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曼徹斯特大學(xué)Roman V. Gorbachev和Vladimir I. Fal’ko,華威大學(xué)Neil R. Wilson 以及英國(guó)科學(xué)部Cephise Cacho 等--少層孿晶石墨烯的ARPES特征
在扭曲的石墨烯層中觀察到了各種涌現(xiàn)的相關(guān)電子現(xiàn)象。據(jù)報(bào)道,許多電子結(jié)構(gòu)預(yù)測(cè)都在探索這一新領(lǐng)域,但很少有動(dòng)量分辨電子結(jié)構(gòu)測(cè)量來(lái)測(cè)試它們。我們使用角度分辨光電發(fā)射光譜研究了扭曲雙層、單層對(duì)雙層和雙雙層石墨烯(tDBG)的扭曲相關(guān)(1°<θ<8°)能帶結(jié)構(gòu)。采用混合k·p模型對(duì)層間耦合進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)與理論的直接比較。在扭曲角、堆疊幾何結(jié)構(gòu)和背柵電壓之間發(fā)現(xiàn)了定量一致性,驗(yàn)證了模型并揭示了扭曲石墨烯中的場(chǎng)致間隙。然而,對(duì)于θ=1.5±0.2°的tDBG,在接近魔角θ=1.3°的情況下,在費(fèi)米能級(jí)附近發(fā)現(xiàn)了一個(gè)平坦帶,測(cè)量帶寬Ew=31±5meV。對(duì)平帶和下一個(gè)價(jià)帶之間的間隙的分析顯示,實(shí)驗(yàn)(Δh=46±5meV)和理論(Δh=5meV)之間存在偏差,表明該區(qū)域的晶格弛豫。
 
圖1.tMBG的模擬和測(cè)量ARPES光譜的比較。(a)扭曲的石墨烯異質(zhì)結(jié)構(gòu)和(b)扭曲石墨烯布里淵區(qū)和相應(yīng)的莫爾布里淵區(qū)(mBZ)的示意圖。(c) 使用混合k·p模型計(jì)算θ=3.4°時(shí)tMBG的能帶結(jié)構(gòu)。(d) 多層石墨烯的光電發(fā)射過(guò)程示意圖。來(lái)自較深層的光電子由于材料中的散射而衰減。(e) θ=3.4°時(shí)tMBG的模擬和(f)實(shí)驗(yàn)ARPES光譜。左側(cè)面板顯示沿κ1截取的能量-動(dòng)量切割→ κ2方向如b所示,其中κ1對(duì)應(yīng)于上層。面板i-iv是E–EF=(i)−100 meV、(ii)−200 meV、、(iii)−500 meV和(iv)−800 meV時(shí)的恒定能量圖,如(c)中的水平面所示。所有比例尺均為0.1Å-1
 
圖2:ARPES能量-動(dòng)量譜的扭曲角和層數(shù)依賴性。(a–c)分別用層間和層內(nèi)耦合參數(shù)標(biāo)記的tBG、tMBG和tDBG的示意圖。(d–f)實(shí)驗(yàn)ARPES能量動(dòng)量在κ1–κ2方向上分別以2個(gè)扭轉(zhuǎn)角對(duì)tBG、tMBG和tDBG進(jìn)行切割。(g–i)分別為tBG、tMBG和tDBG的雜交間隙大小與扭曲角的關(guān)系圖。實(shí)線對(duì)應(yīng)于從模擬光譜中提取的數(shù)據(jù),數(shù)據(jù)指向來(lái)自實(shí)驗(yàn)光譜的數(shù)據(jù)。插圖顯示了相應(yīng)層幾何結(jié)構(gòu)在θ=3.4°時(shí)的模擬ARPES光譜,并標(biāo)記了雜交間隙。所有比例尺均為0.1Å-1。(e)中的第一個(gè)面板來(lái)自雙層石墨烯上的單層,第二個(gè)面板來(lái)自單層石墨烯上雙層。

 
圖3.1.5°tDBG中的平帶色散。(a–c)能量-動(dòng)量切割(左)沿著(d)中的黑色虛線和相應(yīng)的能帶色散(右)。黑線對(duì)應(yīng)于通過(guò)擬合EDC從實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)中提取的峰值位置,紅線對(duì)應(yīng)于預(yù)測(cè)的電子結(jié)構(gòu)。(d) 在E–EF=−30 meV時(shí)的ARPES恒定能量圖,mBZs覆蓋在紅色中。(E)平坦帶的能量繪制在kx–ky平面上,mBZ覆蓋在紅色。所有比例尺均為0.05Å-1
 
圖4. tMBG的靜電門(mén)控。(a)ARPES能量-動(dòng)量切割3.4±0.1°tMBG,沿κ1–κ2方向在標(biāo)記的柵極電壓下截取。(b)3.4°tMBG在不同背柵電壓下的模擬ARPES光譜,如圖所示。所有比例尺均為0.1Å-1
 
圖5. 在26nm hBN上3.4°tMBG的能帶結(jié)構(gòu)變化和VG摻雜的分析。(a) tMBG在不同VG下費(fèi)米能級(jí)附近的能帶結(jié)構(gòu)。標(biāo)簽顯示了狄拉克點(diǎn)(ED)、雙層間隙大小(Δ)和雜化間隙大小(δ)。比例尺為0.1Å-1。(b,c)對(duì)于單層(黑色)和雙層(藍(lán)色)狄拉克錐,狄拉克點(diǎn)能量ED和載流子密度n分別作為VG的函數(shù)。(d) 雙層狄拉克點(diǎn)的能隙Δ是VG的函數(shù)。插圖顯示了作為VG函數(shù)的雜交間隙,紅色的δ1和藍(lán)色的δ2。數(shù)據(jù)點(diǎn)是從ARPES數(shù)據(jù)中提取的實(shí)驗(yàn)值,而實(shí)線是從模擬中提取的。
 
       相關(guān)研究成果由曼徹斯特大學(xué)Roman V. Gorbachev和Vladimir I. Fal’ko,華威大學(xué)Neil R. Wilson 以及英國(guó)科學(xué)部Cephise Cacho 等人2023年發(fā)表在Nano Letter(https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c01173)上。原文:ARPES Signatures of Few-Layer Twistronic Graphenes。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
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