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荷蘭格羅寧根大學(xué)Andrea、美國愛荷華州立大學(xué)Wenjie Xia團(tuán)隊--通過聚合物接枝優(yōu)化石墨烯分散性
       石墨烯片在聚合物基體中的分散對石墨烯增強(qiáng)聚合物納米復(fù)合材料的性能至關(guān)重要,特別是在實現(xiàn)最佳滲透性和電導(dǎo)率方面。然而,由于石墨烯片可以采用復(fù)雜多樣的構(gòu)型,準(zhǔn)確表征和控制二維石墨烯在聚合物熔體中的分散仍然是一個重大挑戰(zhàn)。在此,我們采用粗粒度分子動力學(xué)模擬來研究聚甲基丙烯酸甲酯(p(MMA))的接枝密度(g)和接枝鏈長度(n)如何影響石墨烯的分散,其中石墨烯被分為三種不同的形態(tài),即“聚集”、“插層”和“未結(jié)合”。我們發(fā)現(xiàn),增加 g 和 n 可以增強(qiáng)石墨烯的分散性,表現(xiàn)為更高的分散性參數(shù)(fd)、更強(qiáng)的界面相互作用、更大的石墨烯簇的高斯表面積和更低的聚集能量(EAggregation)。我們的結(jié)果還表明,較高的 fd 與納米復(fù)合材料中較高的楊氏模量相關(guān),達(dá)到最大值 4.18 GPa。 然而,納米復(fù)合材料的電導(dǎo)率最初隨著 g 和 n 的增加而上升,但在 g > 5% 和 n > 10 之后由于石墨烯過度分散導(dǎo)致導(dǎo)電通道減少而下降,這一點通過導(dǎo)電邊緣分析得以揭示。此外,自由聚合物分?jǐn)?shù)和鏈長顯著影響韌性,而在石墨烯上接枝 p(MMA) 鏈會由于石墨烯的內(nèi)在剛性減緩周圍聚合物的動態(tài),這一效應(yīng)在較高 fd(良好分散)時更為明顯。這些發(fā)現(xiàn)為調(diào)節(jié)和精確表征石墨烯分散性提供了一種有效的方法,闡明了其對材料性能的影響,并形成了增強(qiáng)功能性二維納米填料的先進(jìn)納米復(fù)合材料的界面設(shè)計。
 
 
Fig 1.  (a) 粗粒化(左)全原子(AA)聚(甲基丙烯酸甲酯)p(MMA)模型到(右)粗?;–G)模型,中間面板顯示 p(MMA)的化學(xué)結(jié)構(gòu)和每個單體兩個珠子的映射方案。(b) 制備基本的 p(MMA)接枝石墨烯構(gòu)建塊用于石墨烯/p(MMA)納米復(fù)合材料:(左面板)石墨烯的 CG 模型,每個 CG 珠子(灰色)代表四個碳原子(藍(lán)色),即 4–1 映射方案;(中間面板)p(MMA)接枝過程,其中 n 表示接枝聚合物鏈長度,θ表示兩個結(jié)合的石墨烯珠子與一個聚合物珠子 B 之間的角度;(右面板)p(MMA)接枝石墨烯構(gòu)建塊的快照,接枝密度為 g = s/N,其中 s 和 N 分別代表接枝位點的數(shù)量和每個石墨烯片的總石墨烯珠子數(shù)量,p(MMA)鏈以相等的概率接枝在石墨烯的兩側(cè)。(c) 大塊石墨烯/p(MMA)納米復(fù)合材料系統(tǒng)的快照,g = 5%和 n = 30。
 
 
Fig 2. 不同配置的 p(MMA)-接枝石墨烯納米片。(a,b) 不同接枝情景下初始 p(MMA)-接枝石墨烯納米片的代表性快照,其中接枝密度為 5%,接枝的 p(MMA)鏈長度為 20。(c,d) 不同接枝密度為 2.5%和 7.5%且接枝鏈長度為 30 的 p(MMA)-接枝石墨烯納米片的代表性快照。(e–g) 不同接枝 p(MMA)鏈長度為 20、50 和 70 且接枝密度為 5%的反應(yīng) p(MMA)-接枝石墨烯納米片的代表性快照。


