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臺灣科技大學應用科技研究所先進膜材料研究中心Hannah Faye M. Austria等--用于海水淡化和重金屬離子分離的純和聚乙烯亞胺交聯氧化石墨烯膜的pH介導制備工藝研究
       氧化石墨烯(GO)膜由于其優越的物理化學性質,在分離各種離子和分子方面得到了廣泛的研究和應用。然而,它們的孔結構不一致,難以精確調節它們的d-間距,以及在水溶液中的不穩定性-特別是在極端pH值下-可能會阻礙它們的分離效率。在這項研究中,我們系統地研究了pH介導的氧化石墨烯膜的制備過程,并評估了所得膜的性能。掃描電鏡(SEM)和X-射線衍射(XRD)分析結果表明,較高的制備pH會導致氧化石墨烯層更厚,并且由于氧化石墨烯的羧基去質子化而導致d-間距增大。此外,pH輔助下,聚乙烯亞胺(PEI)和氧化石墨烯(GO)薄片之間的交聯得到了促進,化學分析結果表明,在酸性環境下,主要反應是在基面上形成C-N鍵,而在堿性條件下,在邊緣形成N-C=O(酰胺)鍵更為普遍。反過來,這相應地改變了SEM和XRD的趨勢,在較高的制造pH下,由于摻入PEI的胺基的去質子化,可觀察到更薄的GP層和更小的d-間距。這些發現有助于膜對不同無機鹽和重金屬離子的納濾(NF)性能。發現在pH為11時形成的GPpH11膜對Pb2+的去除率最高,>95%,是去除重金屬離子的理想材料。
 
 
圖1. Actual photographs of the pH-tuned GO (a–c) and GP membranes (d–f), their surface (g–l) and cross-sectional (s–x) SEM images, and their AFM images (m–r).
 

圖2. (a) GOpH3、(b) GOpH7、(c) GOpH11、(d) GPpH3、(e) GPpH7 和 (f) GPpH11 膜 C1s 區域的 XPS 峰。
 

圖3. 提出了GO和PEI在酸性和堿性條件下的反應機理。
 

圖4. pH 調節后的 GO 和 GP 膜在 (a) 干態和 (b) 濕態下的 XRD 光譜。
 

圖5. pH 調節的 GO 和 GP 膜的(a) 拉曼光譜、(b) 水接觸角、以及 (c)  zeta 電位。
 
 
圖6. 采用 pH 調節膜的納濾結果:(a)純水滲透性,(b)對四種常見無機鹽的分離性能,(c)對金屬離子的排斥性能,(d)操作壓力變化。
 

圖7. 所提出的分離機制是通過帶正電荷、pH 值調節的 GP 膜進行的。
 

圖8. (a) pH 調節 GP 膜的防污性能及其 (b) 長期運行中的穩定性。
 

圖9. pH調節的GO和GP膜相對于正電子入射能量的(a)S參數和(b)R參數。
 
      相關研究成果由臺灣科技大學應用科技研究所先進膜材料研究中心Hannah Faye M. Austria等人于2024年發表在Carbon (https://doi.org/10.1016/j.carbon.2024.119019 )上。原文:Investigation of the pH-mediated fabrication process of pure and polyethyleneimine-crosslinked graphene oxide membranes for desalination and heavy metal ion separation

轉自《石墨烯研究》公眾號
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