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巴塞爾大學(xué)Rémy Pawlak和Ernst Meyer課題組--Kagome石墨烯自由基自旋的表面合成與表征
        Kagome石墨烯中的平坦帶可能具有較強(qiáng)的電子關(guān)聯(lián)和電子摻雜后的失磁。然而,Kagome石墨烯的多孔性質(zhì)由于量子限制打開了半導(dǎo)體間隙,阻止了靜電門對其進(jìn)行微調(diào)。在這里,本研究通過在選定的位置插入π自由基,將零能態(tài)引入半導(dǎo)體Kagome石墨烯。本研究利用三溴三氮雜三角丁烯分子的表面反應(yīng),在Au(111)上合成了羰基功能化的Kagome石墨烯,然后用原子氫進(jìn)行原位修飾。原子力顯微鏡和隧穿光譜揭示了羰基向自由基的逐步化學(xué)轉(zhuǎn)化,從而產(chǎn)生自旋態(tài)S=1/2和零能態(tài)的局域磁缺陷。刻印局部磁矩的能力為研究Kagome石墨烯的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)、磁性和電子關(guān)聯(lián)之間的相互作用開辟了前景。
 
 
 
圖1. 羰基功能化Kagome石墨烯中磁性自由基的表面反應(yīng)分級合成。(a) 三溴三氮雜三角丁烯(BRTANGO)分子的化學(xué)結(jié)構(gòu)。(b) 帶有分離BRTANGO前體的共終止尖端的AFM圖像(它=1 pA,Vs=0.25 V)。(c) 相應(yīng)的AFM圖像模擬。(d) 450 K退火后Kagome石墨烯的STM圖像(It=1 pA,Vs=0.05 V)。(e) (f)羰基功能化Kagome石墨烯化學(xué)結(jié)構(gòu)的AFM圖像,揭示了氮雜三角烯單體之間的共價(jià)偶聯(lián)。f的插圖顯示了共價(jià)二聚體的模擬AFM圖像。
 
 
 
圖2. 羰基功能化Kagome石墨烯的電子結(jié)構(gòu)。(a) Kagome孔隙的AFM圖像和一系列空間dI/dV圖分別記錄在Vs=−0.9+1.0和+1.76 V下。(b) 在Kagome節(jié)點(diǎn)(黑色)和Kagome段(藍(lán)色)(Amod=20 mV,f0=611 Hz)獲得的依賴于位點(diǎn)的dI/dV光譜。VB和CB對應(yīng)于價(jià)帶(−0.6 eV)和導(dǎo)帶(+1 eV)的起始,而SS對應(yīng)于KG孔中Au(111)的受限表面態(tài)。(c) KG能帶結(jié)構(gòu)由DFT+U計(jì)算,顯示在1eV附近的平坦導(dǎo)帶(藍(lán)線)。DP是指Dirac點(diǎn),vH1和vH2是van Hove奇點(diǎn)。(d) KG結(jié)構(gòu)在CB和VB邊緣的前線軌道。(e) 在氮雜三角線中心(黑色)和段(藍(lán)色)的一個(gè)碳原子處提取的投影態(tài)密度(PDO)(參見插圖)。
 
 
 
圖3. STM/AFM對自由基位點(diǎn)的結(jié)構(gòu)表征。(a) CH2組脫氫后KG的STM概述圖像(It=1 pA,Vs=0.05 V)。(b) 對應(yīng)的AFM圖像,帶有共同端接的尖端(f0=26 kHz,Aosc=50 pm)。(c) 在零能量下獲得的空間dI/dV圖。明亮的特征(黃色箭頭)對應(yīng)于KG的π-自由基產(chǎn)生的零能量模式。(d)區(qū)分羰基側(cè)基(橙色箭頭)和π-自由基(黃色箭頭)的近距離AFM圖像。(e) 推導(dǎo)了氣相中的化學(xué)結(jié)構(gòu)和(f)模擬的AFM圖像。
 
 
圖4. 來自自由基位置的Kondo共振。(a) 反應(yīng)單體的STM形貌、AFM圖像和零能dI/dV圖。(b) 在a中的黑點(diǎn)和紅點(diǎn)處獲得的低能dI/dV光譜分別對應(yīng)于反應(yīng)單體(黑色)和未反應(yīng)單體(紅色)。鎖定幅度:1.5 mV;f0=611 Hz。用Hurwitz-Fano線型(43)擬合零偏峰,認(rèn)為這是自旋1/2π自由基的Kondo共振。(c) Au上二聚體的結(jié)構(gòu),每單位細(xì)胞有一個(gè)自由基位置(UC)和(d)自旋密度。(e) 使用Tersoff–Hamman近似模擬STM圖像。(f) 通過DFT+U計(jì)算的獨(dú)立態(tài)密度(DOS),顯示KG中單個(gè)自由基誘導(dǎo)的零能態(tài)(插圖中的黑點(diǎn))。
 
 
圖5. 自由基密度對KG能帶結(jié)構(gòu)的影響。(a) KG的結(jié)構(gòu)構(gòu)型,每單位細(xì)胞分別有一個(gè)、兩個(gè)、四個(gè)和六個(gè)自由基。(b) –(e),計(jì)算了鐵磁(FM)態(tài)的能帶結(jié)構(gòu),顯示了α(藍(lán)色)和β(紅色)自旋通道。該圖突出了自由基濃度對自旋極化、對稱破缺以及Dirac錐和平帶(d和e中的黑線)的消失和重組的影響。
 
       相關(guān)研究成果由巴塞爾大學(xué)Rémy PawlakErnst Meyer課題組2025年發(fā)表在ACS Nano (鏈接:https://doi.org/10.1021/acsnano.4c15519)上。原文:On-Surface Synthesis and Characterization of Radical Spins in Kagome Graphene

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號


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