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中國科學(xué)院金屬研究所Zhenhua Sun和Feng Li課題組--用于穩(wěn)定固態(tài)電池的高結(jié)晶純聚合物中的自適應(yīng)離子擴(kuò)散
       固體聚合物電解質(zhì)通常被設(shè)計(jì)成無定形和富含離子,并添加填料以增強(qiáng)離子傳導(dǎo)。然而,鋰燈絲在這些電解質(zhì)中的生長會(huì)帶來電池故障的重大風(fēng)險(xiǎn)。在這里,我們展示了在高結(jié)晶、無離子體聚環(huán)氧乙烷(PEO)中自適應(yīng)離子擴(kuò)散現(xiàn)象的發(fā)現(xiàn),包括Li+、Na+、K+、Mg2+、Zn2+和Al3+等離子。我們開發(fā)了一種穩(wěn)態(tài)測量方法(SSMM),該方法克服了傳統(tǒng)電化學(xué)阻抗譜的局限性,能夠在不同溫度下精確量化塊體PEO的自適應(yīng)擴(kuò)散系數(shù)。物理化學(xué)和電化學(xué)表征表明,在保持高結(jié)晶度的同時(shí),塊狀PEO通過自適應(yīng)離子擴(kuò)散形成連續(xù)的離子傳輸通道。基于這些特性,我們提出了一種使用高結(jié)晶體PEO作為中間層的固態(tài)電解質(zhì)組(SSE-Group),而不添加填料。這種SSE-Group結(jié)構(gòu)抑制了鋰絲生長引起的軟擊穿,提高了對稱鋰電池在0.2 mA cm - 2下從20到2500小時(shí)的循環(huán)穩(wěn)定性,并在固態(tài)電池中實(shí)現(xiàn)了在1C下超過2000次的穩(wěn)定循環(huán)。我們的發(fā)現(xiàn)增強(qiáng)了對高結(jié)晶聚合物中自適應(yīng)離子擴(kuò)散和枝晶抑制的理解,具有提高儲(chǔ)能裝置效率和安全性的潛力。
 
 
圖1. 高結(jié)晶體PEO中的自適應(yīng)離子擴(kuò)散現(xiàn)象。(a)表征高結(jié)晶體PEO中離子擴(kuò)散的示意圖。
(b) Li+擴(kuò)散前后高晶體PEO核心區(qū)的Li 1s XPS光譜。(c)散裝PEO區(qū)(散裝PEO)、游離Li+區(qū)(PEO15)和組合組(PEO15/散裝PEO)的電化學(xué)阻抗隨時(shí)間的變化。(d)不同離子(Na+, K+, Mg2+, Zn2+, Al3+)組合組的電化學(xué)阻抗隨時(shí)間的變化。(e)幾種離子(Na+, K+, Zn2+, Al3+)自適應(yīng)擴(kuò)散前后的元素分布。比例尺:100µm。電化學(xué)阻抗測試和表征樣品是基于不銹鋼電極的對稱電池結(jié)構(gòu)。
 
 
圖2. 用穩(wěn)態(tài)測量法定量化自適應(yīng)離子擴(kuò)散系數(shù)。(a)電化學(xué)阻抗譜中的離子響應(yīng)示意圖。(b)電解質(zhì)的阻抗和離子電導(dǎo)率作為離子濃度的函數(shù)。(c)說明電化學(xué)阻抗譜在無離子體系中的局限性的示意圖。(d)穩(wěn)態(tài)測量方法示意圖。(e)不同體積PEO厚度的電化學(xué)阻抗隨時(shí)間變化。
(f) Li+擴(kuò)散輸運(yùn)過程中電化學(xué)阻抗及其對應(yīng)的dZ′/dT隨擴(kuò)散時(shí)間的函數(shù)。(g)不同溫度下PEO厚度與穩(wěn)態(tài)時(shí)間的關(guān)系。(h)不同溫度下SSMM得到的Li+擴(kuò)散系數(shù)與傳統(tǒng)PFG-NMR實(shí)驗(yàn)方法及MD模擬得到的Li+擴(kuò)散系數(shù)比較。SSMM的電化學(xué)阻抗測試是基于對稱的電池結(jié)構(gòu),采用不銹鋼電極。
  
 
圖3. 體相PEO中的自適應(yīng)離子擴(kuò)散特性。(a) 自由鋰離子區(qū)(PEO15)代表離子的ToF-SIMS深度分布。(b) 自適應(yīng)擴(kuò)散前后PEO區(qū)代表性離子的ToF-SIMS深度分布。(c) 自適應(yīng)擴(kuò)散前后自由Li+區(qū)(PEO15)和大塊PEO區(qū)的DSC曲線。(d) 自適應(yīng)擴(kuò)散前后PEO塊體區(qū)域的EIS。(e) 自適應(yīng)擴(kuò)散過程中提出的離子傳輸機(jī)制示意圖。(f) 含擴(kuò)散體PEO的LFP | Li電池的電壓分布。(g) LFP基固態(tài)電池在不同構(gòu)型(LFP | Bulk PEO | Li;LFP | PEO15/Bulk PEO | Li;LFP | Bulk PEO/PEO15 | Li;LFP | PEO15/Bulk PEO/PEO15 | Li)下的CV曲線。(h) SSE基團(tuán)構(gòu)型和離子傳輸機(jī)制示意圖。
 
 
 
圖4. SSE組抑制鋰長絲。(a) 不同鋰鹽濃度的層間化合物的DSC曲線。(b) 與具有不同鋰鹽濃度夾層的SSE組相關(guān)的電壓-容量曲線。(c) 以高結(jié)晶體PEO為中間層的SSE基對稱鋰電池的長循環(huán)試驗(yàn)。(d) 用傳統(tǒng)PEO-LiTFSI電解質(zhì)對對稱鋰電池進(jìn)行長循環(huán)試驗(yàn)。(e) SSE組與傳統(tǒng)均一PEO-LiTFSI電解質(zhì)相比抑制鋰細(xì)絲的示意圖。(f) 將本工作中對稱鋰電池的電化學(xué)性能(累積容量和循環(huán)時(shí)間)與現(xiàn)場報(bào)告的典型性能進(jìn)行比較。
 
 
 
圖5. LFP基固態(tài)電池的電化學(xué)性能。(a) 充放電曲線,(b)速率性能,(c)傳統(tǒng)PEO-LiTFSI電解液的鋰絲穿透示意圖。(d) 充放電曲線,(e)速率性能,(f)SSE組抑制鋰燈絲穿透的示意圖。(g) 采用傳統(tǒng)PEO-LiTFSI電解質(zhì)和SSE組的LFP基固態(tài)電池的循環(huán)性能。(h)傳統(tǒng)PEO-LiTFSI電解質(zhì)和(i)SSE組在不同循環(huán)下的充放電曲線。
 
      相關(guān)研究成果由中國科學(xué)院金屬研究所Zhenhua Sun和Feng Li課題組2024年發(fā)表在Energy Storage Materials (鏈接:https://doi.org/10.1016/j.ensm.2024.103941)上。原文:Adaptive ion diffusion in a highly crystalline pure polymer for stable solid-state batteries

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
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