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延世大學Sang-Woo Kim等--通過二維電子器件注入隧道電荷實現高效微生物滅活
       空氣傳播的病原體一旦附著在室內環境中,就會保持長期的感染活性,對公眾健康構成普遍威脅。傳統的空氣過濾器無法有效滅活物理分離的微生物,而化學基抗菌材料則面臨穩定性/效率差和病毒滅活效率低的挑戰。因此,我們開發了一種快速、可靠的抗菌方法,使用通過直接將單層石墨烯分散在絕緣體上制成的大型隧道電荷驅動消毒裝置來對抗室內附著的細菌/病毒。通過隧道效應,自由電荷可以穩定地固定在單層石墨烯下方。儲存的電荷可以激發附著微生物的持續電子損失,從而加速消毒,克服化學消毒劑的擴散限制。在放大的設備(25 平方厘米)上附著不到 1 分鐘即可實現完全(>99.99%)廣譜消毒,在高溫(60°C)和濕度(90%)下可靠地持續 72 小時。該方法可以很容易地應用于室內環境中的高接觸表面以控制病原體。
 

圖 1. TCD 方法的概念。(A) 示意圖顯示基于電荷隧道效應的石墨烯單層電荷注入(左),以及附著在石墨烯表面后通過電子轉移使微生物失活的圖示(右)。 (B) 當帶有偏置電壓的 AFM 尖端掃描石墨烯單層時,會發生電子隧道效應。 (C) AFM 尖端掃描之前(頂部)和之后(底部)電荷隧道器件的開爾文探針力顯微鏡 (KPFM) 圖像。 (D) 使用 KPFM 沿 (C) 中的虛線測量的隧道電荷分布。 ΔV 是電荷隧道的電勢差。 (E) 石墨烯層數(從 1 到 8)對 ΔV 的影響,表明石墨烯單層實現了電荷隧道。 KPFM 測量中插圖的比例尺為 2 μm。 (F) 石墨烯和SiO2 的界面能量排列圖。 (G) 電荷隧道器件在惡劣環境(90% 濕度和 60°C 溫度)下 72 小時的 KPFM 圖像。在(C)至(E)中,實驗在固定溫度(20℃)和濕度(30%)下進行。誤差線代表 SD (n = 3)。
 

圖 2. 大規模電荷隧道,實現均勻穩定的電荷保留。
(A) 電荷隧道器件放大方法的示意圖。該器件由覆蓋 SiO2 表面的石墨烯單層 (5 cm × 5 cm) 組成;通過向銅箔施加偏置電壓 (10 V) 和外部壓力 (4000 Pa) 來實現電荷注入。 (B) 大型電荷隧道器件不同位置(邊緣和中心)的 KPFM 測量。插圖顯示了大型設備。 (C) 注入隧道電荷沿插圖中虛線的 ΔV 分布。 (D) 銅箔充電后器件表面上的 ΔV 分布分為 12 × 12 個區域(每個區域為 5 mm × 5 mm)(藍色區域)。 (E) 72 小時后濕度(高達 90%)和溫度(高達 60°C)對大型器件注入隧道電荷的影響。 (F) 在惡劣環境(90%濕度和60°C溫度)下儲存72小時后,器件表面上的ΔV分布分為12×12個區域。在(B)至(D)中,實驗在固定溫度(20℃)和濕度(30%)下進行。誤差線代表 SD (n = 3)。組間顯著差異分別用 * 和 ** 表示,P < 0.05 和 P < 0.01。
 
 
圖 3. 放大的 TCD 裝置對微生物滅活的功效。
(A) 使用放大的 TCD 裝置的微生物滅活過程示意圖,其中含有細菌或病毒的氣溶膠在電荷注入后分散在裝置表面。 (B) 不同模型微生物的微生物滅活效率 [E.大腸桿菌(革蘭氏陰性細菌)、枯草芽孢桿菌(革蘭氏陽性細菌)和 MS2 噬菌體(病毒)]。 (C) 石墨烯對微生物滅活效率的影響。設備上未施加充電電壓。 (D) 充電電壓對微生物滅活效率的影響。 (E) 顯示使用放大的 TCD 設備在 20 和 1 V 充電電壓下大腸桿菌(左)、枯草芽孢桿菌(中)和 MS2(右)濃度的圖像。 (F) 48 小時和 72 小時后濕度(高達 90%)和溫度(高達 60°C)對 TCD 裝置滅活大腸桿菌功效的影響。 (G) 在處理間歇性施用的含有大腸桿菌或枯草芽孢桿菌的氣溶膠時,TCD 裝置對細菌滅活的功效。在(B)至(E)中,實驗在固定溫度(20℃)和濕度(30%)下進行。在(E)至(G)中,將TCD裝置充電至10V,并在附著1分鐘后測量微生物。虛線表示所有微生物均已滅活(即未檢測到活微生物)。誤差線代表 SD (n = 3)。組間顯著差異分別用 * 和 ** 表示,P < 0.05 和 P < 0.01。
 
 
圖4. TCD裝置抗菌機制研究。
(A) 附著到 TCD 之前和之后的細菌(大腸桿菌;頂部)的 SEM 圖像和病毒(MS2;底部)的 TEM 圖像。 (B) 熒光顯微鏡顯示大腸桿菌在附著到 TCD 之前(頂部)和之后(底部)的明場(細菌總數)和熒光(膜受損細菌)圖像。 (C) 在不同充電電壓(1 至 20 V)下附著??到 TCD 后,大腸桿菌和枯草芽孢桿菌(上圖)膜通透性的變化以及膜結構受損的細菌百分比(下圖)。 (D) 附著于 TCD 后細胞內產生 ROS。 (E) 細菌超氧化物歧化酶的活性。 (F) 細菌抗氧化酶的活性。 (G) TCD 處理的細菌中細胞內 5'-三磷酸腺苷 (ATP) 水平。 (H) 與 ROS 產生和 DNA 整合/修復相關的關鍵基因的表達。附著1分鐘后評估微生物。在(A)、(B)和(D)至(H)中,TCD裝置充電至10V。實驗在固定溫度(20℃)和濕度(30%)下進行。誤差線代表 SD (n = 3)。組間顯著差異分別用 * 和 ** 表示,P < 0.05 和 P < 0.01。
 

圖5. TCD裝置的抗菌機制及其潛在應用。
(A 和 B) 基于電子轉移的 TCD 過程中涉及的細菌 (A) 和病毒 (B) 滅活機制的示意圖。 (C) TCD 設備在室內環境中高接觸表面(例如電梯按鈕和醫院扶手)的潛在應用場景。 (D) TCD 裝置在實際應用中用于微生物滅活的獨特性能(可靠性和穩健性)。
 
        相關科研成果由延世大學Sang-Woo Kim等人于2024年發表在Science Advances(https://doi.org/10.1126/sciadv.adl5067)上。原文:Highly efficient microbial inactivation enabled by tunneling charges injected through two-dimensional electronics
原文鏈接:https://doi.org/10.1126/sciadv.adl5067

轉自《石墨烯研究》公眾號
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