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華東理工大學Zhencheng Ye、重慶綠色智能技術研究院Yuhan Mei和Houyang Chen課題組--原子分散Ca-N4摻雜石墨烯雙分子層中嵌入電子助推器增強CO2對乙醇的電催化作用
       本研究報道了具有單插層堿土金屬(AEM)原子的原子分散Ca - N4摻雜石墨烯雙分子層的發展,標記為CaN4-AEM-CaN4,旨在增強二氧化碳到C1和C2產物的電催化轉化。這些催化劑顯著提高了CO2還原反應(CO2RR)的活性,并微調了C1和C2途徑之間的選擇性。
基于研究的理論發現,提出了一種電子轉移機制,其中AEM原子在非吸附中間過程中充當兩層的電子供體,在吸附過程中充當電子助推器,促進電子從非吸附層轉移到吸附層,從而提高催化性能。AEMs還影響反應途徑,通過調節選擇性促進更有價值的C2產物的形成。在CaN4-AEM-CaN4體系中,CaN4-Sr-CaN4表現出優異的極限電位(- 0.93 V),表現出優異的co2 -to-乙醇轉化的電化學催化活性。本研究強調了CaN4-AEM-CaN4催化劑增強多碳CO2RR的潛力,并為驅動其活性和選擇性的電子轉移機制提供了關鍵見解。
 
  
圖1(a) CaN4, (b) CaN4 - CaN4, (c) CaN4 - Be - CaN4, (d) CaN4 - Mg - CaN4, (e) CaN4 - Ca - CaN4, (f) CaN4 - SrCaN4的優化結構。(C、N、Be、Mg、Ca、Sr原子分別為灰色、深藍色、紫色、黃色、綠色和淺藍色。)
 
  
圖2. CO2RR對HER對CaN4、CaN4 - CaN4和各種CaN4 -AEM- CaN4催化劑的選擇性。
 
 
圖3. 基于前人的研究,提出了CO2RR中C1和C2產物的可能途徑。
 
 
圖4. C1與C2途徑在CaN4、CaN4 - CaN4和各種CaN4 - AEM - CaN4催化劑上的選擇性。
 
 
圖5. CaN4-AEM-CaN4催化劑上Co2 - C2H5OH轉化的自由能圖。
 
  
圖6.催化劑的C1 / C2選擇性和CH3CH2OH生成活性性能圖。
 
 
圖7. COOH、CO、CHO、COH、OCCO、COCHO、COCOH和CH2O中間體在CaN4、CaN4 - CaN4和各種CaN4 - AEM - CaN4催化劑上的吸附能。
 
 
圖8. 橋接金屬的DOS、配位N(黑色)、Ca活性位點(藍色)、橋接原子(紅色)和COOH(綠色)的吸附層。
 
 
圖9. COOH中間體在(a) CaN4, (b) CaN4 - CaN4, (c) CaN4 - Be - CaN4, (d) CaN4 - Mg - CaN4, (e) CaN4 - Ca - CaN4和(f) CaN4 - Sr - CaN4上吸附后雙層結構之間的電子轉移。
 
       相關研究成果由華東理工大學Zhencheng Ye、重慶綠色智能技術研究院Yuhan MeiHouyang Chen課題組2024年發表在Industrial & Engineering Chemistry Research (鏈接:https://doi.org/10.1021/acs.iecr.4c03238)上。原文:Enhancing Electrocatalysis of CO2 to Ethanol via Intercalated Electron Boosters in an Atomically Dispersed Ca–N4-Doped Graphene Bilayer

轉自《石墨烯研究》公眾號


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