的器件,已經(jīng)進行了一些優(yōu)化,如聚合物基質(zhì)的變化、PTG和聚合物濃度的變化、活性層厚度的變化和頂部電極面積的變化。性能最好的器件顯示了電流-電壓數(shù)據(jù)的可重復(fù)性(>200次),低功耗(SET電壓<1 V),高開/關(guān)比率(>104),長保留時間(>104 s),以及大量的耐久性循環(huán)(>103)。還對表現(xiàn)最好的器件進行了高寫-讀-擦-讀速度和柔性/彎曲循環(huán)測試,以考察其韌性。目前基于PTG的柔性RS存儲器件來自于生物廢料--死亡的九重葛苞片,可以為開發(fā)綠色電子產(chǎn)品提供重要的一步。
 
圖1. ReRAM器件的合成和制造過程。(a, b)PTG的合成協(xié)議;(c)使用PTG嵌入PVP作為活性層的器件的制造。
 
圖2. 合成的PTG的基本特征(a-c)HRTEM分析;(d,e)分別對D和G波段以及2D波段進行拉曼分析;(f)XRD顯示渦輪化;(g-i)分別對C 1s、O 1s和N 1s進行XPS光譜及其解旋。
 
圖3. 制造的器件的基本I-V特性和穩(wěn)定性測試。(a) 基于Al/PTG@PVP/ITO的RS存儲器件的示意圖和真實照片(插圖)。(b) 該器件在不同CC下的典型不對稱I-V行為。(c) 在不同電壓下,不同CC的電流開/關(guān)比率。(d) 分別為7、15、30和45毫克的四種不同濃度PVP的器件的典型I-V特性。(e) 不同PVP濃度的器件在三個CC窗口下的電流開/關(guān)比率。(f) 對于三個讀取電壓0.25、0.5和0.75 V,具有不同PTG濃度的器件的電流開/關(guān)比。(g)200個連續(xù)電壓掃描周期的最佳器件的磁滯I–V數(shù)據(jù)。(h) 性能最佳的器件獲得的保持時間>104 s。(i)使用−2.0 V的脈沖條件獲得的耐久循環(huán)>103,“寫入”操作為100μs,“擦除”操作為+2.0 V,100μs。讀取電壓在所有循環(huán)中都設(shè)置在低偏置電壓(|0.5 V|),并且穩(wěn)定的ON/OFF電阻比保持在104Ω以上。
 
圖4. 電阻狀態(tài)和彎曲測試的統(tǒng)計分布。(a) 在1kHz到1MHz的不同寫入和擦除速度下記錄的電阻狀態(tài)。(b) 在0.1 mV/s到0.5 V/s的不同掃描速度下,從固定讀取電壓(-0.5 V)的I-V曲線中得到的LRS和HRS變化。(c, d) 分別是十個不同器件(器件對器件)和單個器件的多個周期(周期對周期)的電阻值的統(tǒng)計分布。(e) 彎曲測試期間的LRS和HRS電阻超過100個彎曲周期,一個彎曲周期的示意圖(插圖)。(f) 器件在100個彎曲周期之前和之后的半對數(shù)I-V曲線。
 
圖5. 不同活性層厚度、頂部電極面積和不同聚合物的I-V特性和電阻狀態(tài)的變化。(a) 具有不同活性層厚度的器件示意圖。(b) 具有不同活性層厚度(500、300、100和50納米)的存儲單元在10μA的CC下的典型I-V特性。(c) 不同活性層厚度的HRS和LRS電阻。(d) 具有不同面積的頂部電極的器件示意圖;(e) 具有四個不同面積頂部電極的存儲單元的典型I-V特性。(f) 不同面積的頂部電極的HRS和LRS電阻。(g-i) 3種不同的聚合物,PVP、PMMA和PVA的電流-電壓特性,以及它們各自的能帶圖。
 
圖6. ReRAM器件在不同電壓區(qū)域的電流傳導(dǎo)機制。(a)示意圖展示了無偏壓器件(ITO/PTG@PVP/Al)的能帶圖,(b)圖3g中常見的I-V曲線之一,它顯示了同一器件的重復(fù)I-V曲線。(c) 區(qū)域A顯示在對數(shù)表現(xiàn)中;從數(shù)據(jù)的線性擬合中,發(fā)現(xiàn)斜率為2.0,這是由于陷阱輔助的空間電荷限制電流傳導(dǎo)(SCLC)。(d) 一旦器件處于LRS狀態(tài),如果我們降低電壓,在陷阱電子存在的情況下,新注入的電子會直接傳導(dǎo),這可以在面板b的B區(qū)直觀地看到。插圖顯示了直接導(dǎo)通方法的示意圖。數(shù)據(jù)的斜率被發(fā)現(xiàn)為1.0,這進一步證實了在這個過程中,傳導(dǎo)機制是直接的或歐姆的。 (e) 隨著正電壓的增加,電子的填充不會像負偏壓那樣發(fā)生。面板b中的區(qū)域C強烈表明了這一點。很少的電子可以通過隧穿穿過勢壘,而在施加正向偏壓時,只有非常少的電子被通過。擬合曲線中的高斜率值支持陷阱輔助的SCLC類型的傳導(dǎo)。

 
圖7. PTG的CAFM分析。(a, b) PTG片的典型AFM圖像,顯示了片的穿孔。PTG的平均高度是80-120納米,線狀圖清楚地顯示了PTG片內(nèi)部存在穿孔,PTG的濃度在邊緣,(c-g)CAFM研究,已經(jīng)使用接觸模式完成,尖端連接到地面,偏置電壓被施加到樣品上。c-f板塊顯示了電流圖,g板塊顯示了在不同的外加偏壓(0.5到3V)下電流變化的相應(yīng)線型。
  
      相關(guān)研究成果由賈達普大學(xué)Kalyan K. Chattopadhyay等人2023年發(fā)表在ACS Applied Electronic Materials  (https://doi.org/10.1021/acsaelm.3c00037)上。原文:Perforated Turbostratic Graphene As Active Layer in a Nonvolatile Resistive Switching Memory Device。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
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