 
Fig 3.  (a) 三元相圖以說明石墨烯薄膜的不同分布狀態(tài)。每個石墨烯薄膜中的 CG 珠子根據(jù)不同石墨烯薄膜中 CG 珠子之間的距離被分為聚集態(tài)(紅色)、插層態(tài)(綠色)和未結(jié)合態(tài)(藍(lán)色)。三元圖中描繪了五種代表性的石墨烯薄膜分布,標(biāo)志著沿逆時針方向分散狀態(tài)的逐步改善。石墨烯/p(MMA)納米復(fù)合材料系統(tǒng)在平衡階段的平均 ??d????fd¯ 值,(b) 在不同的接枝密度 g 和(c) 不同的接枝鏈長度 n 下,針對不同的 k 值。每個石墨烯薄膜在石墨烯/p(MMA)納米復(fù)合材料中的三元相圖[fA, f, fU],具有不同的(d) 接枝密度 g 和(e) 接枝鏈長度 n,每個點表示一個石墨烯薄膜。石墨烯/p(MMA)納米復(fù)合材料中石墨烯薄膜的代表性形態(tài),(f) 不同接枝密度(即 g = 0.00%、5.00%、10.0%和 15.0%)和(g) 不同接枝鏈長度(即 n = 3、20、50 和 70)。為了清晰起見,省略了 p(MMA)鏈。
 
 
Fig 4. 不同(a)接枝密度和(b)接枝鏈長度的石墨烯/p(MMA)納米復(fù)合材料中石墨烯簇的高斯密度表面積的演示,其中為了清晰起見省略了 p(MMA)鏈。石墨烯/p(MMA)納米復(fù)合材料的 EInterfacial、SSurface 和 EAggregation 隨(c)接枝密度和(d)接枝鏈長度的變化。
 
 
Fig 5. 石墨烯/p(MMA)納米復(fù)合材料的應(yīng)力-應(yīng)變曲線,(a) 不同接枝密度 g (n = 30) 和 (b) 接枝鏈長度 n (g = 5.00%)。誤差帶來自于沿 x、y 和 z 方向的獨(dú)立拉伸測試。插圖顯示了石墨烯/p(MMA)納米復(fù)合材料的楊氏模量 (E) 和韌性。石墨烯/p(MMA)納米復(fù)合材料的分散性 fd (k = 0.5) 隨應(yīng)變的變化 (c) 在固定 n、變化 g 的情況下,以及 (d) 在固定 g、變化 n 的情況下。納米復(fù)合材料在應(yīng)變?yōu)?3 時的快照,(e) 不同接枝密度和 (f) 接枝鏈長度。
 
 
Fig 6. 石墨烯/p(MMA)納米復(fù)合材料的聚合能量 EAggregation 隨分散性參數(shù) ??d????fd¯ 的變化(其中 k = 0.5),顯示出更高的 ??d????fd¯ (表示改善的分散性)對應(yīng)于較低的 EAggregation。插圖展示了 grafting 密度 g = 0.0% 和 g = 15% 的納米復(fù)合材料的石墨烯網(wǎng)絡(luò)快照。(b) 所有系統(tǒng)中 ??d????fd¯ 與 E 之間的關(guān)系,黑色虛線表示 S 型擬合,平臺值為 4.18 GPa。(c) EAggregation 與 E 之間的線性相關(guān)性。
 
 
Fig 7. 石墨烯/p(MMA)納米復(fù)合材料的電導(dǎo)率,(a) 不同接枝密度和 (b) 接枝鏈長度,其中實線和誤差帶分別為高斯進(jìn)展回歸預(yù)測和 95%置信區(qū)間。面板(b)中的插圖顯示了接枝數(shù) n = 30 的納米復(fù)合材料的一個滲流路徑快照,紅色虛線表示電子傳輸路徑。石墨烯/p(MMA)納米復(fù)合材料系統(tǒng)中具有(c) 不同接枝密度和(d) 接枝鏈長度的邊數(shù)。誤差條小于符號。(e,f) 石墨烯/p(MMA)納米復(fù)合材料中石墨烯片的滲流網(wǎng)絡(luò),g = 2.5%和 g = 5.0%。藍(lán)色圓圈表示聚集的邊。
 
        相關(guān)研究工作由荷蘭格羅寧根大學(xué)Andrea、美國愛荷華州立大學(xué)Wenjie Xia團(tuán)隊于2025年聯(lián)合在線發(fā)表在《Macromolecules》期刊上,Optimizing Graphene Dispersion via Polymer Grafting,原文鏈接:https://doi.org/10.1021/acs.macromol.4c02249

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