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中國科學院大連化物所Can Li課題組--通過串聯二氧化碳還原中的不對稱 C-C 偶聯選擇性電合成乙醇
       將二氧化碳選擇性電還原為乙醇具有經濟價值和環保意義。然而,由于 C-C 偶聯的緩慢動力學和碳氫化合物生產的激烈競爭,二氧化碳還原為乙醇的活性和選擇性仍然很低。在此,報告了一種由具有 Cu(111)-oriented 表面的 Cu 納米片和 Ag 納米顆粒組成的層狀串聯催化劑,它能有效地將選擇性從碳氫化合物轉移到乙醇。在層狀銅/銀串聯催化劑上,乙醇的法拉第效率從裸銅(111)上的不到 30% 提高到 56.5 ± 2.6%,部分電流密度為 356.7 ± 9.5 mA cm-2。原位拉曼光譜結果和密度泛函理論計算表明,乙醇的高選擇性可歸因于不對稱 *CH2-CO 偶聯機理,(111)面暴露的銅納米片上選擇性生成的 *CH2 物種和銀催化劑提供的高局部 CO 濃度促進了這一機理。
 
Fig 1. 銅/銀串聯催化劑的表征。(a) 三種串聯催化劑以及制備的銅催化劑和商用銀催化劑的 XRD 圖譜。(b) 層狀銅/銀串聯催化劑的頂視掃描電鏡圖像。(c) 層狀 Cu/Ag 串聯催化劑的橫截面 SEM 圖像和 EDS 元素圖譜圖像(黃色、紅色和綠色分別代表 Ag、Cu 和 C 元素)。比例尺:5 μm。
 
Fig 2. 裸銀和銅催化劑的電化學研究。(a) 裸銀催化劑上 CO 的 FE。裸銅催化劑上 (b) CO2RR 和 (c) CORR 產物的 FE。(d) C2+ 產物(包括乙烯、乙醇、醋酸酯和丙醇)和 (e) 甲烷(以 CO/CO2 作為不同 CO 體積百分比(0、20 和 50%)的輔助原料氣)的具體生產率。本研究中的所有應用電位均轉換為可逆氫電極 (RHE) 標度,未進行 iR 校正。根據進入氣相色譜儀前的出口流速計算氣體的 FE 和生產率。
 
Fig 3. 串聯催化劑的電化學性能。(a) 三種串聯催化劑的結構示意圖。在三電極流動池系統中,(b) 層狀銅/銀、(c) 層狀銀/銅和 (d) 混合銅/銀串聯催化劑上的產物電導率。(e) 乙醇的部分電流密度。(f) 在 -1.1 V 條件下評估的含氧化合物與碳氫化合物產物之比以及 C2+ 產物的 FEs 與 RHE 之比。(g) 商用銅微球(Comm-Cu)和 Comm-CuAg 串聯電極的乙醇與乙烯之比。(h) 在全電池電壓保持恒定為 3 V 的 MEA 系統中進行乙醇的電合成(在此電壓下乙醇的 FE 最高)。
 
 
Fig 4. 機理研究。在 OCP 和不同電位下,(a) 裸銅和 (b) 層狀銅/銀串聯催化劑的原位拉曼光譜,每種催化劑都有兩個特定的放大視圖,范圍分別為 2600 至 3000 cm-1和 1300 至 1700 cm-1。在 H 型電池中,裸銅催化劑在 CO、CH3I 和 CO/CH3I 的電化學還原反應中 (c) 碳氫化合物(甲烷、乙烷和乙烯)和 (d) 含氧化合物(乙醇、醋酸和丙醇)的生產率。在 20 mA cm-2 的恒定電流密度下進行了 20 min的電解實驗。
 
     相關研究工作由中國科學院大連化物所Can Li課題組于2024年在線發表在《ACS Catal》期刊上,Selective Electrosynthesis of Ethanol via Asymmetric C–C Coupling in Tandem CO2 Reduction,原文鏈接:https://doi.org/10.1021/acscatal.4c01579
 
轉自《石墨烯研究》公眾號
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