鑒于石墨烯零帶隙的性質(zhì)，在基于石墨烯的范德瓦爾斯( van der Waals，vdWs )異質(zhì)結(jié)構(gòu)( HS )中，I型能帶排列占主導(dǎo)地位。這極大地影響了其在光電器件（如太陽能電池）領(lǐng)域的應(yīng)用。在這項(xiàng)工作中，我們使用第一原理計(jì)算產(chǎn)生了 II 型能帶排列，該排列可以通過 M 摻雜石墨烯/MoS (M@G/MoS, M = Pd, Ti) HS 中的小雙軸應(yīng)變來控制。此外，我們發(fā)現(xiàn)，在小范圍的雙軸應(yīng)變下，應(yīng)變的引入可以通過控制M@G/MoS2 HSs的能帶排列來有效調(diào)節(jié)可見光吸收。此外，Pd@G/MoS和Ti@G/MoS HSs在-4%至4%的應(yīng)變范圍內(nèi)，鋸齒狀方向的空穴遷移率始終超過1000 cm
2·V
-1·s
-1。我們的研究結(jié)果有利于擴(kuò)大石墨烯的 vdWs HS 在光電領(lǐng)域的應(yīng)用。
圖1. vdWs HSs的能帶排列：(a)具有跨帶隙的I型能帶排列; (b)具有交錯帶隙的II型能帶排列; (c)具有破碎帶隙的III型能帶排列; VBM和CBM分別表示價帶極大值和導(dǎo)帶極小值。
圖2. 幾何結(jié)構(gòu): (a)G/MoS
2; (b) Pd@G/MoS
2; (c) Ti@G/MoS
2 HSs。頂部和底部的面板對應(yīng)于側(cè)視圖和頂部視圖。在(a)中，我們考慮了五個潛在的摻雜位點(diǎn)，即空穴位點(diǎn)（藍(lán)色圓圈）、S-和mo-頂部位點(diǎn)（黑色圓圈）和橋接位點(diǎn)（紅色圓圈）。
圖3. 通過AIMD模擬Pd@G/MoS
2和Ti@G/MoS
2 HSs的溫度和能量隨時間的變化。
左圖：(a) 300 K; (c) 400K; 右圖：(b) 300 K; (d) 400K。
圖4 . 投影能帶結(jié)構(gòu)：(a) G/MoS
2 HS，( b ) Pd摻雜單層石墨烯，( c ) Ti摻雜單層石墨烯，( d ) Pd@G/MoS
2; ( e ) Ti@G/MoS
2 HS。費(fèi)米能量在能量尺度上被設(shè)置為零。
圖5. 不同應(yīng)變下平面雙軸應(yīng)變和聲子色散下的示意圖：(a)Pd@G/MoS
2 ; (b) Ti@G/MoS
2 HSs。正應(yīng)變和吸附應(yīng)變分別對應(yīng)于拉伸應(yīng)變和壓縮應(yīng)變。
圖6. 不同應(yīng)變下Pd@G/MoS
2和Ti@G/MoS
2異質(zhì)結(jié)的投影能帶結(jié)構(gòu)。
圖7. 在不同應(yīng)變條件下對帶結(jié)構(gòu)進(jìn)行帶排列：(a、b)摻雜vdWs HSs; (c) Pd@GL和Ti@GL的帶隙。
圖8. (a)未應(yīng)變HSs; (b)應(yīng)變Ti@G/MoS
2; (c) Pd@G/MoS
2 HSs的光吸收。
圖9. 不同應(yīng)變水平下的Ti@G/MoS
2 HS的投影能帶結(jié)構(gòu)（上面板）和躍遷偶極矩（下面板）。這里，Δ
1-n（n = 1-5）表示費(fèi)米能級以下的第n個價帶與導(dǎo)電帶之間的電子躍遷。根據(jù)計(jì)算出的TDM振幅，與可見光吸收對應(yīng)的可能的層間電子躍遷用箭頭突出顯示。
圖10. 300 K時，在應(yīng)變條件下的載流子遷移率：(a,b) Pd@G/MoS
2; (c,d) Ti@G/MoS
2 HSs。這里，空穴和電子載流子分別對應(yīng)于HS中摻雜的石墨烯層和MoS
2層。
圖11. 摻雜vd Ws HSs (左)的投影能帶結(jié)構(gòu)和Pd@GL和Ti@GL (右)在不同層間距離下的能帶隙。
相關(guān)研究成果由西安理工大學(xué)理學(xué)院Li-Yong Chen等人于2024年發(fā)表在Surfaces and Interfaces (https://doi.org/10.1016/j.surfin.2024.104024 )上。原文：Modulating the band alignment, carrier mobility and optical absorption of graphene/MoS
2 heterostructure via synergistic effects of doping and strain
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
