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江西理工大學材料冶金化學學部、材料科學與工程學院Chao Liu等--堿性環境下羥基改性雙稀土銪摻雜石墨烯析氧反應機理的理論研究
       高性能OER催化劑的開發與設計是電催化技術發展的關鍵。本文基于密度泛函理論(DFT),系統研究了堿性環境下羥基改性雙稀土銪摻雜石墨烯的析氧反應機理。通過熱力學和動力學穩定性分析,比較了最佳反應路徑和不同中間體的吸附位置。篩選出4種具有良好OER反應催化活性的催化劑。結果表明,對兩個羥基進行修飾后,四種催化劑構型的最佳過電位分別為0.54 V、0.50 V、0.54 V和0.61 V。這些催化劑對析氧反應(OER)具有優異的催化活性。而且,這些催化劑具有良好的導電性,活性位點和吸附中間體可以穩定地結合在一起。此外,還描述了氧吸附自由能與過電位之間的標度關系。本研究為今后稀土原子基OER催化劑的研究提供了新的思路和指導。
 

圖1. (a)不同碳氮配位催化劑的構型。(b)活動中心的頂視圖和側視圖。(c)催化劑模型的部分演示,其中灰色代表碳,藍色代表氮而不是碳的配位,粉紅色代表從空位缺陷中移除的原子,淺綠色代表摻雜的稀土原子銪。
 
 
圖2. (a)不同N含量下的結合能、形成能和內聚能之間的關系。(b) - (e)催化劑的分子動力學。
 

圖3. 從左至右分別表示反應中間體在右側單活性位點、雙活性位點之間的橋鍵和左側單活性位點的吸附情況。
 

圖4. 堿性環境下不同的析氧反應路徑。
 
 
圖5. EuEu(2OH)-NxCy-O-gra的變形電荷密度。
 
 
圖6. 堿性環境下EuEu(2OH)-NxCy-gra的吉布斯自由能。
 

圖7. ΔGO *與ηOER的線性關系。
 
       相關研究成果由江西理工大學材料冶金化學學部、材料科學與工程學院Chao Liu等人于2024年發表在Molecular Catalysis (https://doi.org/10.1016/j.mcat.2024.114053 )上。原文:Theoretical study on oxygen evolution reaction mechanism of double rare earth europium-doped graphene under hydroxyl modification in alkaline environment

轉自《石墨烯研究》公眾號
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