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煙臺先進材料與綠色制造山東實驗室Pengfei Yuan和Xuebo Chen等--Stone–Wales缺陷石墨烯在氧還原反應(yīng)中的特殊活性-密度泛函理論計算的電荷中性模型與恒電位模型的比較研究
       本研究使用密度泛函理論(DFT)研究了在電荷中性模型(CNM)和恒電位模型(CPM)下,Stone–Wales缺陷石墨烯在氧還原反應(yīng)(ORR)上的差異。在CPM下,使用了兩種方法,即雙參考方法(DRM)和大典密度泛函理論(GC-DFT)。在CNM條件下,計算出的極限電勢為0.854V。DRM計算的極限電勢隨著pH的增加先減小后增大。GC-DFT計算的極限電位隨著pH的增大而增大,在pH≥5時出現(xiàn)另一個極限電勢,這意味著只有在一定的電勢范圍內(nèi)(兩個極限電勢之間),每一步的吉布斯自由能都小于0。這些結(jié)果打破了在CNM下獲得的比例關(guān)系和火山圖。CNM和CPM下的極限電位或活性不同,主要歸因于表面Van Hove奇點(SVHS)的位置;它離費米能級越遠,極限電勢就越低。進行微觀動力學(xué)模擬以獲得H2O的翻轉(zhuǎn)頻率(TOF),并且*O和*OH的覆蓋率隨著施加的電勢而變化。在CNM或GC-DFT下計算的半波電勢等于相應(yīng)的極限電勢。然而,DRM在pH=0時計算的半波電勢大于計算的極限電勢,這表明了未忽略的動力學(xué)效應(yīng)。

 
圖1. 計算了SW缺陷石墨烯在U=0和0.854V下在CNM下的反應(yīng)吉布斯自由能。插圖顯示了結(jié)構(gòu),紅圈內(nèi)的碳原子是活性位點。

 
圖2. (a) 計算的SW缺陷石墨烯的自由能(*)、*OOH、*O和*OH隨電勢(vs SHE)而變化。點表示計算結(jié)果,線表示擬合曲線。(b) 在pH=0時,每個步驟的自由能隨電勢(相對于RHE)而變化。(c) 在pH=14時,每個步驟的自由能隨電勢(相對于RHE)而變化。(d) 極限電位隨pH值的變化而變化。

 
圖3. (a) 計算的SW缺陷石墨烯的自由能(*)、*OOH、*O和*OH隨電子數(shù)(n–n0)而變化。點表示計算結(jié)果,線表示擬合曲線。(b) 在pH=0時,每個步驟的自由能隨電勢(相對于RHE)而變化。(c) 在pH=14時,每個步驟的自由能隨電勢(相對于RHE)而變化。(d) 極限電位隨pH值的變化而變化。

  
圖4. (a) 計算的G*OOH與G*OH。(b) 計算的G*O與G*OH。(c) 計算的極限電位與G*OH的關(guān)系。直線表示擬合曲線。

 
圖5. 在(a)(n–n0)=0、(b)(n-n0)=−1.5 e和(c)(n-n0)=−2.5 e時計算的能帶結(jié)構(gòu)、DOS和PDOS。

 
圖6. (a) CNM下計算的TOF與電位的關(guān)系。(b) DRM在不同pH值下計算的TOF。(c) 通過GC-DFT計算不同pH值下的TOF。
 
        相關(guān)研究成果由煙臺先進材料與綠色制造山東實驗室Pengfei Yuan和Xuebo Chen等人2024年發(fā)表在The Journal of Physical Chemistry C (鏈接:https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.3c08035)上。原文:The Special Activity of Stone–Wales Defect Graphene for the Oxygen Reduction Reaction: A Comparison Study between the Charge-Neutral Model and the Constant Potential Model Calculated by Density Functional Theory

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