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北京師范大學、廈門大學化學化工學院固體表面物理化學國家重點實驗室Chuansheng He等--原位制備具有優異析氧反應性能的超薄Co(OH)2-CoO氧化石墨烯納米片雜化物
      作為析氧反應(OER)的代表性電催化劑,Co-基氫氧化物和氧化物普遍存在電子導電性差和自團聚嚴重的問題,嚴重阻礙了其在催化領域的廣泛應用。為了克服這些問題,我們在此報告了一種方便的靜電吸附輔助溶劑熱方法,用于原位制備超薄Co(OH)2-CoO/氧化石墨烯納米片雜化物(標記為Co-O-H NSs/GO-x),作為堿性介質中OER的高效電催化劑。值得注意的是,最優的Co-O-H NSs/GO-1.4 mg樣品,厚度為3.5-3.8 nm,具有出色的電催化OER性能,在10 mA cm-2時過電位僅為283 mV, Tafel斜率較小,為57 mV dec-1,使其與最先進的Co-非自支撐電催化劑相當。綜合分析表明,Co-O-H NSs/GO-1.4 mg具有優異的OER電催化性能,這可能歸因于其電活性表面積的增加(雙層電容約為146 mF.cm-2)、高電子濃度(約8.1 × 1017 cm-3),豐富的氧空位(約占氧含量的74.3%),以及Co-O-H NSs和GO NSs之間高質量耦合導致的3d波段中心上移的協同作用。這項工作為構建高性能雜化納米片催化劑提供了一種通用的合成策略,對建立高效的能量轉換反應具有特別重要的意義。

 
圖1. (a) Co-O-H NSs/GO-x合成示意圖,(b) XRD譜圖(黑色豎線代表Co(OH)2 (JCPDS No. 30-0443),粉色豎線代表CoO (JCPDS No. 48-1719), (c)制備的Co-O-H NSs/GO-x和Co-O-H NSs. 的拉曼光譜和(d) zeta電位。

 
圖2. (a-d) Co-O-H NSs (a)、Co-O-H NSs/GO-0.8 mg (b)、Co-O-H NSs/GO-1.4mg (c)和Co-O-H NSs/GO-2.0 mg (d)的低放大TEM圖像,(e-h)為對應的HRTEM圖像。(i-j) (e)中Co-O-H NSs的局部放大HRTEM圖像:Co(OH)2 (i)和CoO (i)的晶格;(h-m) (h)中Co-O-H NSs/GO-1.4mg 的局部放大HRTEM圖像:CoO (k)、Co(OH)2(1)和GO (m)的晶格。(e-h)中的黃色圓圈表示Co(OH)2和CoO的晶格條紋,黃色方框表示GO的晶格條紋。

 
圖3. (a) Co-O-H NSs/GO-1.4 mg的HAADF-STEM圖像,(b-d)對應的(b) Co、(c) O、(d) C元素映射圖像;(e-f) Co-O-H NSs (e)和Co -H NSs/GO-1.4 mg (f)的AFM圖像。

 
圖4. (a) Co-O-H NSs和Co-O-H NSs/GO-x的XPS光譜和(b) Co- 2p光譜。(c) Co-O-H NSs和Co-O-H NSs/GO-1.4 mg的高分辨率C1s和(d)高分辨率O1s光譜。

 
圖5. (a) Co-O-H NSs、Co-O-H NSs/GO-x和GO的LSV曲線,(b) Tafel曲線,(c) EIS圖,(d)雙層電容值(2 Cdl), (e) Co-O-H NSs和Co-O-H NSs-x的ECSA歸一化電流密度直方圖,(f) Co-O-H NSs/GO-1.4mg在1.52 V下恒電位電解時的I-t曲線。

 
圖6. (a)在0.1 M Na2SO4溶液中 Co-O-H NSs和Co-O-H NSs/GO-1.4 mg以1000 Hz固定頻率記錄的Mott-Schottky圖和(b)它們對應的從(a)中提取的載流子濃度;(c) Co-O-H NSs、Co-O-H NSs/GO-1.4 mg和GO的UPS光譜和(d)從(c)中估計的它們對應的功函數。

 
圖7. (a)制備的Co-O-H NSs和Co-O-H NSs/GO-x樣品的XPS價帶光電發射光譜,(b) (a)的部分放大圖;(c) (a)中有三維中心標簽的光譜經過雪莉型背景減除,(d) 4個樣品(在10 mA cm-2下)的OER活性(用η10表示)與E-EF參數的關系。(c)中的白色條表示相應的d波段中心,通過計算光譜的重心來確定。

      相關研究成果由北京師范大學化學學院、廈門大學化學化工學院固體表面物理化學國家重點實驗室Chuansheng He等人于2023年發表在Journal of Alloys and Compounds (https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2023.169780 )上。原文:In situ facile fabrication of ultrathin Co(OH)2-CoO/graphene oxide nanosheet hybrids with superior oxygen evolution reaction performance

轉自《石墨烯研究》公眾號
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