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中國科學院固體物理研究所、中國科學技術大學化學系、中國科學院合肥物質科學研究院光伏與節能材料重點實驗室Liqing Chen等--調控石墨烯電導率的一般方法
       石墨烯的導電性是決定其應用的最重要因素之一,盡管其具有優異的電子遷移率,但受其低載流子密度的限制,其導電性遠低于包括銅在內的傳統良導體。在這項工作中,提出了一種提高石墨烯導電性的一般方法,即將富含自由電子的Cu NPs引入晶體化良好的激光誘導石墨烯(LIG)中。采用激光感應法制備了平均直徑為10 nm、Cu NPs分布均勻的LIG/Cu復合薄膜。值得一提的是,與Cu NPs復合的多孔石墨烯的電導率提高到0.37 × 107 S m-1,是純LIG的3000倍。為了弄清這一顯著現象的機理,利用X-射線吸收精細結構(XAFS)光譜對Cu -石墨烯界面的精細結構進行了表征,并在此基礎上進一步采用密度函數理論(DFT)計算揭示界面結構對導電性能的影響。結果表明,具有表面氧化態(Cu2+)的Cu NPs最有利于與石墨烯形成穩定的鍵,有利于電子從Cu轉移到石墨烯。因此,在石墨烯薄膜中同時實現了高載流子密度和遷移率,最終導致電導率顯著增強。研究結果對石墨烯的電導率調控具有重要意義。
 
圖1. (a)制備LIG/Cu的合成方案。(b) Cu NPs向石墨烯的電子轉移示意圖。
 
圖2. (a)不同銅負載樣品的電導率。(b)不同樣品載流子遷移率和密度的霍爾效應測量。
 
圖3. (a) LIG/Cu的光學照片。(b) LIG/Cu的SEM俯視圖。(c) LIG/Cu的TEM圖像。(d) LIG/Cu的高分辨率TEM圖像。
 
圖4. (a)不同樣品的拉曼光譜、(c) XRD光譜和(d) XPS光譜。(b)不同樣品的D峰與G峰強度比(ID/IG)和2D峰與G峰強度比(I2D/IG)。(e) Cu 2p峰和(f) Cu LMM峰的高分辨率XPS光譜。
 
圖5. (a) Cu箔、Cu2O、CuO和LIG/Cu-0.4樣品的K-edge歸一化XANES光譜比較。(b)Cu箔、Cu2O、CuO和LIG/Cu-0.4樣品經過傅里葉變換后的Cu K-edge (R空間,k3)的EXAFS譜。(c) LIG/Cu-0.4樣品的Cu K-edge EXAFS光譜(R空間,k3加權)和相應的擬合曲線。
 
圖6. (a) M1, (b) M2, (c) M3的電荷密度差圖。
 
圖7. (a) M1, (b) M2, (e) M3中Cu, C原子的分波態密度(PDOS)比較。Cu l和Cu 2分別表示次外層和最外層的Cu原子。C1和C2表示第一近鄰和第二近鄰的C原子。

相關研究成果由中國科學院固體物理研究所、中國科學技術大學化學系、中國科學院合肥物質科學研究院光伏與節能材料重點實驗室Liqing Chen等人于2023年發表在Chemical Engineering Journal (https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.142139 )上。原文:A general way to manipulate electrical conductivity of graphene。

轉自《石墨烯研究》公眾號
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