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京都大學 Hiroshi Sakaguchi、加利福尼亞大學Steven G. Louie和新加坡國立大學Jiong Lu等--鋸齒形邊緣局域態的Janus石墨烯納米帶
       鋸齒形石墨烯納米帶(ZGNRs)中π電子的拓撲設計產生了豐富的磁量子現象和奇異量子相。對稱ZGNR通常顯示反鐵磁耦合自旋有序邊態。消除ZGNRs中的交叉邊磁耦合不僅可以實現一類鐵磁量子自旋鏈,在一維極限中探索量子自旋物理和多個量子位的糾纏,而且還建立了一個廣受追捧的碳基鐵磁輸運通道,對GNR基量子電子學的最終定標至關重要。在這里,本研究報告了一種設計和制造具有兩種不同邊緣結構的Janus GNR(JGNR)形式的鐵磁GNR的一般方法。在Lieb定理和拓撲分類理論的指導下,我們設計了兩個JGNR,在保持相對的鋸齒邊不變的情況下,在一條鋸齒邊上不對稱引入苯基序的拓撲缺陷陣列。這打破了結構對稱性,并在每個單位細胞內產生子晶格不平衡,從而引發自旋對稱性的破壞。設計了三個Z形前驅體,分別制備了一個ZGNR母體和兩個JGNR母體,缺陷陣列具有最佳的晶格間距,使得缺陷邊緣的磁邊緣態完全猝滅。通過掃描探針顯微鏡、光譜學和第一性原理密度泛函理論對JGNRs進行表征,證實了JGNRs的成功制備,其鐵磁基態沿著原始的鋸齒形邊緣分布。
 
 
 
圖1. a 具有不同m值的不同TDZ邊的JGNR示意圖。紅色和藍色箭頭分別表示邊緣狀態的自旋向上和自旋向下(按慣例)。底部的數字表示相應TDZ(ZTDZ)和完整鋸齒(Zzig)邊的CPI指數,其中L是沿鋸齒方向的有限長色帶的單位單元數(單位單元用顏色著色)。紅色和藍色原子是來自兩個不同亞晶格的碳原子。b、 JGNRs重復單元示意圖,說明相鄰苯環之間的“缺陷”位置間距逐漸增大,從左到右依次為:1、2、3和無窮大(∞)。除了m = ∞.c,兩條邊之間的m依賴磁序,每個單元的子晶格不平衡度在所有情況下都保持為ΔN = 1,這可以使用JGNRs兩條邊的CPI指數比率的負號來描述(定義為R =  -(ZTDZ/Zzig))。當m增大時,R從正值變為負值,在m =2處穿過0。根據Lieb定理和CPI理論,JGNR通過鐵磁耦合區域經歷從鐵磁到反鐵磁的轉變。d、 ZGNR(m = ∞)基帶隙附近自旋極化能帶結構示意圖 , 兩條對稱鋸齒形邊之間的反鐵磁耦合(鐵磁有序)到JGNR(m = 2, 僅在單個鋸齒形邊緣處的鐵磁有序)。
 
 
 
圖2: a、 (4,2)-JGNR的表面合成策略。b、 (4,2)-JGNR的恒定電流STM圖像(Vs = −800 mV,It = 200 pA;其中Vs是樣品偏置,它是隧道電流)。c、 (4,2)的BR-STM圖像(Vs = −10 mV)和nc-AFM圖像(Vs = 10 mV)-JGNR在恒定高度模式下使用具有共同功能化尖端的qPlus傳感器獲取。d、 (5,2)-JGNR的恒定電流STM圖像(Vs = −800 mV,It = 200 pA)。e、 (5,2)-JGNR的BR-STM圖像(Vs = −10 mV)和nc-AFM圖像(Vs = 10 mV)在恒定高度模式下使用具有共同功能化尖端的qPlus傳感器獲取。f、 (5,2)-JGNR的表面合成策略。比例尺,5 Å(b–e)。
 


圖3. a、 5-ZGNRs的表面合成策略。b、 5-ZGNR的恒流STM圖像(Vs = −800 mV,It = 200 pA)c,5-ZGNR在Au(111)上的dI/dV點光譜,在插圖(紅十字)中標記的位置。虛線顯示Au(111)參考光譜(調制電壓Vac = 20 mV)。插圖:使用qPlus傳感器在恒定高度模式下獲取的nc-AFM圖像,該傳感器具有協同功能化的尖端(Vs = 10 mV)。d–f,在+750 mV(d)的電壓偏置下記錄的恒定電流dI/dV圖,-225mv(e)和−470mv(f)。Vac = 10 mV。注意到邊緣態的dI/dV圖中的輕微不對稱可能是由尖端不對稱引起的。g–i,DFT計算DOS光譜A′(g)、B′(h)和C′(i)能量位置處的LDO,如k所示。LDO在5-ZGNR原子平面以上4 Å高度處計算。j、 5-ZGNR的BR-STM圖像(Vs = 10 mV)。k、 DFT計算的自旋上升(紅色)和自旋下降(藍色)的DOS對一個獨立的5-ZGNR(加寬27 meV高斯)顯示了一個330 meV的模擬能隙(ΔEsim)。l、 用密度泛函理論計算了一個獨立的5-ZGNR的能帶結構。插圖:計算的自旋密度分布。比例尺,5 Å(b–d,j)。
 


圖4. a、(4,2)-JGNR在Au(111)上的dI/dV點光譜,在b(黃色和綠色交叉)標記的相應有色位置。虛線顯示Au(111)參考光譜(Vac = 20 mV)。b–d,在圖a(Vac = 10 mV)中A(b)、b(c)和c(d)能量位置記錄的恒流dI/dV圖。e–g,DFT計算了在h中標記的A′(e)、B′(f)和C′(g)的能量位置處的LDO。LDO是在(4,2)-JGNR原子平面上方4 Å的高度處計算的。h、 DFT計算了一個獨立的(4,2)-JGNR(展寬27 meV高斯)的自旋上升(紅色)和自旋下降(藍色)的DOS。插圖:計算的自旋密度分布。i、用DFT方法計算了(4,2)-JGNR的能帶結構。j、(5,2)-JGNR在Au(111)上k(黃色和綠色交叉)標記的相應有色位置的dI/dV點光譜。虛線顯示Au(111)參考光譜(Vac = 20 mV)。k–m,在A(k)、B(l)和C(m)能量位置記錄的恒定電流dI/dV圖,單位為j(Vac = 10 mV)。n–p。在q中標記的A′(n)、B′(o)和C′(p)的能量位置計算的DFT LDOS。LDOS是在獨立(5,2)-JGNR的原子平面上方4 Å的高度計算的。q、計算了(5,2)-JGNR自旋上升(紅色)和自旋下降(藍色)的DFT DOS。插圖:計算的自旋密度分布。r、 用密度泛函理論計算了(5,2)-JGNR的能帶結構。比例尺,5 Å(b,k)。
 
        相關研究成果由京都大學 Hiroshi Sakaguchi加利福尼亞大學Steven G. Louie和新加坡國立大學Jiong Lu等人2025年發表在Nature (鏈接: https://www.nature.com/articles/s41586-024-08296-x)上。原文:Janus graphene nanoribbons with localized states on a single zigzag edge

轉自《石墨烯研究》公眾號


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