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遼寧工業(yè)大學(xué)Wei Zhang等--通過碳空位缺陷調(diào)節(jié)策略構(gòu)建的多層六角孔MXene陷阱可實(shí)現(xiàn)高能量密度鉀離子存儲
      由于層狀材料中大尺寸半徑的鉀離子的反應(yīng)動力學(xué)緩慢,水性鉀離子混合超級電容器(PIHC)的能量密度受到嚴(yán)重限制。同時(shí),缺陷的處理對于儲能材料來說是一把“雙刃劍”,需要有針對性、精準(zhǔn)調(diào)控。為了解決這一問題,利用碳空位缺陷調(diào)節(jié)策略構(gòu)建了多層六角孔MXene陷阱,并在PIHCs中實(shí)現(xiàn)了高比電容和能量密度的鉀離子存儲。結(jié)合六方孔MXene陷阱內(nèi)壁新暴露的鈦原子價(jià)態(tài)變化引起的贗電容效應(yīng),闡明了原子水平上的構(gòu)效關(guān)系。利用密度泛函理論,計(jì)算了多層六方孔MXene對鉀離子的吸附能和動力學(xué)分析,確定了鉀離子的最佳位置和數(shù)量。通過電子能帶結(jié)構(gòu)和差分電荷密度的定量分析,揭示了多層六方孔MXene PIHCs高電導(dǎo)率和能量密度的內(nèi)在機(jī)制。
 

圖1.電極材料的微觀結(jié)構(gòu)和形貌。 (a-c) 空位-Ti3AlC2、空位-Ti3C2 和普通-Ti3C2 的色散。 (d) 普通 Ti3C2 的形態(tài)。 (e-i) 空位-Ti3C2 的形態(tài)。 (j,k) 空位-Ti3AlC2 的高分辨率透射電子顯微鏡和局部放大圖像。 (l) 空位-Ti3AlC2 的選擇性電子衍射圖像。
 

圖2.電極材料的結(jié)構(gòu)演變。 (a-c) 空位-Ti3AlC2、普通-Ti3C2、普通-Ti3AlC2 和空位-Ti3C2 的 XRD 圖案。 (d) 常規(guī)制備的Normal-Ti3AlC2 的分子結(jié)構(gòu)。 (e) 高溫液氮快速冷卻下空位-Ti3AlC2 的分子結(jié)構(gòu)。 (f) 微波輔助蝕刻后的空位-Ti3C2 分子結(jié)構(gòu)。 (g-i)空位-Ti3C2和普通-Ti3C2的峰(002)、(004)和(006)的XRD局部放大圖。
 

圖3.從MAX Ti3AlC2到多層六角孔MXene Ti3AlC2的碳空位缺陷排序機(jī)制示意圖。 (a)點(diǎn)缺陷示意圖。 (b-e) Ti3AlC2分子結(jié)構(gòu)立體側(cè)視圖、側(cè)視圖、立體俯視圖和無缺陷俯視圖。無缺陷Ti3AlC2分子結(jié)構(gòu)俯視圖示意圖。 (f) 傳統(tǒng)Normal-Ti3AlC2分子結(jié)構(gòu)的俯視示意圖。 (g-i) Vacancy-Ti3C2分子結(jié)構(gòu)俯視方向形成小六方孔的示意圖
 

圖4. Vacancy-Ti3C2 和Normal-Ti3C2 中鉀儲存的電化學(xué)測試。 (a) 空位-Ti3C2 和普通-Ti3C2 在掃描速率 90 mV/s 下的循環(huán)伏安 (CV) 曲線。 (b) Vacancy-Ti3C2 在 10 mV/s 至 90 mV/s 掃描速率下的 CV 曲線。 (c) Vacancy-Ti3C2在不同電壓下的擬合b值曲線。 (d) 不同掃描速率下空位-Ti3C2 的電容貢獻(xiàn)圖。 (e) 空位-Ti3C2 的表面電容貢獻(xiàn)圖。 (f) Normal-Ti3C2 的表面電容貢獻(xiàn)圖。 (g) Vacancy-Ti3C2 和 Normal-Ti3C2 在電流密度 2.5 A/g 下的恒電流充電/放電 (GCD) 曲線。 (h) 電流密度為 2.5 A/g 至 6.5 A/g 時(shí)空位-Ti3C2 的 GCD 曲線。 (i) Vacancy-Ti3C2 和 Normal-Ti3C2 的多重性能圖。
 
 
圖5. Vacancy-Ti3C2水性混合軟包超級電容器的鉀離子存儲性能。 (a)軟包超級電容器示意圖。 (b,c)Vacancy-Ti3C2混合軟包超級電容器照明LED和軟屏的實(shí)際應(yīng)用。 (d) 鉀離子水混合軟包超級電容器在掃描速率 50 mV/s 下的 CV 電壓范圍曲線。 (e) 掃描速率為 10 mV/s 至 90 mV/s 的鉀離子水混合軟包超級電容器的 CV 曲線。 (f) 鉀離子水混合軟包超級電容器在電流密度從 2.5 A/g 到 6.5 A/g 時(shí)的 GCD 曲線。 (g) 空位-Ti3C2 和普通-Ti3C2 的EIS。 (h) (g) 高頻區(qū)域的放大倍數(shù)。 (i) Vacancy-Ti3C2 的 N2 吸附和解吸等溫線。 (j) 鉀離子水混合軟包超級電容器10,000次循環(huán)的比電容曲線。 (k)鉀離子水混合軟包超級電容器的能量密度和功率密度之間的關(guān)系。
 

圖6 多層六方孔Vacancy-Ti3C2吸附鉀離子機(jī)理示意圖。 (a) 沒有碳缺陷的未吸附鉀和吸附鉀位置模型。 (b-d) 無缺陷的吸附 H1、H2 和 H3 位置模型。 (e-g) H3 位置 1、3 和 5 碳空位缺陷吸附模型。
 

圖7. Vacancy-Ti3C2吸附不同空位鉀離子的電荷差密度和c軸截面電荷增益/損失圖。 (a,d,g)具有1、3、5個(gè)碳空位的Vacancy-Ti3C2的三維電荷差密度圖。 (b、e、h)具有1、3、5個(gè)碳空位的空位-Ti3C2的C軸橫截面電荷增益/損失圖。 (c,f,i)具有1、3、5個(gè)碳空位的Vacancy-Ti3C2的二維橫截面電荷差密度圖。
 

圖 8. Vacancy-Ti3C2 模型的能帶結(jié)構(gòu)和 PDOS。 (a, e, i, m) 具有 0、1、3、5 個(gè)碳空位的空位-Ti3C2 的能帶放大率。 (b, f, j, n) 具有 0、1、3、5 個(gè)碳空位的空位-Ti3C2 的 PDOS。 (c, g, k, o) 具有 0、1、3、5 個(gè)碳空位的碳空位-Ti3C2 的 PDOS。 (d, h, l, p) 具有 0、1、3、5 個(gè)碳空位的鈦空位-Ti3C2 的 PDOS。
 
      相關(guān)科研成果由遼寧工業(yè)大學(xué)Wei Zhang等人于2024年發(fā)表在Energy Storage Materials(https://doi.org/10.1016/j.ensm.2024.103485)上。原文:Multi-layers hexagonal hole MXene trap constructed by carbon vacancy defect regulation strategy enables high energy density potassium-ions storage
原文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.ensm.2024.103485

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