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中國石油大學(xué)Xiaoqing Lu等--納米多孔 Ti3C2O2 單層實(shí)現(xiàn) CO2/N2 分離的高滲透性和選擇性:CO2-MXene 相互作用調(diào)節(jié)
      MXene作為一種新型氣體分離膜,具有良好的穩(wěn)定性和合適的孔拓?fù)浣Y(jié)構(gòu),可以緩解二氧化碳過量排放造成的溫室效應(yīng)。然而,CO2的大四極桿和極化性使其與MXene具有很強(qiáng)的相互作用,從而導(dǎo)致CO2的溶解性強(qiáng)而擴(kuò)散性弱。在這里,我們通過密度泛函理論和分子動(dòng)力學(xué)模擬設(shè)計(jì)了具有暴露的C原子的納米多孔Ti3C2O2單層(YmXn),可以調(diào)節(jié)CO2-Ti3C2O2相互作用,從而提高氣體分離性能。 “截止”尺寸的范圍是通過分析氣體從未滲透到滲透的分離狀態(tài)而得到的。結(jié)果表明,納米多孔 Ti3C2O2 膜具有出色的 CO2 選擇性和滲透性。性能最佳的Y3X3-Ti對(duì)于等摩爾氣體混合物和煙氣的CO2滲透率分別為1.01 × 10-4和2.56 × 10-5 mol s−1 m−2 Pa−1,CO2/N2選擇性均達(dá)到100%。納米多孔 Ti3C2O2 中的氣體分離機(jī)制主要由擴(kuò)散選擇性而非溶液選擇性決定。精確研究了氣體滲透的動(dòng)態(tài)過程,包括氣體的質(zhì)心、均方位移和徑向分布函數(shù)。膜通道中的C原子與CO2之間的靜電斥力遵循Y3X3-C>Y2X4>Y3X3-Ti的順序,這是調(diào)節(jié)氣體擴(kuò)散的關(guān)鍵。這項(xiàng)工作的結(jié)果強(qiáng)調(diào),調(diào)整氣體-膜相互作用和設(shè)計(jì)“截止”尺寸是實(shí)現(xiàn)優(yōu)異二氧化碳分離性能的有效策略,并為高性能氣體分離膜的內(nèi)在機(jī)制提供了新的線索。
 
圖1. (a) Y2X4 和 (b) Y3X3-Ti 的俯視圖和側(cè)視圖。粉紅色(鈦);綠色(C);紅色 (O)。
 
圖2. 納米多孔Ti3C2O2 孔長擬合曲線。區(qū)域 1 和 2 代表 Ti3C2O2 的“截止”尺寸分布。
 
 
圖3. Y2X4和Y3X3-Ti中CO2分子滲透數(shù)隨時(shí)間的擬合曲線。 (a、b) 等摩爾氣體混合物; (c、d) 煙道氣。
 
圖4. 最終狀態(tài)的相對(duì)濃度分布。 (a,b) Y2X4和Y3X3-Ti的等摩爾氣體混合物; (c, d) Y2X4 和 Y3X3-Ti 的煙氣。水平坐標(biāo)表示模擬框的 z 軸。
 
 
圖5. 滲透過程中 CO2 和 N2 的質(zhì)心和均方位移。 (a、b) 等摩爾氣體混合物; (c、d) 煙道氣。
 
圖6. 納米多孔 Ti3C2O2 與等摩爾氣體混合物中氣體的二維密度圖。 (a、b)Y2X4; (c,d)Y3X3-Ti。
 
圖7. 納米多孔Ti3C2O2和CO2的相對(duì)濃度和徑向分布函數(shù)。
 
      相關(guān)科研成果由中國石油大學(xué)Xiaoqing Lu等人于2024年發(fā)表在Chemical Engineering Journal (https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.151158)上。原文:Nanoporous Ti3C2O2 monolayer towards high permeance and selectivity for CO2/N2 separation: CO2-MXene interaction tuning
原文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.151158

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