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北京航空航天大學Yan Li和華北電力大學Meicheng Li課題組--高Zeta電位MXene石墨炔異質結加速金屬鋰負極界面電荷轉移
       鋰 (Li) 金屬負極是鋰基電池的重要組成部分,被認為是實現高能量密度鋰電池的最佳競爭者。然而,枝晶的發展和其他相關問題嚴重阻礙了它們的實際應用。研究人員采用靜電自組裝方法制備高Zeta電位的Ti3C2Tx-graphdiyne異質結(MXene-graphdiyne)材料,以加速鋰沉積過程中的界面電荷轉移。MXene-graphdiyne異質結具有高Zeta電勢(-90 mV),通過克服擴散受限電流,促進了鋰在其表面上的快速和均勻成核。此外,COMSOL Multiphysics模擬表明,MXene-graphdiyne異質結的高Zeta電勢可以大幅減小鋰離子濃度梯度,均勻化電場。密度泛函理論(DFT)計算還證明,鋰原子在MXene-graphdiyne異質結構上的吸附能為3.4 eV。因此,在0.05 mA cm−2條件下,MXene-graphdiyne展示了低過電勢(12.4 mV)。此外,MXene-graphdiyne-Li負極在對稱電池中展示了長達1400小時的超長循環壽命和高達8 mA cm−2的倍率性能。當與LiFeO4正極組合時,由MXene-graphdiyne-Li負極組成的全電池在5 C條件下循環300次,表現出穩定的循環性能。
 
Fig 1.a) MXene-graphdiyne 和 b) 純銅箔的鋰電鍍行為示意圖。具有高 zeta 電位的 MXene-graphdiyne 層加速了界面電荷轉移,導致均勻的 Li 沉積。
 
Fig 2. a) MXene-graphdiyne 異質結構層的制造過程示意圖。b) MXene-graphdiyne 異質結構層的 HRTEM 圖像。c)分別為 MXene-graphdiyne 異質結構和 MXene 層的拉曼光譜。d) MXene-石墨二炔異質結構層的高分辨率 C1s XPS 光譜。e)MXene-graphdiyne電荷密度差異的側視圖和俯視圖。青色和黃色區域分別表示電子耗盡和積累。MXene-graphdiyne 層的電子局域功能表明在 MXene-graphdiyne超晶胞的界面處 graphdiyne 和 MXene 之間存在化學鍵合. f) MXene-graphdiyne 層、MXene 和 graphdiyne 的態密度 (DOS) 圖像,分別反映了與 MXene 和 graphdiyne 相比,MXene-graphdiyne 在費米能級附近具有更高的密度態。
 
Fig 3. a) MXene-graphdiyne 層、MXene 層和 graphdiyne納米片在 DOL/DME(1:1 體積)和 1.0% LiNO3中的 1 M LiTFSI 中的 Zeta 電位。b)分別在 MXene-graphdiyne 層、MXene 層和 Cu 箔上的 Li 成核過電位曲線。c) 鋰原子在 MXene-graphdiyne 層、MXene 層和 graphdiyne 納米片上的計算吸附能。d) 吸收在 MXene-graphdiyne 異質結構層上的 Li 原子的變形電荷密度。COMSOL Multiphysics 模擬 e) MXene-graphdiyne 和 f) Cu 箔陽極在初始 Li 沉積過程中的電場分布。
 
Fig 4. A) 分別在 1.0 mA cm-2和 1.0 mAh cm-2下使用 MXene-graphdiyne-Li、MXene-Li、graphdiyne-Li 和 Cu-Li 陽極的對稱電池的循環特性。b) MXene-graphdiyne-Li、MXene-Li、graphdiyne-Li 和 Cu-Li 陽極對稱電池的倍率性能,電流密度從 0.5 到 8 mA cm-2不等。c) MXene-graphdiyne-Li 在 0 到 40℃的不同溫度下的 EIS 光譜。d) SEI和 e) MXene-graphdiyne 和 Cu 箔表面的電荷轉移反應的活化能 ( Ea ) 。
 
Fig 5. a) MXene-graphdiyne-Li//LFP、MXene-Li//LFP、graphdiyne-Li//LFP 和 Cu-Li//LFP 全電池在 0.5C 下的充放電電壓曲線。b) MXene-graphdiyne-Li//LFP、MXene-Li//LFP、graphdiyne-Li//LFP 和 Cu-Li//LFP 在 0.2 至 5.0C 的不同倍率下的倍率性能。c) 循環性能和庫侖效率5.0C 下的 MXene-graphdiyne-Li//LFP、MXene-Li//LFP、graphdiyne-Li//LFP 和 Cu-Li//LFP 全電池。d)通過 XPS 深度分析,從表面到深度(~50 nm)的 MXene-graphdiyne-Li 中 Li、F、O、C 和 N 的元素組成,表明 F 含量增加到近 28%整個陽極表面。e) 通過 XPS 深度剖析在 Cu-Li 中從表面到深度(~50 nm)的 Li、F、O、C 和 N 的元素組成。f) F1s 的高分辨率 XPS,表明大部分 F 以 LiF 的形式存在,約占 SEI層的 81%。
 
       相關研究工作由北京航空航天大學Yan Li和華北電力大學Meicheng Li課題組于2023年聯合發表在《Chemical Engineering Journal》期刊上,原文:High-zeta-potential accelerates interface charge transfer in lithium anodes via MXene-graphdiyne heterojunction layers。

轉自《石墨烯研究》公眾號
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