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格拉茨大學Peter Puschnig和圖賓根大學Holger F. Bettinger、Heiko Peisert等--由1,1'-二并四苯合成環并四苯:壓縮結構定義的石墨烯納米帶
       多環芳烴(PAHs)在有機電子、自旋電子學或儲能裝置中有著廣泛的應用前景。在多環芳烴中,人們特別關注并研究了并苯和稠并苯、并苯的合成和研究,從而可以根據共軛體系的大小調節最高占據分子軌道-最低未占據分子軌道(HOMO–LUMO)的間隙。作為表面合成較大PAHs的起點,本研究首次合成了1,1′-雙四苯。該前體分子由兩個通過1,1'-位置連接的四烯單元組成,扭轉角為70°。研究了分子在Cu(111)表面退火前后的界面性質。利用X射線光電子能譜(XPS)、角分辨光電子能譜法(ARPES)、低能電子衍射法(LEED)和掃描隧道顯微鏡(STM),實驗證明了四烯單元在熱形成的四烯周圍的幫助下收縮。這些結果和精確的吸附幾何結構與使用密度泛函理論(DFT)的計算非常一致。此外,這些計算使得能夠識別在與Cu(111)的界面處新形成的價帶態。

 
圖1. (a) 進行表面輔助環脫氫生成n-PA的前體分子(頂部)(底部)。所有鄰域都呈現出雙自由基的單線態基態。綠色填充的苯環表示克拉六重奏。(b) 根據r2SCAN-3c理論水平的計算,Bi4A分子在約70°的二面角處具有最小能量。(32)兩個丁烯翅膀之間的二面角(以粉紅色標記)以1°為步長變化。(c) 顯示了在清潔的Cu(111)晶體上沉積Bi4A分子之后計算的吸附構型。

 
圖2. 在25°C(C=6.8×10–6 mol L–1)的DCM中測量的Bi4A和4A的吸收光譜。

 
圖3. (a) Bi4A多層覆蓋在Cu(111)和裸襯底上的UPS價帶光譜。(b) 從UPS(黑色值)和DFT(橙色值)獲得的Cu(111)上的Bi4A多層的能級排列。所有數值均以eV為單位。

 
圖4. 在退火之前(頂部)和之后(底部),Cu(111)上的單層覆蓋Bi4A的積分能量動量ARPES光譜(hv=40eV)(線)和計算的分子軌道投影態密度(MOPDOS)(填充區域)。將實驗光譜與Bi4A(退火前)和4-PA(退火后)的MOPDOS進行比較(a)。在正常發射和He I的激發能21.2eV(b)下獲得的清潔的Cu(111)表面、2mL的Bi4A和Cu(11)襯底上的.ML Bi4A的測量功函數。
 

圖5. 具有明顯肖克利態(紅色箭頭)(a)的清潔Cu(111)表面、ML Bi4A/Cu(111)(b)和激發能為hv=75eV的退火ML Bi4A/Co(111)的能量-動量ARPES強度圖(在正常發射時獲得)。(b,c)中的強抑制肖克利態表明分子與銅表面的強電子耦合。

 
圖6.根據單層Bi4A在(a)和(b)退火至250°C之前和之后的DFT計算,擬合了兩種不同組分(碳鍵-碳(CC)和碳鍵-氫(CH))的C1s核心能級光譜。

 
圖7. 退火的Bi4A單層/Cu(111)的STM圖像:(a)不同疇的退火Bi4A島(U=-0.2 V,I=1 nA,在室溫下測量);(b) 退火單層覆蓋率(U=−0.2 V,I=1 nA,在室溫下測量);(c) 拓撲輪廓;(d) 4-PA分子的計算尺寸;(e) 退火單層覆蓋Bi4A的放大STM圖像(U=-0.2 V,I=1 nA,在室溫下測量);(f) 模擬的STM圖像;和(g)4-PA在Cu(111)上的理想吸附位置從上方(頂部)和側面(中間和底部)的結構模型。

 
圖8. 在18.5eV的束能下,Cu(111)上退火的Bi4A單層的LEED圖像(a),具有由a1=14.2Å、a2=11.1Å、α=105.54°定義的晶胞的模擬晶格(b),以及Cu(11)表面上4-PA分子的相應模擬LEED圖案(c)。
 
        相關研究成果由格拉茨大學Peter Puschnig和圖賓根大學Holger F. Bettinger、Heiko Peisert等人2024年發表在The Journal of Physical Chemistry C (鏈接:https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.3c08182)上。原文:Peri-Tetracene from 1,1′-Bitetracene: Zipping up Structurally Defined Graphene Nanoribbons

轉自《石墨烯研究》公眾號
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