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浙江大學Zhen Xu和Chao Gao等--氧化石墨烯表面氧化官能團的選擇性分布
       確定氧化石墨烯(GO)的精確化學結構對于研究其相關性質至關重要。然而,氧化官能團在氧化石墨烯上的分布仍缺乏足夠的原子尺度研究。本文基于密度泛函理論進行理論計算,探索氧化石墨烯上羥基和環氧基的熱力學分布。影響氧化石墨烯結構穩定性的關鍵因素有三個:電子分布、位阻和氫鍵增強,導致羥基和環氧基在氧化石墨烯的兩側緊密分布。因此,我們提出氧化官能團在氧化石墨烯上的選擇性近端分布,并認為島狀氧化區更有利于在氧化石墨烯的實際結構上形成。這種選擇性的近似前臺階分布模式有助于解釋氧化石墨烯表面的起源和演化,并有助于理解二維單層結構的微觀表面化學。
 
 
圖1. 氧化官能團在氧化石墨烯上的不同分布位點。中間的灰色圓盤表示與原始氧化官能團結合的初始位點,其他不同距離和相對位置的位點用不同顏色和數字標記的圓盤來區分。
正數表示這里的氧化官能團與原氧化官能團分布在氧化石墨烯的同一側,負數表示這里的氧化官能團與原氧化官能團分布在氧化石墨烯的相反一側。
 
 
圖2: 優化了(a) h1和(b) e1的結構和結合能。灰球代表碳原子,紅球代表氧原子,白球代表氫原子。(c)不同構型h2的Eb,其中實線表示表面h2,虛線表示表面h2。(d)不同分布部位表面h2與表面h2的Eb差異。(e)不同構型下h1e1的Eb,實線表示表面h1e1,虛線表示下表面h1e1。HB表示氫鍵,后面的值(不帶HB)表示表面h1e1的Eb,其中O-H不指向環氧基團,不形成氫鍵。(f)不同分布點h1e1的Eb差值,以各分布點地表h1e1最穩定的Eb值為基線,設為零。紅線表示不同方向上表h1e1的Eb差,藍線表示表前h1e1與表h1e1的Eb差。
 
 
圖3. (a) h1和(b) e1的電子密度差分析。等值為±0.0005 e -,其中電子給予量大于0.0005 e -的區域為藍色,電子接受量大于0.0005 e -的區域為綠色。重復(c) h1和(d) e1的電荷分析,其中正值表示接受電子,負值表示給予電子。(e)氧化石墨烯表面h2的結合能與電子分布的關系。
    

圖4. (a) h2, (b) h3, (c) h4, (d) h5, (e) h6最穩定的結構和結合能。(f)從h1到h6最穩定結構中每個羥基的平均結合能。紅色球代表氧化石墨烯平面上方的氧原子,白色球代表氧化石墨烯平面上方的氫原子,橙色球代表氧化石墨烯平面下方的氧原子,淺灰色球代表氧化石墨烯平面下方的氫原子。
 
 
圖5.(a) h2, (b) h3, (c) h4, (d) h5, (e) h6最穩定的結構和結合能。(f)從h1到h6最穩定結構中每個羥基的平均結合能。紅色球代表氧化石墨烯平面上方的氧原子,白色球代表氧化石墨烯平面上方的氫原子,橙色球代表氧化石墨烯平面下方的氧原子,淺灰色球代表氧化石墨烯平面下方的氫原子。
  
       相關研究成果由浙江大學 Zhen XuChao Gao等人2024年發表在The Journal of Physical Chemistry C (鏈接: https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.3c06315)上。原文:Selective Proximate Antarafacial Distribution of Oxidized Functional Groups on Graphene Oxide

轉自《石墨烯研究》公眾號
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