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愛荷華州立大學(xué)Jonathan C. Claussen和Carmen L. Gomes等--納米鉑修飾石墨烯用于唾液電化學(xué)分析
       基于唾液的傳感器在醫(yī)學(xué)診斷和運(yùn)動(dòng)醫(yī)學(xué)中變得越來越重要,因?yàn)樵谝后w中發(fā)現(xiàn)了大量生物醫(yī)學(xué)相關(guān)的分析物,并且傳感方案具有固有的非侵入性。唾液乳酸和鉀已被證明是監(jiān)測疲勞、水合作用和整體健康的關(guān)鍵指標(biāo),經(jīng)常監(jiān)測對(duì)預(yù)防性治療策略至關(guān)重要。低成本測試條傳感器結(jié)合唾液拭子采樣可以實(shí)現(xiàn)這種頻繁的監(jiān)測,為此,本研究開發(fā)了使用激光誘導(dǎo)石墨烯(LIG)的乳酸安培和庫倫鉀測試條傳感器,這是一種低成本可擴(kuò)展的石墨烯傳感器開發(fā)制造方法。為了提高傳感器的靈敏度,采用簡單的化學(xué)沉積方法將鉑納米顆粒(nPt)沉積在LIG表面。隨后,使用含有乳酸氧化酶的氧化還原介質(zhì)進(jìn)行乳酸感應(yīng),而使用基于聚合物的離子選擇膜進(jìn)行鉀感應(yīng)。乳酸傳感器靈敏度為33.3±0.9 μA mM - 1 cm-2,檢出限(LOD)為0.10±0.06 mM;鉀傳感器靈敏度為168.2 μC dec-1,信噪比(S/N)為193.3±56.2。兩種傳感器都能夠選擇性地在生理相關(guān)范圍內(nèi)與真實(shí)匯集的唾液樣本進(jìn)行感應(yīng)。這樣的傳感結(jié)果證明了nPt-LIG作為個(gè)性化健康和運(yùn)動(dòng)表現(xiàn)監(jiān)測的即時(shí)生物傳感器的潛力。

 
圖1. 用酶或離子載體進(jìn)行功能化后的LIG制備和化學(xué)鍍鉑示意圖。然后使用安培法分析唾液樣本中的乳酸,其中高濃度(紅色曲線)相對(duì)于低濃度(黑色曲線)產(chǎn)生更大的電流。鉀檢測采用恒電位庫侖法,在電流脈沖中使用累積電荷進(jìn)行鉀定量。

 
圖2. (a) 顯示LIG多孔表面上的鉑納米顆粒的SEM圖像。(b) 裸LIG(黑色)的XPS調(diào)查顯示典型的O1s和C1s峰,鉑LIG(紅色)顯示減少的O1s、C1s峰和額外的Pt峰。(c) 使用Sensofar的S-neox系統(tǒng)拍攝的裸LIG電極的3D顯微鏡圖像顯示了材料的3D結(jié)構(gòu),其平均高度約為-25μm。

 
圖3. (a) 在含有0.1M KCl的5mM鐵/亞鐵氰化物中對(duì)裸LIG進(jìn)行CV掃描。在259.65和169.73 mV附近觀察到不同的氧化還原峰。(b)在15至45μA cm–2的7種電流密度下,裸LIG在1 M H2SO4中的CC曲線。(c) 與裸LIG相比,在具有0.1M KCl的5mM鐵/亞鐵氰化物中對(duì)nPt-LIG的CV掃描顯示出主要的電容電流響應(yīng)。(d) nPt-LIG在1M H2SO4中的CC曲線顯示,在6至20 mA cm–2的7個(gè)電流密度下,與裸LIG相比,電容更高。

  
圖4. (a) 0.4至1.5 mM乳酸感應(yīng)的電流i–t曲線和由此產(chǎn)生的線性校準(zhǔn)圖(插圖,R2=0.798)。(b)0.4至6.2 mM乳酸相對(duì)于基線的電流變化百分比,顯示2.5 mM后的信號(hào)飽和。(c)實(shí)時(shí)選擇性研究顯示5.2 mM抗壞血酸(AA)、6.8 mM尿酸(UA)的電流變化可忽略不計(jì),和0.2mM葡萄糖,然后加入5mM乳酸鹽和大電流增加。(d) 5mM乳酸鹽(藍(lán)色)、6.8mM AA(紅色)、5.2mM UA(綠色)和0.2mM葡萄糖(紫色)的電流相對(duì)于基線信號(hào)的百分比變化,其中乳酸鹽顯示出最大的電流變化。數(shù)據(jù)表示平均值±標(biāo)準(zhǔn)偏差(n=3)。

 
圖5. (a) 鉀檢測的i–t曲線為11至22 mM,背景為10 mM K+。(b) 通過積分每個(gè)電流脈沖的i–t曲線下的面積獲得的鉀傳感器的累積電荷與活性對(duì)數(shù)的關(guān)系(R2=0.9808)。(c)i–t圖顯示了使用15 mM Na+、Mg2+和Ca2+作為干擾物的鉀傳感器實(shí)時(shí)選擇性。數(shù)據(jù)表示平均值±標(biāo)準(zhǔn)偏差(n=3)。

 
 圖6.(a) 在用PBS從0.4至2.5 mM乳酸稀釋的10%混合唾液中檢測乳酸的電流i–t曲線和線性校準(zhǔn)圖(插圖,R2=0.9653)。(b)在用DI水稀釋的10%合并唾液中鉀(10–25 mM)傳感器的電流響應(yīng)與活性對(duì)數(shù)的關(guān)系。累積電荷(插圖,R2=0.9341)是通過對(duì)每個(gè)電流脈沖的i–t曲線下的面積進(jìn)行積分而獲得的。數(shù)據(jù)表示平均值±標(biāo)準(zhǔn)偏差(n=3)。
  
       相關(guān)研究成果由愛荷華州立大學(xué)Jonathan C. Claussen和Carmen L. Gomes等人2023年發(fā)表在ACS Applied Nano Materials (鏈接: https://doi.org/10.1021/acsanm.3c03786)上。原文:Laser-Induced Graphene Decorated with Platinum Nanoparticles for Electrochemical Analysis of Saliva。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)

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