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赫爾姆霍茲研究所Dasari Bosubabu等--氮摻雜石墨烯裝飾碳布作為鎂硫電池有效中間層對溶解多硫化物的再活化研究
       理論上高能量密度和活性材料的廣泛可用性使人們對鎂硫(Mg-S)電池的發展產生了極大的興趣。然而,硫的電子導電性差、活性物質溶解、多硫化物穿梭和循環穩定性差是需要解決的主要挑戰。在這里,我們觀察到原始的mg單鍵電池面臨著嚴重的過充電問題,并且在30次循環中電池失效是常見的,并且容量明顯衰減。借助XRD和元素作圖,發現溶解的液態多硫化物具有亞穩性質。由于分離器的高親硫性,多硫化物的吸收導致分離器內晶體生長緩慢。這種活性物質的捕獲可能是容量快速衰減的原因。我們試圖通過在電極和分離器之間引入導電氮摻雜石墨烯(N-gpn)@碳布(CC)中間層來恢復溶解的多硫化物。該夾層具有高多硫化物吸收特性,使電池的初始容量達到1075 mAh g - 1,并將循環穩定性提高到100次循環。然而,通過保護陽極,這種穩定性進一步增強到300次循環。理論分析表明,在所有的多硫化物中,MgS8與N-gpn的相互作用最強,并且在缺陷的N-gpn中最容易被捕獲。這提高了活性物質的利用率,提高了循環穩定性。 

 
圖 1. 從上到下的石墨烯片、N-gpn和缺陷N-gpn(配對氮摻雜碳空位)及其相應的優化結構的DFT計算得出的態密度(DOS)。總DOS用黑色和灰色表示。相互疊加的是垂直的p軌道(藍色),平面上的p軌道(綠色)和s投影態密度(黃色)。未占用的狀態用比填充的狀態更淺的顏色繪制。能量零點設在價帶的頂端。(b-c)多硫吸附試驗目視對比(e)多硫溶液吸附前后拉曼光譜。(f, g)吸附后N-gpn@CC碳、硫的EDX元素圖。(對于圖例中有關顏色的解釋,請參閱本文的網頁版本。) 

 
圖 2. 電化學研究。(a) LPS@N-gpn陰極(b) N-gpn@CC層間含陰極的電池恒流循環的充放電曲線。(c) LPS@N-gpn和N-gpn@CC含層間陰極電池的循環穩定性比較。(d)含有不同硫負荷的陰極電池N-gpn@CC夾層的循環穩定性。(e) N-gpn@CC層間細胞的CV。(f) N-gpn@CC層間電池在不同放電和充電點的電荷轉移電阻。

  
圖3. (a) LPS@N-gpn電池中的原位XRD測量。(b) LPS@N-gpn電池循環分離器在S 2p區域的XPS詳細光譜。(c-e)從LPS@N-gpn細胞的循環分離器得到的SEM和相應的EDX元素映射結果。(f) Mgsingle bondS電池在隔板上原位生成結晶多硫化物的示意圖。N-gpn@CC細胞100次循環后分離液的死后分析(g) SEM圖像(圓圈表示MgxSy晶體)(h, i)對應的EDX元素與Mg和S元素的映射。有和無夾層多硫化物轉化動力學評價。(j)有間層或無間層的Mg|LPS@N-gpn電池的PITT測量,電池從1.4 V放電到0.5 V,步進20mv。(k)有間層或無間層的Mg| LPS@N-gpn電池的PITT測量值,電池從1.6 V充電至2.5 V,步進20 mV。

  
圖 4. (a) LPS@N-gpn電池30次循環后Mg陽極的EDX元素圖。(b, c) N-gpn@CC夾層的Mg陽極SEM圖像(d) Mg側循環夾層,Mg被捕獲。 

 
圖 5. 所研究的(a) S8和(b) MgS8在N-gpn和(c)缺陷N-gpn上吸收的結構表示和計算的相互作用能。藍色球體代表氮原子,黃色球體代表硫原子,橙色球體代表鎂離子。灰色六邊形代表石墨烯的蜂窩晶格。MgS8在N-gpn和缺陷N-gpn上吸附的電荷密度差異分別見(d)和(e)。(對于圖例中有關顏色的解釋,請參閱本文的網頁版本。) 

  
圖 6. (a)原始(b)放電和(c)充電LPS@N-gpn陰極,(d)放電和(e)充電Mg陽極的S2p區XPS詳細光譜。在第5次電化學循環中回收了循環后的鎂陽極。
  
     相關科研成果由赫爾姆霍茲研究所Dasari Bosubabu等人于2024年發表在
Journal of Energy Storage(https://doi.org/10.1016/j.est.2024.113389)上。原文:Reactivation of dissolved polysulfides with nitrogen doped graphene decorated carbon cloth as an effective interlayer for magnesium-sulfur battery
     原文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.est.2024.113389

轉自《石墨烯研究》公眾號
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