本文利用機器學習加速密度泛函理論系統地研究了合金原子在鋁基體和不同類型的石墨烯/鋁界面中的擴散遷移行為。通過第一性原理計算建立小樣本數據集，通過特征工程確定輸入輸出特征值的類型，綜合考慮模型復雜度和預測精度的影響，最終確定完美界面、缺陷界面和鋁矩陣的輸入特征個數分別為6、5和4。通過五倍交叉和十幾個機器學習模型的比較，CatBoost算法具有最低的誤差和更好的確定系數。我們進一步優化了CatBoost算法，并調整了正則化項系數，以避免過度擬合的風險。通過構造SHAP值矩陣，定量描述各特征對模型預測結果的影響。性能最好的Catboost模型用于預測完整的元素周期表數據，進而用于篩選出易于向石墨烯/鋁復合材料界面移動的元素種類。通過對比元素在鋁基體和不同石墨烯/鋁界面的擴散遷移結果，發現這些合金元素有利于復合材料中缺陷石墨烯的改性。機器學習加速第一性原理計算的結果可以為進一步開發新型鋁合金復合材料提供理論基礎。
圖1. （a）機器學習過程中的步驟，（b）交叉驗證圖，（c）SHAP可解釋模型，（d）機器學習方法和DFT計算的效率比較。
圖2. 計算結果與不同描述符之間的 Pearson 相關系數矩陣的熱圖。紅色和藍色表示正相關和負相關的強度。
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圖3. (a) 鋁基體 (b) 石墨烯/鋁完美界面和 (c) 石墨烯/鋁缺陷界面的平均絕對百分比誤差重要性雷達圖。(d) 特征去除曲線。
圖4. (a) 不同模型的均方誤差比較結果、確定系數以及(b)鋁基體、( c)石墨烯/鋁復合材料完美界面和(d)石墨烯/鋁復合材料缺陷界面的DFT比較機器學習預測結果。
圖5. (a) 鋁基質 (c) 石墨烯/鋁復合材料完美界面和 (e) 石墨烯/鋁復合材料缺陷界面的 SHAP 值，(b) 鋁基質 (d) 石墨烯/鋁復合材料完美界面和 (f) 石墨烯/鋁復合材料缺陷界面的 SHAP 摘要圖表。
圖6. （a）鋁基質、（b）石墨烯/鋁復合材料完美界面和（c）石墨烯/鋁復合材料缺陷界面的元素周期表擴散遷移預測圖，（d）鋁基質與石墨烯/鋁復合材料完美界面比較，（e）石墨烯/鋁復合材料完美界面與缺陷界面比較。
相關研究成果由哈爾濱工業大學材料科學與工程學院Jingtao Huang等人于2024年發表在Composite Structures (https://doi.org/10.1016/j.compstruct.2024.118025)上。原文：Explainable machine learning accelerated density functional theory prediction for diffusive transport behaviour of elements in aluminium matrix and graphene/aluminium interface
轉自《石墨烯研究》公眾號
