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武漢科技大學Gaoran Li/Haijun Zhang課題組聯合南京理工大學Gaoran Li 課題組--多級孔Ti3C2Tx/Co中空管內原位構建碳納米管導電網絡結構用于高性能鋰硫電池
       提高鋰硫電池(LSBs)電化學性能的關鍵方法是開發一種可靠的硫宿主材料,它具有合理的結構、高電導率以及對鋰多硫化物(LiPSs)的出色吸附/催化能力。在此,通過靜電紡絲技術結合自我催化生長策略,制備了內生碳納米管(CNTs)的鈷摻雜空心Ti3C2Tx管,作為內置電子/離子傳輸網絡(HTCTs/Co/CNTs)。HTCTs/Co/CNTs的獨特分層多孔結構不僅增加了硫的負載量,緩解了體積膨脹,還通過物理限制和化學吸附的協同作用有效抑制了LiPSs的穿梭效應。研究表明,Ti3C2Tx MXene和金屬鈷的組合增強了LiPSs的吸附性,并加速了硫物種的催化轉化,從而提高了硫的利用率和電化學可逆性。具有HTCTs/Co/CNTs/S陰極的相關電池在0.2 C下100個循環后保持了901.9  mAh/g的高容量,在1.0 C下500個循環后保持了725.9 mAh/g的容量。更重要的是,在高硫負載5.8mg/cm²和低E/S比4.3 µL/mg條件下,經過50個循環于0.1 C,實現了4.83 mAh/cm²的高面積容量。
 
Fig 1. (a) PMMA/Co(acac)2 纖維的SEM圖像,(b) PMMA/Co(acac)2纖維@Ti3C2Tx MXene的SEM圖像,(c, d) HTCTs/Co/CNTs的SEM圖像。 (e) HTCTs/Co/CNTs的TEM圖像,(f, g) HTCTs/Co/CNTs的高分辨率TEM圖像,(h-l) HTCTs/Co/CNTs的EDS映射圖像。
 

Fig 2. (a) Ti3AlC2 MAX、TCSs、HTCTs及HTCTs/Co/CNTs的X射線衍射圖案。高分辨率X射線光電子能譜圖:(b) C 1s,(c) Ti 2p,以及(d) Co 2p的HTCTs/Co/CNTs。 (e) TCSs、HTCTs和HTCTs/Co/CNTs的N2吸附-脫附等溫線。 (f) TCSs、HTCTs和HTCTs/Co/CNTs的孔徑分布。

 
Fig 3. (a) UV-可見光譜和光學圖像(插圖)顯示Li2S6溶液在TCSs,HTCTs以及HTCTs/Co/CNTs樣品吸附后的狀態。(b) Li2S6吸附后,S 2p的X射線光電子能譜(XPS)圖譜,以及HTCTs/Co/CNTs的圖譜。(c) Li2S6吸附后,HTCTs/Co/CNTs的Ti 2p XPS譜圖。(d) Li2S6吸附后,HTCTs/Co/CNTs的Co 2p XPS譜圖。(e) Li2S6吸附在Ti3C2O2和Ti3C2O2-Co上的優化構型。(f) 各種鋰硫物種(Li2S8,Li2S6,Li2S4,Li2S2和Li2S)在Ti3C2O2和Ti3C2O2-Co上的吸附能。(g) S8在Ti3C2O2和Ti3C2O2-Co表面還原的相對自由能曲線。(h) Li2S2和(i) Li2S在Ti3C2O2-Co和Ti3C2O2表面的分解勢壘。
 

Fig 4. (a) HTCTs/Co/CNTs的電位恒定放電曲線在2.05 V。(b) HTCTs的電位恒定放電曲線在2.05 V。(c) TCSs電極的電位恒定放電曲線在2.05 V。(d) HTCTs/Co/CNTs的鋰硫容量溶解。(e) HTCTs的鋰硫容量溶解。(f) TCSs電極的鋰硫容量溶解。(g) HTCTs/Co/CNTs/S電極在不同掃描速率(從0.1到0.5毫伏每秒)下的循環伏安曲線。(h) HTCTs/Co/CNTs/S、HTCTs/S和TCSs/S電極的峰值電流與掃描速率平方根的線性擬合:峰值A。(i) HTCTs/Co/CNTs/S、HTCTs/S和TCSs/S電極的峰值電流與掃描速率平方根的線性擬合:峰值B。(j) HTCTs/Co/CNTs/S、HTCTs/S和TCSs/S電極的峰值電流與掃描速率平方根的線性擬合:峰值C。(k) HTCTs/Co/CNTs/S電極的階躍電解測試剖面。(l) 對應的HTCTs/Co/CNTs/S、HTCTs/S和TCSs/S電極的歐姆降。

 
Fig 5. (a) 0.1 毫伏每秒的循環伏安圖, (b) 0.2 C 充放電曲線, (c) HTCTs/Co/CNTs/S,HTCTs/S 和 TCSs/S 電極的速率性能, (d) 不同電流率下 HTCTs/Co/CNTs/S 電極的放電曲線, (e) 不同電極在不同速率下的過電位, (f) 不同電極在低放電平臺的容量, (g) 0.2 C 的循環性能, (h) 1.0 C 的循環性能, (i) HTCTs/Co/CNTs/S 電極與其他報告的 MXene 基硫正極的速率性能比較, (j) HTCTs/Co/CNTs/S 電極與其他報告的 MXene 基硫正極的循環性能比較。
 

Fig 6. 不同結構的硫負載策略示意圖。(a-c) 硫負載不足;(d) 高硫含量時TCSs/S電極的低放電容量;(e-g) 硫負載不完全;(h) 高硫含量時HTCTs/S電極的中等放電容量;(i-k) 硫負載理想;(l) 高硫含量時HTCTs/Co/CNTs/S電極的優異放電容量。
 

Fig 7. (a) 不同硫負載和E/S比下HTCTs/Co/CNTs/S電極的循環性能。PP和HTCTs/Co/CNTs隔膜的原位拉曼光譜(b和c),以及(d和e)。LSBs與HTCTs/Co/CNTs/S電極的原位阻抗譜(f-h)。TCSs (i)、HTCTs (j)和HTCTs/Co/CNTs電極上硫物種轉化機制的示意圖(k)。
 
相關研究工作由武漢科技大學Gaoran Li/Haijun Zhang課題組聯合南京理工大學Gaoran Li 課題組于2024年共同發表在《Chemical Engineering Journal》期刊上,Hierarchical Co-doped Hollow Ti3C2TxTubes with Built-in Electron/Ion Transport Network for High-Performance Lithium Sulfur Batteries,原文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.151978

轉自《石墨烯研究》公眾號


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