一氧化硅 （SiO） 是一種有吸引力的下一代鋰離子電池負極材料，其理論容量高達 2680 mAh g
−1。迄今為止的研究僅限于質量負載量相對較低的電極 （< 3.5 mg cm-2），這嚴重限制了面容量及其在實際設備中的潛力。使用這種高容量材料最大限度地提高面積容量對于在實用技術中利用其潛力至關重要。在此，報道了一種用于高質量負載電極的單片三維 （3D） 大片孔石墨烯框架/SiO （LHGF/SiO） 復合材料。通過專門使用大片孔石墨烯構建單元，構建了具有超彈性和卓越機械堅固性的 LHGF，這對于適應 SiO 的大體積變化和即使在超高質量負載下也能確保結構完整性至關重要。此外，LHGF 中的 3D 多孔石墨烯網絡結構確保了出色的電子和離子傳輸。通過系統地定制微觀結構設計，展示了質量負載為 44 mg cm
-2 的 LHGF/SiO 陽極在 8.8 mA cm
-2 的電流下提供 35.4 mAh cm
-2 的高面容量，并在 17.6 mA cm
-2 下保持 10.6 mAh cm
-2 的容量，大大超過了最先進的商業或研究設備。此外，展示了具有 94 mg cm
-2 超高質量負荷的 LHGF/SiO 陽極可提供高達 140.8 mAh cm
-2 的前所未有的面容量。實現如此高的面容量標志著朝著在實際鋰離子電池中充分發揮高容量合金型電極材料的潛力邁出了關鍵一步。
Fig 1. (a) LHGF/SiO復合材料的制備工藝；(b) 壓縮后復合材料橫截面SEM圖；(c) LHGF/SiO和普通多孔石墨烯與一氧化硅制備的復合電極(HGF/SiO)的單軸壓縮率(95%)；插圖:LHGF/SiO和HGF/SiO復合材料在單軸壓縮時的光學照片；(d) 機械壓縮(95%)前后對應結構的照片；(e) 具有納米孔的石墨烯薄片的TEM圖；(f) LHGF/SiO、LGF/SiO和LG/SiO復合材料的拉曼光譜；(g) LHGF/SiO和LGF/SiO復合材料的BJH孔徑分布比較。
Fig 2. (a) LHGF/SiO和LGF/SiO電極中的Li?輸運示意圖；(b) 多孔電極結構示意圖和等效電路模型；(c)對稱電極得到復合材料的Nyquist圖。符號和實線分別代表實驗和模擬結果；(d) 各種復合電極在質量負荷為11 mg cm?²時；電容的虛部作為頻率的函數圖。(e) 不同復合電極的離子電阻(Rion)值；(f) 不同復合電極的時間常數(T)的函數值。
Fig 3. 兩種類型的電極在(a) 50 mA g?¹和(b) 500 mA g?¹時的恒流充放電曲線，質量負荷為11 mg cm?²；(c) LHGF/SiO-75%和LGF/SiO-75%電極在質量負載為11 mg cm?²時的倍率性能；(d) LHGF/SiO-75%電極在21和44 mg cm?²質量負載下的倍率性能；(e) LHGF/SiO-75%電極在質量負載為94 mg cm?²時的倍率性能；(f) LHGF/SiO電極在2.1 mA cm?²電流密度下，負載質量為21 mg cm?²的循環性能。
Fig 3. (a) 常規涂布方法制備的SiO電極和(b) LHGF/SiO電極循環后結構變化示意圖；常規涂布方法制備的SiO電極(含Cu集流器)在循環前(c)、(d) 鋰化和(e) 去鋰化狀態下的SEM橫截面圖；LHGF/SiO電極在循環前(f)、(g) 鋰化和(h) 去鋰化狀態下的SEM橫截面圖。
Fig 4. (a) LHGF/SiO-75%和LGF/SiO-75%電極在100 mA g?¹時的面積容量與質量負荷的關系；(b) LHGF/SiO-75%電極在不同電流密度下的面積容量與質量負載的關系；(c) LHGF/SiO-75%電極在不同質量負載下的面積容量與電流密度的關系；(d) LHGF/SiO-75%電極與不同類型合金型負極的面容量性能對比。
相關研究工作由加州大學Xiangfeng Duan和湖南大學Jian Zhu課題組于2024年共同發表在《Nano-Micro Letters》期刊上，A Silicon Monoxide Lithium-Ion Battery Anode with Ultrahigh Areal Capacity，原文鏈接: https://doi.org/10.1007/s40820-022-00790-z
轉自《石墨烯研究》公眾號
