邊緣效應(yīng)是阻礙層狀固體潤(rùn)滑劑超潤(rùn)滑性的不利因素之一。分離邊緣原子和內(nèi)部原子的摩擦貢獻(xiàn)對(duì)于合理設(shè)計(jì)范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)中跨尺度的超低摩擦至關(guān)重要。為了解耦這些貢獻(xiàn)并在原子水平上提供潛在的微觀起源，作者考慮了兩種對(duì)比模型，即基于廣泛的從頭計(jì)算，在石墨烯單層上滑動(dòng)的具有二聚和原始邊緣的石墨烯納米
薄片。一方面，作者發(fā)現(xiàn)二聚化的邊緣釘扎效應(yīng)對(duì)于未對(duì)準(zhǔn)的接觸非常明顯。這種沿邊緣提供局部補(bǔ)償?shù)那闆r讓人想起奧布里的固定相位。每個(gè)二聚邊緣碳原子對(duì)滑動(dòng)勢(shì)能波紋的貢獻(xiàn)甚至比同等接觸下雙層石墨烯中的原子的貢獻(xiàn)還要多1.5倍。因此，滑動(dòng)過(guò)程中的動(dòng)態(tài)和隨機(jī)邊緣二聚將顯著影響摩擦學(xué)性能，并且可能是解釋測(cè)量摩擦參數(shù)中明顯差異的重要來(lái)源[Qu et al., Phys. Rev. Lett. 2020, 125, 126102]]。另一方面，作者發(fā)現(xiàn)邊緣對(duì)摩擦的貢獻(xiàn)取決于晶格取向，并且在對(duì)齊接觸中受到抑制。這合理化了實(shí)驗(yàn)結(jié)果，即摩擦力由內(nèi)部原子主導(dǎo)，而不是邊緣釘扎[[Liao et al., Nat. Mater. 2022, 21, 47–53]。為了消除不良的邊緣效應(yīng)，作者對(duì)此處構(gòu)建的摩擦學(xué)系統(tǒng)采用了應(yīng)變工程和邊緣氟化。然而，作為高摩擦釘扎位點(diǎn)的二聚邊緣對(duì)于這兩種方法都是穩(wěn)健的。作者希望這里確定的詳細(xì)原子信息將有助于改進(jìn)超潤(rùn)滑系統(tǒng)。
Fig 1. 動(dòng)模擬的代表性原子模型。在納米湖頂部與(a)二聚體和(b)在石墨烯襯底上的原始邊緣的錯(cuò)位接觸。在石墨烯襯底上與(c)二聚體和(d)原始邊緣進(jìn)行對(duì)齊接觸。邊緣的碳原子用紅色突出顯示。黑色箭頭表示納米湖的滑動(dòng)方向。
Fig 2. 滑動(dòng)勢(shì)波紋
ΔE 與粘附能波動(dòng)
ΔE
adh 的關(guān)系。石墨烯基底上具有（a）二聚化和（b）原始邊緣的納米片頂部未對(duì)準(zhǔn)接觸的
ΔE
van 和
ΔE
adh 之間的相關(guān)性；納米片頂部的對(duì)齊接觸與石墨烯基底上的（c）二聚化和（d）原始邊緣。相關(guān)的原子模型如圖1所示。每種情況下滑動(dòng)勢(shì)能最小值時(shí)的粘附能E
adh均設(shè)置為零。
Fig 3. 滑動(dòng)模型的電荷重新分布和面外原子變形。沿著圖 S4 中的切割線繪制了未對(duì)準(zhǔn)接觸的電子密度差 Δρ：(a) 和 (b) H 終止邊緣； (d) 和 (e) F 個(gè)終止邊緣；對(duì)齊的觸點(diǎn)：(g) 和 (h) H 端接邊緣； (j) 和 (k) F 個(gè)終止邊緣。原子均方根位移 (RMSD) 用于解決平面外運(yùn)動(dòng)。未對(duì)齊的觸點(diǎn) (c) H (f) F 端接邊緣和對(duì)齊的觸點(diǎn) (i) H (l) F 端接邊緣。水平橙色虛線表示二維雙層對(duì)應(yīng)物中垂直于原子平面的平均運(yùn)動(dòng)值。 H1/F1、C1、C2、C3、C4、C5、C6 和 H2/F2 表示納米薄片不同行的位置，如圖 S5 所示。
Fig 4. 邊緣釘扎效應(yīng)對(duì)應(yīng)變工程的穩(wěn)健性。(a)在具有二聚邊緣的納米湖上，沿x軸的單軸拉伸應(yīng)變。(b)原子模型和在10 %拉伸應(yīng)變下滑動(dòng)屏障最大值的二聚邊緣局部相稱區(qū)域的(c)示意圖。薄片的邊緣和內(nèi)部的碳原子分別用紅色和藍(lán)色表示。灰色的線和球代表襯底中的碳原子。
Fig 5. 通過(guò)氟化邊緣增強(qiáng)邊緣釘扎效果。 (a) 未對(duì)準(zhǔn)接觸和 (b) 對(duì)準(zhǔn)接觸中納米片頂部滑動(dòng)屏障的行為與邊緣處的 H 和 F 飽和度的對(duì)比。
相關(guān)研究工作由中國(guó)海洋大學(xué)Kunpeng Dou和北京航空航天大學(xué)Guangcun Shan課題組于2023年聯(lián)合在線發(fā)表在《Materials Today Physics》期刊上，Edge-pinning effect of graphene nanoflakes sliding atop graphene，原文鏈接：
https://doi.org/10.1016/j.mtphys.2023.101266
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
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