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中國科學技術大學Yanwu Zhu課題組--石墨烯的離子存儲動力學
       碳憑借離子與電極之間的相互作用,被廣泛用作電化學儲能中的電極。碳電極的性能由多種因素決定,包括碳材料的結構特征以及特定環境下碳表面吸附的離子的行為。作為石墨碳的基本單元,石墨烯已被用作模型,通過各種異位或原位實驗和計算方法來理解碳材料的儲能機制。在本研究中作者們簡要概述了石墨烯離子存儲機制的最新進展。主題包括碳的結構工程、離子的電門控效應、界面或有限空間中的離子動力學,特別是石墨烯上的鋰離子存儲/反應。作者的目標是促進對碳電極電化學的理解。

 
Fig 1. (A) 使用狹縫/圓柱非局域密度泛函理論模型通過 N2 吸附測量微波剝離氧化石墨烯(壓縮力為 10 噸或 25 噸)的未壓縮和壓縮活化的孔徑分布。通過透射電子顯微鏡觀察到(B)單層石墨烯的拓撲缺陷和(C)Ar+等離子體處理引起的少層石墨烯(FLG)的擴展孔隙。 (D) FLG 中拉曼光譜的 D 峰和 G 峰強度比 (ID/IG) 與比電容之間的關系。插圖顯示 ID/IG 隨著等離子體功率的增加而增加。 (E) 石墨烯中的雜原子摻雜。 (F) 量子電容和 (G) 6 M KOH 水溶液中的亥姆霍茲電容與電壓的關系,具體取決于多層石墨烯 (MLG) 的層數。 (H) MLG中離子嵌入的示意圖。

 
Fig 2. (A) IL 門控石墨烯裝置。 (B) 通過源極和漏極的電流由 PEO/LiClO4 電解質中的柵極電壓調制。 (C) PEO/LiClO4 電解質中石墨烯的 2D 與 G 拉曼峰強度之比。 (D) 基于緊束縛模型計算的雙層石墨烯在施加垂直電場之前(紅色)和之后(綠色)的能帶結構。(E) IL門控石墨烯膜在KCl水溶液中的示意圖。 (F) rGO膜在1.0 M KCl水溶液中的實時滲透監測裝置。

 
Fig 3. (A) 在純 EMI+/TFSI 中在 SLG 上測得的質量和雙層電容的變化。(B) 2 M [EMIM+/TFSI]/AN 電解質中 SLG 的質量變化。通過分子動力學模擬的帶電石墨界面處 C4C1Im+/AOT 的 (C) 離子排列和 (D) 離子數密度。 (E) 1.00 M LiCl、NaCl、KCl、CsCl 水溶液中從水合陽離子到石墨烯電極的總電荷轉移,通過對每個離子的電荷轉移和局部陽離子密度進行積分計算得出,該密度源自勢能表面的玻爾茲曼權重石墨烯電極,均在插圖中。

 
Fig 4. (A) 經水或0.25 M鹽水溶液處理的GO膜的層間距。 (B) 通過將兩塊塊狀石墨、hBN 和 MoS2 推到一起構建的埃級狹縫中不同離子的遷移率。(C) 石墨烯膜的孔徑分布取決于剝離石墨烯的含量。 (D) 雙層石墨烯上四個位置(藍色、黃色、綠色和紅色)處提取的 Li 濃度 nLi 與時間的關系,如上圖所示,B = 10 T 和 T = 300 K,擬合斜率給出了擴散常數雙層石墨烯中的Li+。右圖顯示了不同時間雙層石墨烯上不同位置的鋰密度。 (E) MLG 中低缺陷密度和高缺陷密度下 Li+ 的擴散路徑。

 
Fig5. (A) 0.50 mAh cm−2 鍍鋰后氮摻雜石墨烯電極和銅箔電極的掃描電子顯微鏡圖像。 (B)Li(110)面與石墨烯晶格失配的石墨烯上Li存儲示意圖。(C) 雙層石墨烯中存儲 Li+ 的原位透射電子顯微鏡裝置的側視圖。 (D) 不同吸附鋰原子數的Stone-Wales缺陷的反應路徑和形成能。

       相關研究工作由中國科學技術大學Yanwu Zhu課題組于2024年在線發表在《Interdiscip. Mater.》期刊上,Storage dynamics of ions on graphene.原文鏈接:https://doi.org/10.1002/idm2.12146

轉自《石墨烯研究》公眾號


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