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西北工業大學Keyu Xie課--生長的卷曲石墨烯提升硬碳負極儲鈉能力
        受益于獨特的有序度和局部微觀結構特征,硬碳(HC)被認為是鈉離子電池(SIB)最有前途的負極。不幸的是,較低的初始庫侖效率(ICE)和有限的可逆容量嚴重阻礙了其廣泛應用。在這里,通過低壓CVD方法在硬碳表面原位生長出由外延生長的卷曲石墨烯組成的改性層。表面的卷曲石墨烯不僅提高了硬碳的電子/離子導電性,而且還有效地屏蔽了其表面缺陷,增強了其庫倫效率。由于卷曲石墨烯(CG)的自發卷曲結構特征,形成的微孔(≤2 nm)提供了額外的活性位點,增加了其比容量。當用作鈉離子電池的負極時,HC/CG復合材料顯示出358 mAh·g-1的高可逆容量和88.6%的首次庫倫效率,5 A·g-1大電流放電條件下仍獲得145.8 mAh·g-1比容量,1A·g-1下循環1000次后仍具有88.6%的容量保持率,表明其具有優異的倍率性能和循環穩定性。這項工作為硬碳負極提供了一種簡單有效的表面局域缺陷/微結構調控策略,并加深了對低壓平臺區Na+儲存行為的理解,特別通過形成準金屬團簇作為儲鈉行為的孔隙填充機制。

 
Figure 1. (a)卷曲石墨烯的生長機制示意圖。(b-e)卷曲石墨烯在不同生長階段的 TEM 圖像。

 
Fig 2. (a-d)HC和HC-G1.5樣品的TEM和HRTEM圖像。(e) 各樣品的N2等溫吸脫附曲線。(f)通過BJH方法檢測的樣品孔徑分布。(g)HC-G1.5的SAXS曲線擬合信息。

 
Fig 3. (a)HC和HC-G1.5的拉曼分峰信息。(b)HC和HC-G1.5的XPS圖譜。(c)HC,HC-G1,HC-G1.5,HC-G3和HC-G5的首圈充放電曲線。(d,e)HC和HC-G1.5循環前后的EIS譜。

 
Fig 4. (a)HC和HC-G1.5在1 C下的循環曲線。(b)不同樣品的倍率性能對比。(c,d)HC和HC-G1.5在不同電流密度下的充放電曲線。(e,f)不同電流密度下HC和HC-G1.5在各電位區間下的容量分布。

 
Fig 5(a,b)HC和HC-G1.5的CV曲線。(c,d)CV曲線中log (ip) 對log (υ) 的線性擬合。(e,f)HC和HC-G1.5在1mV s-1下的贗電容貢獻細節圖。(g,h)不同掃描速下的贗電容貢獻百分比。(i)由GITT測試得到的不同電位下的鈉離子擴散系數。
       
Fig 6. (a)HC-G1.5在不同放電點位下的XPS Na 1s圖譜。(b)HC和HC-G1.5在嵌鈉態下不同深度的XPS Na 1s圖譜。(c)HC和HC-G1.5在不同放電電位下的Raman圖譜。(d)HC-G1.5||NLNMO全電池的倍率性能。(e)HC-G1.5||NLNMO在0.2 C下的循環曲線。(f)與其他工作的比較。(g)鈉離子在微孔中形成準金屬團簇的示意圖。
 
      相關研究工作由西北工業大學Keyu Xie課題組于2023年在線發表在《Nano Research》期刊上,原文:Growing curly graphene layer boosts hard carbon with superior sodium-ion storage。

轉自《石墨烯研究》公眾號
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