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新加坡國立大學Daria V. Andreeva課題組--石墨烯/殼聚糖納米反應器,用于從電子廢料中超快速、精確地回收和催化轉化黃金
       從電子垃圾 (e-waste) 中提取金 (Au) 既有環境影響,也有內在價值。電子垃圾處理不當會帶來環境和健康風險,帶來大量的補救和醫療保健成本。人們使用復雜的過程從電子垃圾中回收 Au,包括 Au 的溶解、在離子狀態下的吸附以及隨后還原成金屬 Au。這些過程本身很復雜,并且使用刺激性化學品,會加劇電子垃圾對環境的影響。在這里,提出了一種從電子垃圾中同時回收和還原 Au3+ 和 Au+ 離子以產生固體 Au0 形式的方法,從而跳過了幾個技術步驟。我們通過二維氧化石墨烯和一維殼聚糖大分子的自組裝開發了一種納米級跨維復合材料,能夠同時作為金離子的清除劑和還原劑。這種多維結構不需要施加任何電壓來吸附和還原 Au,并且僅依賴于 Au 離子在異質 GO/CS 納米限制中的化學吸附動力學及其在多個結合位點上的化學還原。離子吸收中的協同現象是導致金提取效率極高的原因。Au3+ 的提取能力達到 16.8 g/g,Au+ 的提取能力達到 6.2 g/g,這比任何現有金吸附劑所能提出的要大十倍。效率高于 99.5 wt.%(電流限制為 75 wt.%),提取能力低至 3 ppm 的極低濃度。
 

Fig 1. GO/殼聚糖海綿用于黃金吸附和過濾。(A) 通過密度泛函理論計算優化的 CS⋅⋅⋅GO 復合物的幾何形狀。(B) 用于超快速高效吸附/提取金的 GO/CS 海綿示意圖,δ = 1 或 3。(C) GO/CS5 海綿的 SEM 圖像。(D) 照片顯示了在注射器中填充 GO/CS 海綿(左),然后添加 5 mL 200 ppm Au3+ 溶液(中)和過濾前后實時顏色變化的可視化(右)。2.5 mg 海綿吸附劑大約需要 2.86 min,吸附速率為 0.14 g/g min,從 5 mL 中提取 200 ppm 的金。
 

Fig 2. Au3+ 化學吸附的提取能力、熱力學和動力學。(A) 在 6,800 ppm 的 Au3+ 中浸泡 1 小時后,金提取能力與 CS:GO 質量比的關系,紅色 - GO/CS 海綿,灰色 - 純 CS 海綿。插圖:顯示比率小于 5 時的 GO/CS 混合物的照片。(B) 在 8,170 ppm Au3+ 中浸泡 1 小時后,在不同 pH 值下制備的 GO/CS10 的提取能力。(C) 可重復使用性測試顯示 GO/CS10 海綿在 5 次循環吸附-脫附程序后的金提取能力。通過在超聲波浴中清洗和超聲處理來實現解吸 (D) 通過濃度平衡常數(KC) 萃取熱力學研究 GO/CS10 海綿在 200 ppm Au3+ 中浸泡 1 小時后對溫度的依賴性。(E) 在 pH 值為 5 的 GO/CS10 海綿浸入 Au3+ 水溶液中 1 小時后的提取能力濃度范圍為 2 ppm 至 100 ppm,由 Hill 模型擬合(紅線)。插圖:GO/CS10 海綿的照片。(比例尺,3 毫米。(F) GO/CS10 海綿的準一級反應的動力學擬合結果。
 

Fig 3. GO/CS 海綿對 Au+ 和 Au3+ 的提取和還原。(A 和 B) GO/CS 海綿吸附 Au3+ (A) 和 Au+ (B) 的 SEM/EDX 圖像,EDX 映射將金元素顯示為黃色。(C 和 D) Au3+ (A) 和 Au+ (B) 吸附后原始 GO、CS 和 GO/CS 海綿上金納米顆粒的 4f XPS 光譜。(E) CS2+... 最穩定的幾何形狀Au3+...GO2−(左)和 CS2+...金+...GO2−(右)通過密度泛函理論計算優化的復合物。原子顏色表示法:C—灰色、H—白色、O—紅色、H—白色、Au—黃色。(F) 金3+(球體)和 Au+(四面體)濃度、提取平衡時間和提取能力方面的金提取性能比較,插入:通過 SEM/EDX 對 GO/CS 海綿進行元素分析。
 
 
Fig 4. 從電子垃圾中提取黃金。(A) 從電子廢物中提取金的工業電解沉積工藝的示意圖,通常涉及電化學過程和廢物處理。(B) 在 SG Recycle Group SG3R, Pte, Ltd. 提供的電解沉積工藝之后,廢料混合物的成分通常包含無法回收的金殘留物,測量值為 3.1 ppm。(C) 在 pH 值為 8.8 的情況下使用 GO/CS 海綿進行電解沉積和廢物處理后,廢物混合物的成分發生進一步變化。該處理過程旨在提高從廢料混合物中回收金屬,例如鐵,而不是 Au。(D) 將 pH 值調節至 3 后,用 GO/CS 海綿對廢液混合物進行順序處理,從而從廢液混合物中完全回收殘留的 Au。對于所有實驗,每個處理的浸泡期為 1 小時。
 
       相關研究工作由新加坡國立大學Daria V. Andreeva課題組于2024年在線發表在《PNAS》期刊上,Graphene/chitosan nanoreactors for ultrafast and precise recovery and catalytic conversion of gold from electronic waste,原文鏈接:https://doi.org/10.1073/pnas.2414449121

轉自《石墨烯研究》公眾號
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