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北京理工大學Di Chen等--超快速合成高熵MAX相及其衍生MXenes電極材料的研究
       由于其成分多樣且具有意想不到的物理化學性質,高熵材料在儲能領域極具潛力。然而,由于易發生相分離以及燒結時間長,其合成面臨諸多挑戰。在此,本文提出一種基于放電等離子燒結(SPS)技術的超快速合成策略,可在15分鐘內合成高熵MAX相,包括一種新相(Ti?.?V?.?Cr?.?Nb?.?Mo?.?)?AlC? 以及幾種413型相TiVNbMoAlC?、TiVCrMoAlC? 和(Ti?.?V?.?Cr?.?Nb?.?Ta?.?)?AlC?,純度最高可達99.54%。在高溫下,過量的低熔點(約660°C)鋁可營造液態環境,緩解起始原料之間的不混溶性,并在一定程度上有利于擴散動力學。通過理論計算闡釋了復雜多元體系中高熵MAX相的熱力學優勢。同時,可在原子層面直接觀察到高熵MAX相中MX板之間多樣的堆疊模式,以及向其衍生的MXenes的獨特拓撲轉變。此外,對四種作為電極材料的高熵MXenes進行了可充電電池方面的研究。其中,TiVNbMoC?電極展現出卓越的鋰離子存儲能力,在1 A g?¹的電流密度下循環1000次后,比容量仍可達725 mAh g?¹,這為高熵MXenes在能源領域的應用提供了啟發。
 
 
Fig 1. (a) 傳統工藝中合成高熵MAX相的示意圖。(b) 本研究中高熵MAX相合成過程的示意圖。(c) 不同高熵MAX相的溫度與燒結時間對比。(d) 不同高熵MAX相的混合時間與總時間對比。
 
 
Fig 2. 合成樣品的X射線衍射(XRD)里特沃爾德精修分析。(a) (Ti?.?V?.?Cr?.?Nb?.?Mo?.?)?AlC? ;(b) (Ti?.?V?.?Cr?.?Nb?.?Ta?.?)?AlC? ;(c) TiVNbMoAlC? ;(d) TiVCrMoAlC? 。
 
 
Fig 3. 高熵MAX相的高分辨透射電子顯微鏡(HRTEM)圖像及相應的濾波快速傅里葉變換(FFT)圖像。(a) (Ti?.?V?.?Cr?.?Nb?.?Mo?.?)?AlC? (b) (Ti?.?V?.?Cr?.?Nb?.?Ta?.?)?AlC? (c) TiVNbMoAlC? (d) TiVCrMoAlC? (e) 圖(a)中藍色和粉色虛線框定區域的放大圖 (f) 圖(b)中藍色和粉色虛線框定區域的放大圖 (g) β相MAX相(11\(\bar{0}\))平面示意圖 (h) 描述M位含五種金屬的高熵MAX相原子位置的放大圖 (i) 圖(c)中藍色和粉色虛線框定區域的放大圖 (j) 圖(d)中藍色和粉色虛線框定區域的放大圖 (k) α相MAX相(11\(\bar{0}\))平面示意圖 (l) 描述M位含四種金屬的高熵MAX相原子位置的放大圖相應的FFT圖像:(m) (Ti?.?V?.?Cr?.?Nb?.?Mo?.?)?AlC? (n) (Ti?.?V?.?Cr?.?Nb?.?Ta?.?)?AlC? (o) TiVNbMoAlC? (p) TiVCrMoAlC? 每行圖像具有相同的比例尺。
 
 
 
Fig 4. 從高熵413型MAX相轉變為其他競爭相在不同路徑下所需的能量。(a) (Ti?.?V?.?Cr?.?Nb?.?Mo?.?)?AlC?。(b) (Ti?.?V?.?Cr?.?Nb?.?Ta?.?)?AlC?。(c) TiVNbMoAlC?。(d) TiVCrMoAlC?。
 
 
 
Fig 5. 高熵MAX相及其衍生的高熵MXenes在5°至10°范圍內記錄的X射線衍射(XRD)圖譜對比。(a) (Ti?.?V?.?Cr?.?Nb?.?Mo?.?)?AlC? 及其衍生的 (Ti?.?V?.?Cr?.?Nb?.?Mo?.?)?C?。(b) (Ti?.?V?.?Cr?.?Nb?.?Ta?.?)?AlC? 及其衍生的 (Ti?.?V?.?Cr?.?Nb?.?Ta?.?)?C?。(c) TiVNbMoAlC? 及其衍生的 TiVNbMoC?。(d) TiVCrMoAlC? 及其衍生的 TiVCrMoC?。(e) 高熵MAX相及其衍生的高熵MXenes的d(0002)面間距和c軸晶格參數匯總。(f) 高熵MAX相及其衍生的MXenes的電感耦合等離子體(ICP)數據。
 


Fig 6. 高熵MXenes用于鋰離子電池(LIBs)的電化學性能。(a) 使用高熵MXene電極的鋰離子電池示意圖。(b) 不同電流密度下的倍率性能。(c) 0.1 A g?¹電流密度下的循環性能。(d) 1 A g?¹電流密度下的循環性能。
 
       相關研究成果由北京理工大學陳娣教授、北京科技大學王榮明教授、和建剛教授、安徽師范大學方臻教授以及中國人民解放軍總醫院姜凱教授于2024年聯合在線發表在《Angewandte Chemie International Edition》期刊上,Ultra-rapid Synthesis of High-entropy MAX Phases and Their Derivative MXenes for Battery Electrodes,原文鏈接:https://doi.org/10.1002/anie.202418538

轉自《石墨烯研究》公眾號
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