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江蘇師范大學(xué)Zhouyang Long,Xiao Yan課題組--硼化鈮/石墨烯通過(guò)良好的表面鈍化制備高性能鋰硫電池
         需要高效的催化劑來(lái)加速轉(zhuǎn)化并抑制多硫化物(LiPS)的穿梭,以促進(jìn)鋰硫(Li−S)電池的進(jìn)一步發(fā)展。金屬間硼化鈮(NbB2)由于優(yōu)異的催化活性而具有無(wú)限的潛力。盡管如此,缺乏對(duì)催化的理性理解給催化劑的設(shè)計(jì)帶來(lái)了挑戰(zhàn)。本文合理設(shè)計(jì)了NbB2/還原氧化石墨烯改性PP隔膜(NbB2/rGO/PP)。至關(guān)重要的是,基于實(shí)驗(yàn)和多視角測(cè)量表征、從頭分子動(dòng)力學(xué)(AIMD)和密度泛函理論(DFT),深入了解 NbB2 對(duì) LiPS 的催化機(jī)制。研究發(fā)現(xiàn),與 NbB2 中的 LiPS 相互作用的實(shí)際催化劑是具有氧化層 (O2−NbB2) 的鈍化表面,該氧化層是通過(guò) B−O−Li 和 Nb−O−Li 鍵發(fā)生的,而不是干凈的 NbB2 表面。并且Li2S的分解勢(shì)壘大幅降低,在Nb−O和B−O表面上分別從3.390下降到0.93和0.85 eV,并且Li+擴(kuò)散率快。因此,以NbB2/rGO/PP作為功能隔膜的電池在100次循環(huán)后在1C下實(shí)現(xiàn)了873 mAh g−1的高放電容量。此外,即使在 7.06 mg cm−2 的高硫負(fù)載量下,NbB2/rGO/PP 的優(yōu)點(diǎn)也能有效保持,而不會(huì)顯著減少,并且電解質(zhì)/硫比為 8 μL mg−1 s 的低水平。這項(xiàng)研究增強(qiáng)了我們對(duì)Li−S系統(tǒng)催化機(jī)制的理解,并為開(kāi)發(fā)抗中毒的電催化劑提供了一種有前途的方法。

 
Fig 1. NbB2/rGO 的 XRD 譜 (a) 和 SEM 圖像 (b, c)、具有相應(yīng)元素映射的 TEM 圖像 (d−f)、NbB2/rGO/PP 平面和橫截面的 SEM 圖像 (g−i) 以及照片NbB2/rGO/PP 彎曲前后的狀態(tài) (j−l)。

 
Fig 2. PP和NbB2/rGO的(a)循環(huán)性能,(b)充放電曲線,(c)C1和C2階段相應(yīng)的放電容量,(b),(d)倍率容量,(e,f)放電曲線在不同倍率下,(g)高負(fù)載情況下正極的循環(huán)性能,(h)與之前的報(bào)告比較,以及(i)低電解質(zhì)使用情況下的循環(huán)性能。插圖為PP和NbB2/rGO不同階段容量貢獻(xiàn)率圖。

 
Fig 3. (a) 計(jì)算出的 Li2Sn 在 NbB2(B 端和 Nb 端)清潔表面上的結(jié)合能,吸附在 (b) Nb 和 (c) B 表面系統(tǒng)上的 S8 的相應(yīng)結(jié)構(gòu)與時(shí)間的關(guān)系。 Nb、B 和 S 原子分別用藍(lán)色、粉色和黃色球表示。

 
Fig 4. O2 在 NbB2 催化劑的 (a) Nb 表面和 (b) B 表面上的分解過(guò)程。 Nb、B 和 O 原子分別用青色、粉紅色和紅色球表示。 S8 吸附在 (c) Nb−O 和 (d) B− O 表面體系上的相應(yīng)結(jié)構(gòu)隨時(shí)間的變化,其中 Nb、B 和 S 分別用藍(lán)色、粉色和黃色球表示。

 
Fig 5. (a) NbB2 的 AC-TEM 圖像和相應(yīng)的映射。 B、Nb 和 O 原子分別用藍(lán)色、橙色和黃色表示。 (b) NbB2 的 B 1s 和 Nb 3d XPS 譜。 (c−e) NbB2 的拉曼光譜以及 B−O 和 Nb−O 鍵的微拉曼圖譜。(f−h)在不同充電/放電狀態(tài)下獲得的NbB2的Li 1s、B 1s和Nb 3d XPS。

 
Fig 6. (a) 多硫化鋰 (Li2Sn) 在 O2−NbB2 上的吸附構(gòu)型,(b) 計(jì)算出的 Li2Sn 在 NbB2 上的結(jié)合能(B−O 端接和 Nb−O 端接),(c−f) 后 NbB2/rGO 的 XPS 譜吸附 LiPS,(g)照片顯示裝有 LiPS 溶液的密封小瓶和吸附后相應(yīng)的紫外/可見(jiàn)光譜,以及(h−j)雙 L 滲透裝置分別在 PP、rGO/PP 和 NbB2/rGO/PP 隔膜上的滲透實(shí)驗(yàn)。

 
Fig 7.(a)Li2S在NbB2和rGO上的分解路徑和能壘,(b)掃描速率為1 mV s-1時(shí)NbB2/rGO對(duì)稱陰極的典型CV曲線,(c,d)不同掃描速率下的CV曲線, (e) 0.1 mV/s時(shí)的峰值電流和電壓,(f, g)掃描速率v0.5與峰值電流Ipeak的平方根與Li+離子擴(kuò)散系數(shù)(DLi+)值的對(duì)應(yīng)關(guān)系,(h−j) NbB2/rGO/PP 和 PP 的原始和擬合的 EIS 譜和活化能 (Ea),以及 (k, l) LiPSs 在 Li−S 電池中 PP 和 NbB2/rGO 隔膜上的固定和轉(zhuǎn)化示意圖。

 
Fig 8. 采用 NbB2/rGO/PP 的 Li−S 電池等高線圖中的原位 XRD 表征,并附有充放電曲線。

 
Fig 9. 循環(huán)后隔膜和鋰箔的形貌以及用 PP (a−c) 和 NbB2/rGO/PP (d−f) 組裝的 Li−S 電池的相應(yīng)元素表征。
 
      相關(guān)研究工作由江蘇師范大學(xué)Zhouyang Long,Xiao Yan課題組于2024年在線發(fā)表在《ACS NANO》期刊上,Niobium Boride/Graphene Directing High-Performance Lithium–Sulfur Batteries Derived from Favorable Surface Passivation,原文鏈接:https://doi.org/10.1021/acsnano.3c12076

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)


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