由石墨烯(Gr)和過渡金屬二硫族化合物(TMDs)組成的垂直范德華異質結構為探索二維極限下的光學和電子特性創造了一個迷人的平臺。許多研究都集中在Gr/TMDs異質結構上，以闡明光激發后電荷-能量轉移、準粒子形成和弛豫的潛在機制。然而，對石墨烯異質結構中界面電荷分離及其后續動力學的全面理解仍然是難以捉摸的。本文采用時間分辨太赫茲(THz)光譜、太赫茲發射光譜和瞬態吸收光譜等綜合超快手段，研究了不同光激發能下在熔融二氧化硅襯底上生長的Gr-MoS
2異質結構(包括Gr/MoS
2和MoS
2/Gr堆疊序列)的載流子動力學。本工作的研究結果強調了襯底電場對調制界面電荷轉移(CT)效率的影響。具體而言，Gr/MoS
2中的光激發產生的熱電子從石墨烯層注入MoS
2層，光子能量遠低于MoS
2的a -激子，而MoS
2/Gr中的界面CT被襯底電場阻擋。反過來，上述A激子的光激發導致從MoS2到石墨烯的空穴轉移，這發生在具有相反堆疊順序的Gr-MoS
2異質結構中，導致界面光電流的相反方向，正如異相太赫茲發射直接證明的那樣。此外，本工作證明了界面激子的重組時間約為~ 18ps，而缺陷輔助的界面重組發生在~ ns的時間尺度上。該研究為Gr-TMDs異質結構中界面CT、襯底效應和缺陷工程之間的相互作用提供了有價值的見解，從而促進了下一代光電器件的發展。
圖1. Gr-MoS2異質結構示意圖及實驗方法。(a-b)在熔融二氧化硅(FS)襯底上生長的垂直堆疊的Gr/MoS2和MoS2/Gr異質結構示意圖，藍色箭頭表示襯底引入的有效電場。(c-e) TES、TAS和TRTS的光譜圖。(f)和(g)分別為KPFM測量得到的FS基板顏色圖和電位圖。
中央地面區域與其周圍的原始區域相比較。
圖2. 1.6 eV (780 nm)激發下Gr-MoS
2異質結構的界面CT。(a)泵浦流量為35.4 μJ cm
-2時，ML Gr(灰色)、ML MoS
2(黃色)、Gr/MoS
2(紅色)和MoS
2/Gr(藍色)異質結構的瞬態太赫茲透過率。實線是正文中eq 2的擬合曲線。(b) Gr、MoS
2/Gr(單指數擬合)和Gr/MoS
2異質結構(雙指數擬合)的THz PC隨泵浦流量的弛豫時間。(c) Gr/MoS
2異質結構中界面電荷分離和復合圖。(d)上下兩幅圖分別為TAS獲得的MoS
2/Gr和Gr/MoS
2異質結構的二維彩色圖，泵浦流量固定為76.4 μJ cm
-2。(e) Gr/MoS
2和MoS
2/Gr異質結構的發射太赫茲電場波形。(f) MoS
2/Gr異質結構中界面電荷分離和復合圖。
圖3. 1.9 eV (650 nm)激發下Gr-MoS
2異質結構的太赫茲信號。(a)當泵浦流量為10.2 μJ cm
-2時，Gr/MoS
2和MoS
2/Gr異質結構的瞬態太赫茲光譜，其中綠色實線和紅色實線為雙指數衰減函數的擬合曲線。(b,e)分別為Gr/MoS
2和MoS
2/Gr異質結構的擬合壽命和相應振幅隨泵浦通量的函數。(c,f) Gr/MoS
2和MoS
2/Gr異質結構的CT圖。(d) Gr-MoS
2異質結構的發射太赫茲電場波形。
圖4. Gr-MoS
2異質結構在1.9 eV (650 nm)激發下的TAS。(a,d) Gr/MoS
2和MoS
2/Gr異質結構的代表性TAS分別在不同延遲時間下探測，泵浦流量設置為76.4 μJ cm
-2。(b,e)幾種泵浦作用下Gr/MoS
2和MoS
2/Gr的a -激子態衰減動態，其中實線為雙指數衰減函數的擬合曲線。(c, f) a -激子態在Gr/MoS
2和MoS
2/Gr異質結構中的擬合壽命。
相關研究成果由上海科技大學Weimin Liu、中國科學院大學杭州高等研究院Juan Du和上海大學Guohong Ma等人2024年發表在ACS Applied Materials & Interfaces (鏈接: https://doi.org/10.1021/acsami.4c05511)上。原文：Charge Transfer in Graphene-MoS2 Vertical Heterostructures Tuned by Stacking Order and Substrate-Introduced Electric Field
轉自《石墨烯研究》公眾號
