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北京化工大學Guolei Xiang 和Junsu Jin課題組--In?O?@C與石墨烯納米復合材料增強電催化CO?還原制甲酸
In2O3是將CO2轉化為甲酸(HCOOH)的有效電催化劑,但其固有的較差導電性限制了反應過程中有效的電荷轉移。此外,In2O3 顆粒在合成過程中團聚的趨勢進一步限制了活性位點的暴露。在這里,作者通過利用氧化石墨烯的模板效應并采用InBDC作為熱解合成In2O3@C的自犧牲模板來解決這些問題。所得的 In2O3@C/rGO-600 材料具有均勻錨定在還原氧化石墨烯 (rGO) 載體上的 In2O3@C 納米立方體,顯著增強了活性位點的暴露。導電的rGO網絡有利于電催化過程中的電荷轉移,熱解過程中產生的氧空位的存在,結合rGO強大的給電子能力,增強了CO2的吸附和活化。因此,In2O3@C/rGO-600在?0.7至-1.0 V(vs.RHE)的寬電位窗口內表現出超過94.0%的HCOOH法拉第效率(FE),并且在-0.9 V(vs.RHE)時達到最高值97.9%。該材料在−0.7 V(vs. RHE)表現出71.6%的優異陰極能量效率(EE)。這項研究為制備具有多組分協同作用的金屬氧化物納米顆粒/rGO復合材料提供了新的指導,從而實現高效的CO2RR。
 
Fig 1. 不同催化劑的結構表征。(a) In2O3@C-600和In2O3@C/rGO-600的XRD譜圖。In2O3@C/rGO-600的(b)SEM,(c)TEM和(d)粒徑分布圖。In2O3@C-600的(e) SEM,(f) TEM和(g)粒徑分布圖像。In2O3@C/rGO-600的(h) HRTEM和(i)元素映射圖。
 
Fig 2. In2O3@C-600和In2O3@C/rGO-600的結構性能分析。(In2O3@C-600和In2O3@C/rGO-600的(a)In 3d XPS光譜, (b) O 1s XPS光譜和(c) EPR光譜。(d) GO,In2O3@C-600,rGO和In2O3@C/rGO-600的Raman光譜。In2O3@C-600和In2O3@C/rGO-600的(e)N2吸附/解吸等溫線和(f)CO2吸附等溫線。
 
Fig 3. 電催化性能表征。(a)rGO,In2O3@C-600和In2O3@C/rGO-600在N2和CO2飽和的0.5M KHCO3溶液中的LSV曲線。rGO,In2O3@C-600和In2O3@C/rGO-600的(b) HCOOH FE, (c) HCOOH偏電流密度,(d) HCOOH產率和(e) EE。(f)與文獻中報道電催化劑的FE比較(插圖:與報道催化劑的EE比較)。(g) In2O3@C/rGO-600在-0.9 V下的穩定性測試。穩定性測試后In2O3@C/rGO-600的表征:(h) SEM和(i) In 3d XPS光譜。
 
Fig 4. CO2RR的機理分析。rGO, In2O3@C-600和In2O3@C/rGO-600的(a)Cdl和(b) Tafel斜率。(c) In2O3@C-600和In2O3@C/rGO-600的CO2-TPD圖。(d)rGO,In2O3@C-600和In2O3@C/rGO-600的EIS圖。
 
Fig 5. In2O3@C/rGO-500的(a) SEM,(b)TEM和(c)粒徑分布圖。In2O3@C/rGO-700的(d)SEM,(e)TEM和(f)粒徑分布圖。(g) In2O3@C/rGO-500,In2O3@C/rGO-600和In2O3@C/rGO-700的EPR光譜。(h) In2O3@C/rGO-600中CO2RR的過程示意圖。
 
相關研究工作由北京化工大學Guolei Xiang 和Junsu Jin課題組于2024年在線發表在《Nano Research》期刊上,Enhanced electrocatalytic CO2 reduction to formic acid using nanocomposites of In2O3@C with graphene,原文鏈接:https://doi.org/10.1007/s12274-024-6517-5
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