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南方科技大學 Zhubing He課題組--優先配位錫離子以改善錫鉛鈣鈦礦太陽能電池的不平衡結晶及成分偏析
       具有可調諧和理想帶隙的錫鉛混合鈣鈦礦 (TLP) 在接近功率轉換效率 (PCE) 的 Shockley-Queisser 極限方面表現出巨大的潛力。然而,需要解決兩個關鍵問題,包括 Sn2+ 的氧化和可忽略不計的成分和相偏析。后者源于 Sn 基和 Pb 基鈣鈦礦之間的不平衡結晶速率。在本文中,作者報告了一種通過在 TLP 前驅體溶液中引入 3,4-二羥基芐胺氫溴酸鹽 (DHBABr) 來解決上述關鍵問題的策略。DHBABr 通過抑制結晶 DMSO-FA-Pb-I 中間體的形成來促進 FAPbI3 鈣鈦礦的結晶,并通過優先形成穩定的無定形 DHBA-FA-Sn-I 中間體來延緩 FASnI3 的結晶速率。因此,這平衡了 Sn 基和 Pb 基鈣鈦礦之間的結晶速率。因此,Sn/Pb 比率的空間分布在整個 TLP 薄膜中更加均勻,這有利于制造工藝的放大。依靠這種摻雜策略伴隨著 DHBABr 的表面鈍化,降低了 TLP 的缺陷密度,抑制了 Sn2+ 的氧化,并優化了器件的波段對準,我們在Voc為 0.853 V 和 FF 的情況下實現了 22.44% 的 PCE,并在 champion 器件的連續光照下提高了 T80 = 476 h。
 
 
Fig 1. DHBABr 和 TLP 組分之間的相互作用以及 DHBABr 對 Sn 和 Pb 基鈣鈦礦結晶的影響。(a) DHBABr 的化學結構及其靜電電位。b) 沉積在 KBr 晶圓上的 FAI、DHBABr 及其混合物的放大 FTIR 光譜。(c) 沉積在 KBr 晶圓上的 DHBABr 及其與 PbI2 和 SnI2 的混合物以 1:1 的摩爾比沉積的放大 FTIR 光譜。(四)1DHBABr 及其與 FAI、PbI2 和 SnI2 的混合物以 1:1 的摩爾比在 DMSO-d6 中溶解的 H NMR 譜圖。(e, f)e) 無和有 DHBABr 摻雜的 FASnI3 濕膜和 f) 無和有 DHBABr 摻雜的 FAPbI3 濕膜的 XRD 圖譜。DHBABr 摻雜放大到 100 mol% 以放大現象。將濕膜保存在充滿 N2 氣體的密封支架中進行測量,并在完成旋涂后 20 分鐘進行測量。(g, h)(g) 不含和含 DHBABr 摻雜 (1 mol%) 的 FASnI3 和 (h) 不含和含 DHBABr 摻雜 (1 mol%) 的 FAPbI3 的 XRD 圖譜,退火不同時間。
 

Fig 2. 平衡結晶的示意圖和成分均勻性的研究。(a) DHBABr 對 TLP 鈣鈦礦結晶過程的影響示意圖。(b) 用電感耦合等離子體質譜儀 (ICP-MS) 測試的 Sn 比例在對照和 DHBA-dop TLP 薄膜中 24 個區域中的分布。(c, d)從 (c) 對照和 (d) DHBA 摻雜鈣鈦礦薄膜的 XPS 深度剖面獲得的深度依賴性 Sn/Pb 比率。兩者都是在器件制造位置(Ag 電極沉積)內直徑為 500μm 的點進行的。右 y 軸表示 In 3d 的峰面積。In 3d 信號的出現意味著它被蝕刻在 ITO 的表面。
 
 
Fig 3. 沉積在 ITO/PEDOT:PSS 襯底上的三種 TLP 薄膜的表征以及 DHBABr 在薄膜中功能的示意圖。三種 TLP 薄膜的 (a) XRD 圖譜、(b) 穩態 PL 和 (c) 時間分辨 PL。(D-F)(d) 對照、(e) DHBA-dop 和 (f) DHBA-dop +pas TLP 薄膜的俯視圖 SEM 圖像。(g) 三種 TLP 薄膜表面的 AFM-IR 圖像,記錄了 DHBABr 的特征吸收峰。(h) DHBA+ 分布及其與鈣鈦礦配位的示意圖。
 
 
Fig 4. DHBABr 對 TLP 薄膜和設備穩定性的影響。(a) TLP 薄膜在空氣中老化 3 天,RH 為 ∼20 % 的表面和橫截面 SEM 圖像。(b) 新鮮 TLP 薄膜(虛線)和老化 3 天薄膜(實線)的紫外-可見吸收光譜。(C-E)(c) 對照、(d) DHBA-dop 和 (e) DHBA-dop + pas 薄膜分別暴露在空氣中 2 h 的 Sn3d 的 XPS 光譜。
 

Fig 5. 鈣鈦礦/ETL 界面處的電子傳輸研究。(a) 在 −10 V 的偏置下測量的鈣鈦礦的 UPS 光譜。(b) 三個 TLP 的器件能級圖。(c-e) ETL 和 (c) 控制、(d) DHBA-dop 和 (e) DHBA-dop+pas TLP 之間界面的能帶彎曲示意圖。所有 TLP 薄膜均在 ITO/PEDOT:PSS 襯底上制造。
 

Fig 6. 光伏性能和長期穩定性。(a) 反向掃描中冠軍器件的 J-V 曲線。(b) 三個冠軍器件的外量子效率 (EQE)。(c) 未封裝器件在最大功率點 (MPP) 電壓下的 SPO。(d) 一批 18 臺設備中 3 臺 TLP 設備的 PCE 分布。(e) 三種器件的奈奎斯特圖,嵌入了等效電路模型。(f) 3 種器件的光強依賴性 Voc 及其擬合曲線。(g) 使用三種 TLP 制造的純孔器件的 SCLC 測試。這些裝置以 ITO/PEDOT:PSS/TLP/Spiro-OMeTAD/Au 的結構制造,并在黑暗中進行了測試。(h) 在溫度約為 25°C、相對濕度約為 50% 的環境環境中,在連續白光 LED 照明 (100 mW/cm2) 下對三種器件(封裝)的歸一化 MPP 跟蹤。
 
        相關研究成果由南方科技大學 Zhubing He課題組于2024年在線發表在《Nano Energy》期刊上,Preferentially coordinating tin ions to suppress composition segregation for high-performance tin-lead mixed perovskite solar cells,原文鏈接: https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2024.110248

轉自《石墨烯研究》公眾號


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