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吉林大學(xué)物理學(xué)院Xing Meng等--主動(dòng)學(xué)習(xí)電位分子動(dòng)力學(xué)模擬揭示MXenes在水溶液中的氧化行為
       MXenes是一種二維材料,在各個(gè)領(lǐng)域都具有巨大的應(yīng)用潛力。然而,MXenes在潮濕環(huán)境中的降解已成為其實(shí)際應(yīng)用的主要障礙。在這里,我們將深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和一種主動(dòng)學(xué)習(xí)方案相結(jié)合,以從頭算的精度和較低的成本開(kāi)發(fā)一種用于水性MXene系統(tǒng)的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)潛能(NNP)。首次在納秒時(shí)間尺度上系統(tǒng)地研究了超大MXenes水溶液的氧化行為。MXenes的氧化過(guò)程清晰地顯示在原子水平上。游離的質(zhì)子和氧化物極大地抑制了后續(xù)的氧化反應(yīng),導(dǎo)致MXenes的氧化程度隨時(shí)間呈指數(shù)衰減,這與實(shí)驗(yàn)測(cè)得的MXenes氧化速率一致。重要的是,這一計(jì)算研究代表了對(duì)超大尺寸MXene水溶液中氧化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)過(guò)程的首次探索。這一重大突破為未來(lái)開(kāi)發(fā)控制MXenes穩(wěn)定性的有效保護(hù)策略開(kāi)辟了一條有希望的途徑。此外,所開(kāi)發(fā)的NNP在添加了新的數(shù)據(jù)后,可用于復(fù)雜MXene水溶液體系的其他應(yīng)用。
 
圖1. V2CO2-H2O系統(tǒng)的迭代并發(fā)主動(dòng)學(xué)習(xí)方案概述。
 
圖2. 使用(a) 10H2O、(b) 20H2O和(c) 30H2O的V2CO2-H2O系統(tǒng)的AlpMD快照。(d)釩氧化物的局部放大。
 
圖3. (a) V2CO2-H2O系統(tǒng)中的氧化過(guò)程。(b)過(guò)渡態(tài)結(jié)構(gòu)。(c)相關(guān)原子之間鍵長(zhǎng)的變化。(d) DFT和AlpMD計(jì)算的氧化過(guò)渡態(tài)能量的比較。
 
圖4. (a)釩氧化物的數(shù)量和(b) 1000 H2O、2000 H2O和3000 H2O系統(tǒng)的(V-O)平均距離與模擬時(shí)間的比較。(c)水合氫離子在水中的典型配位環(huán)境。(d) OA、OB、OC和OD之間的O0和Ox變化。
 
圖5. (a)釩氧化物中V原子的位置(深藍(lán)色原子)。(b)兩個(gè)水分子的氧化釩。(c) (V-O)平均距離和(d)受保護(hù)和穩(wěn)定的釩原子物理吸附水的概率。
 
      相關(guān)科研成果由吉林大學(xué)物理學(xué)院Xing Meng等人于2023年發(fā)表在Angewandte Chemie International Edition(DOI:10.1002/anie.202304205)上。原文:Unraveling Oxidation Behaviors of MXenes in Aqueous Systems by Active Learning Potential Molecular Dynamics Simulation。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
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