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格奧爾格·奧古斯特哥廷根大學Herre Jelger Risselada等--純石墨烯在辛醇-水界面上充當“熵表面活性劑”
       氧化石墨烯(GO)已被證明是一種納米材料,由于其極性氧基團,能夠降低油水界面的界面張力,從而發揮表面活性劑的作用。然而,純石墨烯片的表面活性劑行為─因為在實驗裝置中防止邊緣氧化是不重要的─盡管近年來石墨烯領域取得了重大進展,但它仍然是石墨烯研究中尚未解決的問題。在這里,進行原子和粗粒度模擬來證明─驚人地─即使是僅由疏水碳原子組成的原始石墨烯,也會被辛醇-水界面吸引,從而使其表面張力降低2.3 kBT/nm2或約10 mN/m。有趣的是,自由能最小值的位置并不精確地位于油水界面本身,而是埋在辛醇相中約兩個辛醇層,距離水相約0.9 nm。我們證明,觀察到的表面活性劑行為純粹是由熵驅動的,可歸因于辛醇分子在游離辛醇-水界面上不利的類脂結構。本質上,石墨烯增強了辛醇在水界面上固有的類脂行為,而不是直接作為表面活性劑。重要的是,石墨烯在辛醇-水系統的相應Martini粗粒度模擬中沒有表現出類似表面活性劑的行為,因為自由液-液界面在較低的粗粒度分辨率下失去了基本結構。然而,在較長醇(如十二烷-1-醇和十六烷-1-醇)的粗粒度模擬中恢復了類似的表面活性劑行為。在不同模型分辨率下觀察到的差異使我們能夠構建石墨烯在辛醇-水界面上的表面活性劑行為的綜合模型。這里獲得的見解可能有助于石墨烯在納米技術的許多領域得到更廣泛的利用。此外,由于藥物的辛醇-水分配系數是合理藥物發現中的一個關鍵物理化學參數,本研究還認為,這里所示的平面分子的熵表面活性劑行為的普遍性在藥物設計和開發領域值得特別關注。
 
圖1. 模擬設置和反應坐標。(a) 沿著建模反應坐標的原子模擬快照(側視圖):我們有效地模擬了石墨烯逐漸接近辛醇-水界面的場景。左邊和中間的快照分別顯示了與辛醇-水的界面距離為0和1.7 nm的系統,而右邊的快照表示相應的對稱場景,即界面距離為4 nm。(b) 表面張力是與辛醇-水界面距離的函數。
 
圖2:自由能最小值的起源。(a) 具有最小表面張力的系統的模擬快照。(b) 具有最小表面張力的系統中的質量密度分布。箭頭表示局部辛醇密度的損耗。(c) 計算了12個不同辛醇層的構象(藍色)和旋轉熵(紅色)。相對于遠端游離辛醇-水界面的熵(z=0至1 nm),石墨烯(黃板)顯著增加了附近辛醇-水接口(z=6至7 nm)的熵。(d) 辛醇分子的二階取向參數與最小表面張力結構有關。通過自舉獲得的誤差條與數據點具有相同的數量級。
 
圖3.模擬接近醇-水界面的石墨烯片的粗粒度模擬。(a) 對于各種CG模型,表面張力(ST)和焓(EN)是離界面距離的函數。(b) 與自由能最小值相對應的粗粒度系統的模擬快照。插圖表示在模擬中觀察到的三個不同層的相應堆疊。(c) 以分子長度(端到端距離)表示的自由能最小值處堆疊的醇層的總厚度。AA點→ CG是一個重建點,用于直接比較粗粒度模擬和原子模擬中的端到端距離。(d) 各種CG模型的二階定向參數。雙位點CG模型(橙色)在液-液界面附近(z=9和z=17nm)顯示出有序性降低,但在石墨烯附近(z=13.5nm)沒有。
 
       相關研究成果由格奧爾格·奧古斯特哥廷根大學Herre Jelger Risselada等人2022年發表在ACS Nano (https://doi.org/10.1021/acsnano.3c02107)上。原文:Pure Graphene Acts as an “Entropic Surfactant” at the Octanol–Water Interface。

轉自《石墨烯研究》公眾號
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