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東北電力大學 Yunlong Zhou等--CdSTiO2-石墨烯復合催化劑光電催化合成秸稈基微晶纖維素2,5-呋喃二羧酸并聯(lián)產(chǎn)氫氣
       玉米秸稈生物質(zhì)光催化效率低、成分復雜一直是制約2,5-呋喃二甲酸光催化生物質(zhì)轉(zhuǎn)化技術(shù)發(fā)展的瓶頸。大多數(shù)光催化劑在秸稈氧化過程中的轉(zhuǎn)化效率低,選擇性低,無法保證其轉(zhuǎn)化率。因此,本研究利用玉米秸稈衍生的石墨烯結(jié)構(gòu)制備了CdS/TiO2和玉米秸稈基石墨烯的高效復合光催化劑。將該材料應用于玉米秸稈微晶纖維素催化氧化5-羥甲基糠醛(HMF)和一步光催化轉(zhuǎn)化為2,5-呋喃二羧酸(FDCA),同時協(xié)同產(chǎn)氫。光催化反應的實驗結(jié)果揭示了可能的反應途徑,理論計算進一步證實了羥基氧化是反應過程中的一個速率決定步驟。在最佳組分配比下,HMF的轉(zhuǎn)化率達到100%,F(xiàn)DCA產(chǎn)率為99.4%。法拉第制氫效率為96%,具有良好的協(xié)同光催化性能。本研究為生物質(zhì)廢棄物轉(zhuǎn)化為FDCA提供了新的思路。
 

圖1. (a)TC-GS復合光催化材料制備過程示意圖;(b)光電催化協(xié)同反應流程圖。
 

圖2. 樣品的 SEM 圖像((a) SCN,(b) 未處理的玉米秸稈。
 

圖3. SEM 圖像((a) TiO2、(b) CdS、(c) TC、(d) GS);TEM 圖像((e) GS、(f) TC3-GS);HRTEM((g) GS、(h) TC3-GS。
 

圖4. . (a) TC3-GS EDS 光譜,(b) 樣品的 N2 吸附-解吸等溫線。
 
 
圖5. (a)樣品的XRD圖譜,(b)秸稈預處理前后微晶纖維素的XRD圖譜,(c)TiO2、CdS、TC3-GS的FT-IR光譜。
 

圖6. 樣品的 XPS 光譜。
 

圖7. .不同樣品在HMF電氧化過程中HMF轉(zhuǎn)化率及電氧化產(chǎn)物收率的變化(a,TC;b,TC1-GS;c,TC3-GS;d,TC5-GS;e,TC7-GS;f,TiO2;g,CdS);不同樣品的HMF轉(zhuǎn)化率及FDCA收率(h)。
 

圖8. TC3-GS的HMF轉(zhuǎn)化率和FDCA產(chǎn)率的循環(huán)實驗(a);H2法拉第效率(b)。
 

圖9. (a) UV-VIS DRS 光譜;(b) Tauc 圖;(c) TC、CdS、TC3-GS MottSchottky 圖;(d) TiO2 Mott-Schottky 圖;(e) 帶隙結(jié)構(gòu),(f) PL 光譜,(g) 瞬態(tài)光電流,(h) EIS 光譜。
 
 
圖10. (a)TiO2、(b) TC3-GS 的瞬態(tài)吸收光譜;(c) TC3-GS、SCN、GS、HMF 的 LSV 曲線。
 
 
圖11. (a) TiO2、(b) CdS、(c) TC 和 (d) TC3-GS 的能量結(jié)構(gòu)。
 

圖12. (a)HMF轉(zhuǎn)化為FDCA的反應路徑圖;(b)TC3-GS吉布斯自由能。
 
      相關(guān)研究成果由東北電力大學 Yunlong Zhou等人于2024年發(fā)表在Journal of Cleaner Production (https://doi.org/10.1016/j.jclepro.2024.141302)上。原文:Photo-electrocatalytic synthesis of 2,5-furan dicarboxylic acid and hydrogen co-production from straw-based microcrystalline cellulose by a CdS/TiO2-graphene composite catalyst

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
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