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河南理工大學Baozhong Liu,清華大學Dingsheng Wang等--在串聯釕-鉑-鈦催化劑上高效氨硼烷水解制氫
       氨硼烷(NH3BH3,AB)的水解涉及多個未定義的步驟和復雜的吸附和活化,單或雙中心不足以快速實現多步催化過程。設計多中心催化劑對于提高AB水解反應的催化性能是必要的,但揭示AB水解的匹配反應機理是一個巨大的挑戰。在本文中,我們提出構建RuPt-Ti多中心催化劑來闡明AB水解的多中心串聯活化機理。實驗和理論研究表明,多中心串聯模式可以分別促進NH3BH3和H2O分子在Ru和Pt位上的活化,同時促進*H的快速轉移和H2在Ti位上的解吸。RuPt-Ti多中心催化劑對AB水解反應表現出最高的周轉頻率(TOF),為1293 min-1,優于單位點Ru、雙中心RuPt和Ru-Ti催化劑。本研究提出了一種加速儲氫材料脫氫的多位點串聯概念,旨在為開發更清潔、低碳、高性能的制氫系統做出貢獻。

 
圖1. RuPt-Ti的制備示意圖,以及AB水解的多位點串聯活化機理。
 

圖 2. RuPt-Ti 多點形貌。a、b) RuPt-Ti 的 SEM 圖像。c) RuPt-Ti 的低倍 TEM 圖像和相應的粒度分布。d-f) RuPt-Ti 的高倍 TEM 圖像。g) RuPt-Ti 的 Ru 和 Pt 的線輪廓掃描。h) RuPt-Ti 的 AC-HAADF-STEM 圖像。i) 相應的 STEM-EDS 元素映射。
 

圖 3. RuPt-Ti 多位點的結構表征。a) C 1s + Ru 3d、b) Pt 4f、c) Ti 2p、d) RuPt-Ti 的 O 1s XPS 光譜。e) Ru 箔、RuO2 和 RuPt-Ti 多位點的 Ru K 邊的歸一化 XANES 光譜。f) Ru 箔、RuO2 和 RuPt-Ti 多位點在 R 空間中的 Ru K 邊 EXAFS 光譜。g) Ru 箔、RuO2 和 RuPt-Ti 多位點的 WT-EXAFS。h) Pt 箔、PtO2 和 RuPt-Ti 多位點的 Pt L3 邊的歸一化 XANES 光譜。i) Pt 箔、PtO2 和 RuPt-Ti 多位點在 R 空間中的 Pt L3 邊 EXAFS 光譜。 j) Pt 箔、PtO2 和 RuPt-Ti 多點的 WT-EXAFS。 k) Ti 箔、TiO2 和 RuPt-Ti 多點的 Ti K 邊的歸一化 XANES 光譜。 l) Ti 箔、TiO2 和 RuPt-Ti 多點在 R 空間中的 Ti K 邊 EXAFS 光譜。 m) Ti 箔、TiO2 和 RuPt-Ti 多點的 WT-EXAFS
 

圖4. RuPt-Ti多位點的AB水解性能。a)不同活性位點結構RuPt-Ti、RuPt、RuTi、Pt-Ti、Ru、Pt和Ti的產氫曲線。b)單位點(Ti、Pt、Ru)、雙位點(Pt-Ti、Ru-Ti、RuPt)、多位點(RuPt-Ti)的TOF比較。c)不同多位點結構RuPt-Ti、RuPd-Ti、RuRe-Ti的氫與TOF曲線。d)不同多位點結構RuPt-Ti、RuPd-Ti、RuRe-Ti的Ea。e) TOF與AB濃度的對數圖。f) TOF與nRu的對數圖。g)耐久性試驗的產氫曲線。h) RuPt-Ti的周轉數。

 
圖 5.AB 水解的機理研究。 a) NH3BH3在RuPt-Ti多位點的Ru、Pt或Ti上吸附和解離的吉布斯自由能。 b) RuPt-Ti 的 Ru、Pt 或 Ti 位點上 H2O 吸附和解離的吉布斯自由能。 c) RuPt-Ti 的 Ru、Pt、Ti 或 C 位點上 H2O 吸附和解離的吉布斯自由能。 d) NH3BH3 分別在 RuPt-Ti、RuPd-Ti、RuRe-Ti 或 Ru-Ti 多位點的 Ru 位點上吸附和解離的吉布斯自由能。 e)分別在RuPt-Ti、RuPd-Ti、RuRe-Ti或Ru-Ti多位點的Pt、Pd、Re或Ru位點上吸附和解離H2O的吉布斯自由能。 f) NH3BH3 和 H2O 在 RuPt-Ti、RuPd-Ti 或 RuRe-Ti 多位點上解離的活化能 ΔE。 g-i) RuPt-Ti、RuPd-Ti 或 RuRe-Ti 多位點中的 d 帶中心位置。 h) RuPt-Ti 多位點上 AB 水解的模擬路徑。
 
      相關科研成果由河南理工大學Baozhong Liu,清華大學Dingsheng Wang等人于2024年發表在Angew Chem Int Ed Engl(https://doi.org/10.1002/ange.202408193)上。原文:Efficient Hydrogen Generation from Ammonia Borane Hydrolysis on a Tandem Ruthenium–Platinum–Titanium Catalyst
原文鏈接:https://doi.org/10.1002/ange.202408193

轉自《石墨烯研究》公眾號
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