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哈爾濱理工大學材料科學與化學工程學院Huiyuan Ma等--在二茂鐵功能化的超薄層狀Ti3C2Tx MXene框架上原位生長鈷普魯士藍納米球用于黃嘌呤的高效檢測
       通過在二茂鐵修飾的Ti3C2Tx MXene (Fc-Ti3C2Tx)上原位生長cofe -普魯士藍類似物(CoFe-PBA),提出了一種新穎的黃嘌呤捕獲電化學傳感器,命名為CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx。在該傳感器中,引入了獨特的薄層結構Ti3C2Tx MXene作為層間間隔,以容納二茂鐵和CoFe-PBA,防止了MXene和CoFe-PBA的重新堆積,同時獲得了更高的電導率。掃描電鏡和透射電鏡觀察到CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx具有豐富的雜原子功能化多層結構,因此具有更快的電子傳遞速率和更大的電化學活性表面積。此外,該傳感器使用差分脈沖伏安計(DPV)進行了研究,實現了超電化學傳感性能的黃嘌呤檢測,具有相當寬的線性范圍(3×10- 8到1.007×10-3 M),顯著的低檢測限(0.002 μM)和優越的穩定性。實際樣品分析的回收率在可接受范圍內,證明了該電化學傳感器在實際應用中的可行性。

 
圖1. 該流程圖描繪了CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx的構建過程。
 
圖2. (a)-(c) Ti3C2Tx MXene、CoFe-PBA和CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx的SEM。(d)-(h) C、Ti、Co、Fe的映射圖像和CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx的EDS。CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx的(j)-(l) TEM/HRTEM圖像。

 
圖3. (a) Fc, Ti3C2Tx MXene, Fc-Ti3C2Tx MXene, CoFe-PBA和CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx的UV (b)和FT-IR光譜。

 
圖4. (a) Ti3C2Tx MXene、Fc-Ti3C2Tx MXene、CoFe-PBA和CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx的XRD圖和(b) XPS測量譜。(c)-(h) CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx中Ti 2p、c1s、O 1s、F 1s、Fe 2p和Co 2p的XPS光譜。

 
圖5. (a)裸電極、CoFe-PBA、Ti3C2Tx MXene、Fc-Ti3C2Tx MXene和CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx在pH = 6.0 PBS (0.1 M)條件下的DPV曲線。(b) CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx在pH = 6.0 PBS (0.1 M)條件下的DPV曲線,黃嘌呤的濃度范圍為100 ~ 600 μM。(c)響應電流與黃嘌呤濃度在100 ~ 600 μM范圍內呈線性關系。

 
圖6. (a)含500 μM黃嘌呤的CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx納米復合物與PBS在不同pH (4.0 ~ 10.0, 0.1 M)下的DPVs。(b)在CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx發現黃嘌呤過程中,外加電壓和電流對緩沖液pH的影響。

 
圖7. (a) CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx ' CV曲線在KCl (0.1 M)和[Fe(CN)6]3−/4−(5 mM)溶液中,掃描速率在20 mV/s和110 mV/s之間。(b)峰值電流與掃描速率的平方根(v1/2)線性回歸。(c) CoFe-PBA、Ti3C2Tx MXene、Fe-Ti3C2Tx MXene和CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx在KCl和[Fe(CN)6]3−/4−溶液(0.1 M)中100 mV/s的CV曲線。(d) CoFe-PBA、Ti3C2Tx MXene、Fc-Ti3C2Tx MXene和CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx的EIS曲線。

 
圖8. 黃嘌呤反應可能的電化學響應。

 
圖9. 在PBS (pH = 6.0, 0.1 M)中,在10 ~ 60 mV/s的不同掃描速率下,CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx對60 μM黃嘌呤的CV曲線。

 
圖10 CoFe-PHA/Fc-Ti3C2Tx在pH = 6.0 PBS (0.1 M)下含有(a) 50 μM黃嘌呤和(b)不同濃度黃嘌呤的DPV曲線。


圖11 (a) CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx傳感器對500 μM黃嘌呤的重復性曲線重復5次。(b) 5個等效CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx傳感器對500 μM黃嘌呤的重復性測量曲線。(c)在pH為6.0的PBS溶液中持續掃描12 h后,含有500 μM黃嘌呤的CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx的i-t曲線。

 
圖12 (a) CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx納米復合物在含有不同濃度黃嘌呤的0.1 M PBS (pH = 6.0)中的DPV曲線。(b)響應電流對不同濃度黃嘌呤的校準圖。
 
      相關科研成果由哈爾濱理工大學材料科學與化學工程學院Huiyuan Ma等于2023年發表在Chemical Engineering Journal(https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.143866)上。原文:In situ growth of CoFe-Prussian blue analog nanospheres on ferrocene-func‐tionalized ultrathin layered Ti3C2Tx MXene frameworks for efficient detection of xanthine。

轉自《石墨烯研究》公眾號
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