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同濟(jì)大學(xué)Jinhu Yang等--通過(guò)原子層限制拓?fù)滢D(zhuǎn)變實(shí)現(xiàn)超快鋰存儲(chǔ)的可重構(gòu)碳單層-MoS2插層異質(zhì)結(jié)構(gòu)
        具有擴(kuò)大層間距離的二維材料的插層結(jié)構(gòu)可以促進(jìn)質(zhì)量傳輸,這在快速充電鋰離子電池(LIB)中很有前景。然而,設(shè)計(jì)的插層結(jié)構(gòu)在惡劣的工作條件下會(huì)被粉化和破壞,導(dǎo)致電池的整體性能下降。在這里,我們提出了一種由典型層狀材料 MoS2 通過(guò)聚合物插層策略插入 N 摻雜石墨烯類碳單層 (MoS2/g-CM) 制成的插層異質(zhì)結(jié)構(gòu),作為 LIB 陽(yáng)極,表現(xiàn)出獨(dú)特的可逆可重構(gòu)行為。騎自行車。提出了“碳單層限制拓?fù)滢D(zhuǎn)化”的機(jī)制,并通過(guò)大量的原位/非原位表征得到了證明。 MoS2/g-CM 的插層異質(zhì)結(jié)構(gòu)具有可重構(gòu)特性和高效的層間電子/離子傳輸,表現(xiàn)出前所未有的高達(dá) 50 A g-1 的倍率性能和出色的長(zhǎng)循環(huán)性能。此外,所提出的基于g-CM插層的策略已擴(kuò)展到MoSe2系統(tǒng),還實(shí)現(xiàn)了插層異質(zhì)結(jié)構(gòu)的可重構(gòu)性并提高了LIB性能,展示了其多功能性和巨大的應(yīng)用潛力。
 

圖 1. 插層異質(zhì)結(jié)構(gòu)的合成、可重構(gòu)行為和表征。 (a) MoS2/g-CM 的合成。 (b) 示意圖顯示 MoS2/g-CM 插層異質(zhì)結(jié)構(gòu)在鋰化和脫鋰時(shí)的可逆重構(gòu)性。 (c) MoS2/g-CM 和 MoS2 的 XRD 圖譜。 (d, e) MoS2/g-CM (002) 晶格條紋的 HRTEM 圖像和放大倍數(shù)。 (f) MoS2/g-CM 的 (002) d 間距的傅立葉變換。 (g, h) MoS2 (002) 晶格條紋的 HRTEM 圖像和放大倍數(shù)。 (i) MoS2 的 (002) d 間距的傅立葉變換。 (j) MoS2/g-CM 和 MoS2 的拉曼光譜。 (k) MoS2/g-CM 的 STEM 圖像和元素映射。
 

圖 2. MoS2/g-CM 和 MoS2 的原子和電子結(jié)構(gòu)表征。 (a) Mo K 邊緣處的歸一化 XANES。 (b) K 空間 k3 加權(quán) EXAFS 擬合曲線。 (c) WT-EXAFS 圖。 (d) MoS2/g-CM 和 MoS2 的 k3 加權(quán) FT-EXAFS 曲線。 (e) S-Mo-S 和單碳層間 Mo-C/N 相互作用的示意圖。
 
 
圖 3.電池性能、鋰擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)分析和鋰化過(guò)程的自由能曲線。 (a) 不同電流密度下的充放電曲線。 (b) MoS2/g-CM 和 MoS2 的倍率性能。 (c-e) MoS2/g-CM 和 MoS2 分別在 0.5、10 和 50 A g-1 下的循環(huán)性能。 (f,g)MoS2/g-CM和MoS2表面的Li擴(kuò)散路徑。 (h)計(jì)算出MoS2/g-CM和MoS2表面的Li擴(kuò)散能壘。 (i, j) MoS2/g-CM 和 MoS2 層間的 Li 擴(kuò)散路徑。 (k)計(jì)算出MoS2/g-CM和MoS2層間的Li遷移能壘。 (l) EC@Li2–MoS2/g-CM 的結(jié)構(gòu),其中 Li 離子和 EC 分子一起吸附在 MoS2 的邊緣。 (m) EC–Li2@MoS2/g-CM的結(jié)構(gòu),去溶劑化后,Li離子進(jìn)入MoS2和g-CM的層間。 (n) EC–Li2S@MoS2–x/g-CM 的結(jié)構(gòu),其中 Li 離子與 MoS2 反應(yīng)。 (x表示一個(gè)或多個(gè)S原子與Li原子結(jié)合,脫離MoS2/g-CM結(jié)構(gòu)單元。) (o) Li2與MoS2和MoS2/g中的EC分子一起吸收、去溶劑化和轉(zhuǎn)化的能量變化-厘米。
 

圖 4. 原位/異位表征。 (a, b) MoS2/g-CM 和 MoS2 的原位 XRD 圖譜。 (c, d) MoS2/g-CM 和 MoS2 在鋰化和脫鋰過(guò)程中的異位 HRTEM 圖像。 (e) 碳單層限制拓?fù)滢D(zhuǎn)變的示意圖,使得 MoS2/g-CM 的插層異質(zhì)結(jié)構(gòu)可逆重構(gòu),(f) 傳統(tǒng)轉(zhuǎn)變?cè)阡嚮兔撲囘^(guò)程中導(dǎo)致原始 MoS2 的結(jié)構(gòu)損壞。
 

圖 5. 機(jī)械模擬。 (a,b)MoS2/g-CM和MoS2的有限元模擬模型。青色矩形代表 MoS2 納米片,插入納米片中的白色薄層代表 g-CM。 (c, d) MoS2/g-CM 和 MoS2 在不同充電狀態(tài) SOC 的鋰化過(guò)程中的應(yīng)力-應(yīng)變分布圖(對(duì)于無(wú)鋰狀態(tài),SOC = 0,對(duì)于完全鋰化狀態(tài),SOC = 1)。藍(lán)色代表低應(yīng)力,綠黃色代表應(yīng)力值逐漸增加,紅色代表最大應(yīng)力。 (e, f) MoS2/g-CM 和 MoS2 在不同 SOC 充電狀態(tài)值下的最大應(yīng)力的演變。 (g, h) MoS2/g-CM 和 MoS2 在不同 SOC 值下最大應(yīng)變的演變。
 
       相關(guān)科研成果由同濟(jì)大學(xué)Jinhu Yang等人于2024年發(fā)表在Journal of the American Chemical Society(https://doi.org/10.1021/jacs.4c01550)上。原文:Reconstructable Carbon Monolayer-MoS2 Intercalated Heterostructure Enabled by Atomic Layers-Confined Topotactic Transformation for Ultrafast Lithium Storage
原文鏈接:https://doi.org/10.1021/jacs.4c01550

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