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北京交通大學Dan Li課題組--二維DJ相鈣鈦礦Cs2M2X8中類石墨烯線性色散自旋無隙鐵磁半金屬
       二維磁性材料由于其獨特的電子性質、豐富的調控性質和優異的磁響應特性,在邏輯計算、信息存儲等領域顯示出巨大的應用潛力。然而,自旋極化率、低居里溫度和低磁各向異性嚴重限制了它們在室溫電子學領域的實際應用。因此,尋找和設計具有穩定磁序和高居里溫度的二維鐵磁材料,以實現本征室溫鐵磁性成為研究熱點。本文通過第一性原理計算,通過在M位置引入磁性元素,篩選出2D DJ相Cs2Mn2X8(M=Fe,Co,Mn,X=Br,Cl)鈣鈦礦,發現2D Cs2Mn2Br/Cl8具有鐵磁半金屬性質。它的兩個自旋通道具有零禁帶金屬豐度和大禁帶半導體特性,每個Cs2Mn2Br/Cl8原電池具有8μB的大磁矩。此外,費米表面呈現100%自旋極化,相鄰帶呈現石墨烯狀線性色散,超高費米速度為4.73×105m/s,以及節線半金屬費米表面結構,在單自旋通道中表現出優異的輸運特性。2D Cs2Mn2Br8的居里溫度高達502.8K,在高溫自旋電子器件中具有廣泛的應用前景。
 
 
圖1(a) A2M2Br8晶體結構俯視圖和側視圖(綠色球體代表a位原子,紫色球體代表M位原子,棕色球體代表Br原子);(b) Cs2Mn2Br8的聲子譜和總聲子DOS,其中未發現虛頻率。(c) 3×3×1的Cs2Mn2Br8超單體結構,在300 K下進行了5 ps分子動力學模擬,顯示了總能量和溫度的變化。
 
 
 
圖2(a) 二維Cs2M2Br8(M=Fe(a),Co(b),Mn(c))FM態的自旋極化能帶結構;(d) 二維Cs2Mn2Br8中Mn d軌道和Br p軌道的投影部分能帶結構。
 
 
圖3. 用二維FM Cs2Mn2Br8在(a)GGA+U和(b)HSE06方法下計算自旋極化能帶結構;(c) 考慮自旋軌道耦合相互作用(SOC)后的能帶結構。
 
 
圖4. CBM和VBM附近部分電荷密度的俯視圖和側視圖.二維Cs2Mn2Br8中費米能級附近Mn的 d軌道和Br的 p軌道的投影能帶圖。
 
 
圖5. (a)鐵磁Cs2Mn2Br8單層膜的原電池磁矩和比熱隨溫度的變化;(b) 細胞擴增后的AFM1和(c)AFM2(藍色表示自旋下降,紅色表示自旋上升)。
 
 

圖6. 2D FM Cs2Mn2Br8中180°Mn–Br–Mn超交換相互作用機理。
 
 
 
圖7. 在雙軸應變−5%~5%范圍內:(a)Cs2Mn2Br8單層膜總能量的變化,(b)自旋帶隙的變化,(c–f)分別在−2%、−5%、+2%和+5%應變下的自旋極化帶結構。
 
 
圖8.3D-CsMnBr4(a)無SOC和(b)有SOC時的自旋極化能帶結構。(c)計算了3D-CsMnBr4(001)表面的表面態。(d) 3D-CsMnBr4、3D第一布里淵區和(001)表面布里淵區(BZ)結構的俯視圖和前視圖。
 
        相關研究成果由北京交通大學Dan Li課題組2025年發表在The Journal of Physical Chemistry C (鏈接:https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.4c07635)上。原文:Graphene-Like Linear Dispersion Spin-Gapless Ferromagnetic Half-Metallic in Two-Dimensional DJ Phase Perovskite Cs2M2X8

轉自《石墨烯研究》公眾號
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