單原子合金(SAAs)結(jié)合單原子和納米顆粒(NPs)的優(yōu)點(diǎn)，在多相催化領(lǐng)域發(fā)揮著極其重要的作用。然而，與單原子和納米粒子顆粒，理解SAAs在催化反應(yīng)中的催化機(jī)制仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。針對(duì)這一問題，本文通過將原子分散的Ru精準(zhǔn)嵌入到Ni NPs中并錨定在Ti
3C
2T
x MXene上合成釕鎳單原子合金(RuNi
SAAs)，并研究了其對(duì)氨硼烷(AB, NH
3BH
3)水解產(chǎn)氫的催化機(jī)制。研究表明，RuNi
SAA-3-Ti
3C
2T
x催化劑表現(xiàn)出前所未有的NH
3BH
3水解產(chǎn)氫活性，其質(zhì)量比活性(r
mass)值為333 L min
-1 g
Ru-1。與單原子和納米顆粒相比，由于合金效應(yīng)和金屬-載體相互作用可有效(MSI)優(yōu)化RuNi
SAA-3-Ti
3C
2T
x的d帶結(jié)構(gòu)，進(jìn)而增強(qiáng)了AB與H
2O的解離以及AB水解過程中H*中間體的結(jié)合能力。這項(xiàng)工作為開發(fā)和優(yōu)化高效的氫相關(guān)催化劑提供了有用的設(shè)計(jì)原則，展示了SAAs在能量催化領(lǐng)域的優(yōu)勢(shì)。
圖1. Ru
SAC-Ti
3C
2T
x、Ru
NPs-Ti
3C
2T
x和RuNi
SAA-Ti
3C
2T
x催化劑的制備示意圖。
圖2. RuNi
SAA-3-Ti
3C
2T
x 催化劑的形貌結(jié)構(gòu)。
圖3. RuNi
SAA-3-Ti
3C
2T
x催化劑的結(jié)構(gòu)表征。
圖4. RuNi
SAA-3-Ti
3C
2T
x催化劑的性能測(cè)試。
圖5.氨硼烷水解機(jī)制分析。
相關(guān)科研成果由河南理工劉寶忠/清華王定勝/鄭大李保軍等人于2023年發(fā)表在Angew Chem Int Ed （https://doi.org/10.1002/anie.202316550）上。原文：Why do Single-Atom Alloys Catalysts Outperform both Single-Atom Catalysts and Nanocatalysts on MXene?.
原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202316550
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
