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加泰羅尼亞納米科學與技術研究所Klaas-Jan Tielrooij課題組--魔角扭曲雙層石墨烯中Umklapp 輔助的電子-聲子超快冷卻現象
       了解電子-聲子相互作用至關重要,并且對設備應用具有至關重要的影響。然而,在魔角附近的扭曲雙層石墨烯中,目前還缺乏這種認識。在這里,作者使用時間和頻率分辨光電壓測量作為聲子介導的熱電子冷卻的直接和互補探針來研究電子聲子耦合。作者發現扭曲雙層石墨烯在魔角附近的冷卻速度顯著加快:從室溫降至 5 開爾文的冷卻時間為幾皮秒,而在原始雙層石墨烯中,在較低溫度下,聲子的冷卻變得更慢。實驗和理論分析表明,這種超快冷卻是超晶格形成與低能莫爾聲子、空間壓縮電子萬尼爾軌道和縮小的超晶格布里淵區的綜合效應。這使得有效的電子-聲子 Umklapp 散射能夠克服電子-聲子動量不匹配的問題。這些結果表明扭曲角是控制能量弛豫和電子熱流的有效方法。

 
Fig 1. MATBG中的激發載流子弛豫。 (A 和 B) 具有 0°扭轉角的 hBN 封裝的 BLG 器件 (A) 和具有小扭轉角的 hBN 封裝的 MATBG 器件 (B) 的圖示,每個器件都配備有分裂柵極。通過向分裂柵極施加相反符號 (±V) 的電壓,我們創建了一個 pn 結(黃色和橙色區域之間的界面)。照亮結點會通過光熱電效應產生光電壓,該光電壓與電子溫度 (Te) 成正比。我們通過使用兩個在時間上由可變時間延遲分開的超短激光脈沖(29、46、47)或使用兩個具有可變頻率失諧的窄光譜激光束(48、49)來獲得溫度動態。 (C) 晶格溫度為 25 K 時,光電壓作為時間延遲的函數。代表冷卻動力學的衰減在 MATBG(藍色加號)中比 BLG(紅色圓圈)快得多。 a.u.,任意單位。(D) MATBG 能帶結構示意圖。 Umklapp 散射過程(實線箭頭)可通過與莫爾聲子(擺動線)的耦合實現有效的電子(黑色圓圈)弛豫。這些 Umklapp 過程可以發生在平坦帶和色散帶中。虛線箭頭表示第一布里淵區的等效最終狀態。 (E) 半徑為 xi 的壓縮萬尼爾軌道示意圖。電子定位于重建超晶格中的 AA 位點。(F) Umklapp 散射過程(藍色箭頭)將第一布里淵區(白色六邊形)中的電子耦合到高階布里淵區(藍色六邊形)中的大動量聲子。

 
Fig 2.  MATBG 和 BLG 中的弛豫機制。 (A) 冷卻時間與晶格溫度的關系。在 MATBG(1.24°,藍色加號;1.06°,黃色方塊)中,冷卻時間在 5 到 300 K 之間恒定(3 ps;藍線)。對于 BLG(0°,紅色圓圈),它在較低溫度下更大。實心(空心)符號對應于 TrPV (CWPM) 測量。誤差線代表不同柵極電壓的統計分布。 (B) 基于 (55) 的光學聲子發射、基于 (36, 37) 的 hBN 雙曲聲子散射和基于 (31, 33, 34) 的無序輔助散射計算的冷卻時間。對于所有機制,在較低溫度下冷卻速度較慢。 (C) 冷卻時間對激光光斑尺寸的依賴性。 BLG 在 25 和 50 K 時的強烈依賴性是擴散冷卻的標志。這種效應在 100 K 時較弱,此時無序輔助冷卻變得顯著。對于這些光斑尺寸,MATBG 中不存在這種影響。 (A) 和 (C) 中的藍色粗線表示從 Umklapp 輔助冷卻的低溫模型獲得的冷卻時間(參見正文)。 (D) BLG 的擴散冷卻示意圖(頂部)和 MATBG 不存在擴散冷卻的示意圖(底部)。

 
Fig 3. MATBG中增強冷卻的起源 (A) BLG(紅色圓圈)和 MATBG(藍色加號)的冷卻時間對峰值功率密度的依賴性。使用 TrPV (CW-PM) 技術測量填充(開放)形狀。誤差線表示擬合算法的一西格瑪置信區間。 (B 和 E) MATBG 中平帶部分填充 (B) 和完全填充 (E) 的冷卻功率示意圖。對于部分填充,帶間過渡不受速率限制,如 (A) 中不存在功率依賴性所證明的那樣。在完全填充時,由于(E)所示的帶間瓶頸效應,冷卻時間更長。 (C 和 D) 冷卻時間 (C) 和 T = 35 mK (Rxx) (D) 時獲得的四端子電阻的柵極依賴性。橙色陰影區域突出顯示莫爾晶胞的完全填充,其中 Rxx 和冷卻時間增加。在 (A) 和 (C) 中,誤差線表示擬合算法的 1 sigma 置信區間,粗藍線表示從 Umklapp 輔助冷卻的低溫模型獲得的冷卻時間(參見正文)。

 
Fig 4. 與Umklapp輔助冷卻的定量比較 (A) MATBG 在 5 K 和 10 K(頂部和底部)下的計算冷卻時間(實線)和實驗冷卻時間(符號)之間的比較。灰色陰影區域允許變形電勢值的不確定性 (D = 16 ± 4 eV)。誤差線表示擬合算法的一西格瑪置信區間。 (B) 用于計算由能隙 (Δ − W) 分隔的兩個色散帶和兩個平帶的模型示意圖。 γ1 和γ0 分別代表色散帶內和平帶內散射過程。 (A) 中所示的低溫計算僅考慮 γ0。 (C) 插圖顯示了能量弛豫與扭轉角度的控制。
 
      相關研究工作由加泰羅尼亞納米科學與技術研究所Klaas-Jan Tielrooij課題組于2024年在線發表在《Science Advances》期刊上,Ultrafast Umklapp-assisted electron-phonon cooling in magic-angle twisted bilayer graphene,原文鏈接:https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adj1361

轉自《石墨烯研究》公眾號


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