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瑞典林雪平大學(Link?ping University)Jonas Bj?rk,Kaifeng Niu等--通過協(xié)同機制實現(xiàn) MXene 上單 Bi 原子高選擇性CO2加氫
       開發(fā)用于捕獲CO 2并將其直接轉(zhuǎn)化為各種化學品的高效催化劑對于減少CO2排放并最大限度地減少化石燃料對環(huán)境的負面影響至關重要。結(jié)合密度泛函理論計算和微動力學分析,我們提出V2CO2 MXenes 上負載的單Bi原子(Bi@V2CO2)是有前途的CO2加氫單原子催化劑(SAC)。Bi SACs的催化性能是通過Bi原子在V 2 CO 2上的穩(wěn)定單原子分散和對CO 2的增強吸附來保證的。重要的是,Bi@V2CO 2對甲酸(HCOOH)的合成表現(xiàn)出顯著的選擇性,其中主要的競爭反應,即逆水煤氣變換(RWGS)和CO的形成被嚴格禁止。與傳統(tǒng)的Cu或In 2 O 3催化劑相比,CO 2加氫在Bi@V2CO 2上表現(xiàn)出獨特的機制,其中通過協(xié)同途徑直接生成甲酸。結(jié)果,中間體HCOO和COOH的形成被阻止,導致Bi@V2CO 2上對HCOOH的高選擇性(接近100%) 。此外,動力學行為分析表明,HCOOH吸附的穩(wěn)定將是提高甲醇合成催化劑性能的有效方法。

 
圖1. O 封端 MXene 上單個 Bi 原子和 Bi 二聚體的吸附能。白色區(qū)域中的數(shù)據(jù)點表示更傾向于單個 Bi 原子吸附的 MXene,而灰色區(qū)域中的數(shù)據(jù)點表示更有可能吸附 Bi 二聚體的 MXene。

 
圖2. Bi@MXenes 上 CO 2的吸附構(gòu)型,Bi 原子上的 (a) 端向構(gòu)型和 (b) 側(cè)向構(gòu)型,以及 (c) MXenes 側(cè)向構(gòu)型。(d) 相應的吸附能。棕色水平線表示CO 2在不含Bi的O封端MXene上的吸附能。Bi、C、O 和 V 原子分別用紫色、棕色、紅色和灰色圓圈表示。

 
圖3. Bi@V 2 CO 2上CO 2加氫的反應網(wǎng)絡。最受能量歡迎的途徑用實心黑色箭頭標記。黑色虛線箭頭指的是不太受歡迎的反應途徑。紅色虛線箭頭表示沒有合理途徑的反應。可以在氣相中穩(wěn)定的產(chǎn)品標記為橙色。

 
圖4. 所選中間態(tài)分子種類的優(yōu)化結(jié)構(gòu)、Bi 的 Bader 電荷值、電荷密度差和零點能量 (ZPE) 校正吸附能,(a) Bi@V 2 CO 2,??(b) CO 2、(c)HCOOH、(d)CH 2 O、和(e)CH 3 OH。電荷密度差的計算公式為 ρ diff = ρ adsorbate+surf – ρ surf – ρ adsorbate,其中 ρ adsorbate+surf、ρ surf和 ρ adsorbate是指整個系統(tǒng)和表面(MXene 或分子)的電荷密度種,分別)。黃色和藍色輪廓分別代表電荷積累和耗盡。等值面值設置為 0.01 eÅ –3。Bi、C、O、H 和 V 原子分別用紫色、棕色、紅色、藍色和灰色圓圈表示。

 
圖5. .(a) 甲醇合成途徑的反應中間體和過渡態(tài)的頂視圖和側(cè)視圖。(b) 最受青睞的甲醇合成途徑的能量概況。Bi、C、O、H 和 V 原子分別用紫色、棕色、紅色、藍色和灰色圓圈表示。所有 ZPE 校正能量均相對于初始狀態(tài)S0′a,其中E S0′a = E Bi@V 2 CO 2 + E CO 2 (g) + 3 × E H 2 (g) – xE H 2 O (g ),其中E Bi@V 2 CO 2指原始Bi@V 2 CO 2催化劑和E CO 2 (g)、E H 2 (g)和E H 2 O (g)的ZPE校正能量分別表示氣相中CO 2、H 2和H 2 O的ZPE校正能量。整數(shù)x表示生成的H 2 O分子的數(shù)量( x=0或1)。

 
圖6.  Bi@V CO 2上氣相 HCOOH 形成的模擬轉(zhuǎn)換頻率(黑線)與溫度的關系。反應物壓力:p (CO 2 ) = p (H 2 ) = 10 bar。
 
     相關科研成果由瑞典林雪平大學(Linköping University)Jonas Björk,Kaifeng Niu等人于2024年發(fā)表在ACS Catalysis(https://doi.org/10.1021/acscatal.3c04480)上。原文:CO2 Hydrogenation with High Selectivity by Single Bi Atoms on MXenes Enabled by a Concerted Mechanism
原文鏈接:https://doi.org/10.1021/acscatal.3c04480

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號

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