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荷蘭格羅寧根大學(xué)Giuseppe Portale課題組--MXene表面工程實(shí)現(xiàn)高性能固態(tài)鋰金屬電池
       固體聚合物電解質(zhì) (SPE) 為電池應(yīng)用提供了固有的優(yōu)勢,例如高安全性和出色的加工性能,但其實(shí)際應(yīng)用受到離子電導(dǎo)率低、機(jī)械性能不佳和電極/電解質(zhì)界面不穩(wěn)定等挑戰(zhàn)的限制。在這里,開發(fā)了一種新型的固態(tài)聚合物電解質(zhì)(SPEs),通過在聚偏二氟乙烯-六氟丙烯(PVDF-HFP)基體中嵌入經(jīng)過甲氧基聚乙二醇(mPEG)修飾的二維MXene納米片,并添加琥珀內(nèi)酯(SN)作為增塑劑。這種創(chuàng)新設(shè)計(jì)不僅提高了MXene在PVDF-HFP中的相容性,還通過SN的協(xié)同效應(yīng)促進(jìn)了鋰鹽的解離。所制備的SPE在30℃時(shí)展現(xiàn)出1.49 × 10-4 S cm-1的離子導(dǎo)電性和0.59的鋰離子遷移數(shù)。這些SPEs在Li/Li對稱電池中能夠穩(wěn)定運(yùn)行超過2100小時(shí),并且在鋰/磷酸鐵鋰(Li/LiFePO4)全電池中經(jīng)過100個(gè)循環(huán)后,仍能以98.9%的平均庫侖效率提供135.4 mAh g-1的顯著容量。此外,使用這些SPEs的鋰/鎳鈷錳氧化物(Li/LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2)全電池在0.5 C的電流密度下運(yùn)行超過200個(gè)循環(huán)后,展示了140.5 mAh g-1的容量和99.6%的卓越容量保持率。這些結(jié)果證明了通過表面工程化的MXene和增塑劑SN的結(jié)合,可以顯著提升SPEs的性能,為制造高性能的固態(tài)鋰金屬電池提供了新的思路。 
 
Fig 1. a) 通過硅烷偶聯(lián)劑水解將甲氧基聚乙烯 glycol (mPEG) 接枝到MXene表面的示意圖,以及制備基于MXene的固態(tài)聚合物電解質(zhì)的過程。b) MXene納米片的SEM圖像。c) MP的SEM圖像。d) MXene和MP分散在DMF中的Tyndall效應(yīng)。e) Ti3AlC2、MXene和MP的XRD圖譜。f) MXene和MP的XPS總譜。g) MXene和MP的TGA曲線。
 
 
Fig 2. a) PH膜的數(shù)字圖像。b) PH-Li SPE的數(shù)字圖像。c) PH-Li-SN−2MP SPE的數(shù)字圖像。d) PH-Li-SN−2MP SPE的數(shù)字圖像。e) PH-Li SPE的SEM圖像。f) PH-Li-SN−2MP SPE的SEM圖像。g) 純PH、PH-Li和PH-Li-SN−2MP SPE的XRD圖譜。h) 純PH、PH-Li和PH-Li-SN−2MP SPE的FTIR圖譜。i) 純PH、PH-Li和PH-Li-SN−2MP SPE的應(yīng)力-應(yīng)變曲線。j) 純PH、PH-Li和PH-Li-SN−2MP SPE的TGA曲線。k) 純PH、PH-Li和PH-Li-SN−2MP SPE的DSC曲線。l) PH-Li和PH-Li-SN−2MP SPE的火焰測試圖片。
 


Fig 3. a) SS/PH-Li-SN−2MP/SS電池在不同溫度下的Nyquist圖。b) PH-Li和PH-Li-SN−2MP SPE的離子電導(dǎo)率Arrhenius圖。c) PH-Li-SN−2MP電池在10 mV極化下的極化曲線。d) PH-Li和PH-Li-SN−2MP SPE的線性掃描伏安曲線。e) Li/PH-Li/Li和Li/PH-Li-SN−2MP/Li電池在不同電流密度下的恒流循環(huán)曲線。f) Li/PH-Li/Li和Li/PH-Li-SN−2MP/Li電池在0.5 mA cm−2下1小時(shí)的恒流循環(huán)曲線。g) Li/PH-Li/Li和Li/PH-Li-SN−2MP/Li電池在0.1 mA cm−2下1小時(shí)的恒流循環(huán)曲線。h) Li/PH-Li/Li和Li/PH-Li-SN−2MP/Li電池在0.2 mA cm−2下0.5小時(shí)的恒流循環(huán)曲線。
 
 
Fig 4. a) Li/PH-Li/Li電池中Li金屬陽極表面的SEM圖像。b,c) PH-Li SPE的Li+濃度和電勢分布。d) Li/PH-Li-SN−2MP/Li電池中Li金屬陽極表面的SEM圖像。e,f) PH-Li-SN−2MP SPE的Li+濃度和電勢分布。g) Li/PH-Li-SN−2MP/Li電池在100個(gè)循環(huán)后Li金屬陽極上形成的固體電解質(zhì)界面(SEI)層的成分分析。h) SEI層中Li, O, F, C, S, 和 N的原子百分比隨Ar+濺射時(shí)間的變化。i) C 1s, j) F 1s核級區(qū)域的XPS圖譜;相應(yīng)的擬合曲線也已繪制。
 
 
Fig 5. a) PH-MXene和PH-MP界面的電子局域函數(shù)圖。b) PH-MXene和PH-MP系統(tǒng)的界面結(jié)合能。c) MXene-Li+和MXene-TFSI系統(tǒng)的吸附能。d) MP-Li+和MP-TFSI系統(tǒng)的吸附能。e) 使用PH-Li和PH-Li-SN−2MP SPE進(jìn)行剝離/沉積循環(huán)的示意圖。
 

Fig 6. a) Li/PH-Li/LFP和Li/PH-Li-SN−2MP/LFP電池的倍率性能。b) Li/PH-Li-SN−2MP/LFP電池在不同倍率下的充放電曲線。c) Li/PH-Li/LFP和Li/PH-Li-SN−2MP/LFP電池在0.2 C下的循環(huán)性能。d) Li/PH-Li/LFP和Li/PH-Li-SN−2MP/LFP電池在0.5 C下的循環(huán)性能。e) Li/PH-Li-SN−2MP/LFP電池初始和50個(gè)循環(huán)后的EIS曲線。f) Li/PH-Li-SN−2MP/LFP全電池在0.5 C下50個(gè)循環(huán)后LFP陰極的C 1s核級區(qū)域的XPS圖譜。
 
 
Fig 7. a) Li/PH-Li/NCM和Li/PH-Li-SN−2MP/NCM電池的倍率性能。b) Li/PH-Li-SN−2MP/NCM電池在不同倍率下的充放電曲線。c) Li/PH-Li-SN−2MP/NCM電池在0.5 C下的循環(huán)性能。d) Li/PH-Li-SN−2MP/NCM電池在0.5 C下的充放電曲線。e) Li/PH-Li-SN−2MP/NCM電池初始和50個(gè)循環(huán)后的EIS曲線。f) Li/PH-Li-SN−2MP/NCM全電池在0.5 C下50個(gè)循環(huán)后NCM陰極的C 1s的XPS圖譜。
 
        相關(guān)研究工作由荷蘭格羅寧根大學(xué)Giuseppe Portale課題組于2024年在線發(fā)表在《Advanced Functional Materials》期刊上,MXene Surface Engineering Enabling High-Performance Solid-State Lithium Metal Batteries,原文鏈接:https://doi.org/10.1002/adfm.202416040

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
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