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江蘇大學Dawei Cao/ Yuan Liu團隊--通過優化石墨烯上的氧基團來簡便制備高性能自支撐微型超級電容器
       無基底或集流體的自支撐微型超級電容器(MSC)器件在實際應用中頗具潛力。然而,由于需要優化活性位點、電導率、離子擴散、圖案控制以及解決對濕度敏感等問題,制備高性能的自支撐 MSC 器件仍然頗具難度。 本文提出,由于 sp2 和 sp3 雜化的平衡,優化石墨烯上的含氧量有望滿足這些需求。使用中等氧化程度的石墨烯,可輕松獲得柔韌性好、導電、耐水且易于加工的薄膜,這有利于制備自支撐 MSC 電極。與凝膠電解質組裝后,該自支撐 MSC 器件在使用水凝膠電解質時,質量負載約為10 mg cm-2的情況下,展現出898.4 mF cm-2的高電容;使用離子凝膠電解質時,電容為383.6 mF cm-2。相應地,該 MSC 器件在功率密度為0.85 mW cm-2時,可實現42.6 µWh cm-2的標志性能量密度(在功率密度為141.7 mW cm-3時,能量密度為7.1 mWh cm-3)。高性能、制備簡便以及非活性成分少等優點,使得這種自支撐 MSC 器件在實際應用中前景廣闊。
 
 
Fig 1. a - d)自支撐微型超級電容器(MSC)的示意圖:a)高氧化還原位點與快速電荷轉移。b)邊緣處的快速離子擴散。c)多樣性與精確加工。d)電解質保持與耐水穩定性。e - h)優化氧基團的優勢:e)平衡活性位點與電導率。f)形成多孔結構。g)低能量刻寫與高效散熱。h)將電解質與石墨烯片結合。
 
 
Fig 2. 不同氧化程度石墨烯片的微觀結構:a - c)高氧化石墨烯(G - H)、中等氧化石墨烯(G - M)和低氧化石墨烯(G - L)的原子力顯微鏡(AFM)圖像(插圖為對應白色線條的高度輪廓)。d - i)G - H、G - M和G - L樣品的寬范圍及精細掃描C1s X射線光電子能譜(XPS)、傅里葉變換紅外光譜(FT - IR)、X射線衍射(XRD)、拉曼光譜以及zeta電位。
 


Fig 3. a) 石墨烯薄膜簡易制備流程示意圖。b - j) 高氧化石墨烯(G - H)、中等氧化石墨烯(G - M)及低氧化石墨烯(G - L)薄膜的應力 - 應變曲線、柔韌性、導電性、激光刻寫效果、接觸角、水穩定性及氮氣吸附 - 脫附等溫線。
 


Fig 4. a - c)掃描速率為5毫伏/秒時的循環伏安(CV)曲線、電流密度為1.0安培/克時的恒電流充放電(GCD)曲線,以及高氧化石墨烯(G - H)、中等氧化石墨烯(G - M)和低氧化石墨烯(G - L)薄膜的面電容與電流密度的關系。d)掃描速率為5毫伏/秒時,中等氧化石墨烯(G - M)的電容貢獻占比。e)高氧化石墨烯(G - H)、中等氧化石墨烯(G - M)和低氧化石墨烯(G - L)薄膜的電容性和擴散性貢獻。f)高氧化石墨烯(G - H)、中等氧化石墨烯(G - M)和低氧化石墨烯(G - L)的電化學阻抗譜(EIS)圖(插圖為高頻范圍內的EIS圖)。
 
 
Fig 5. a) 中等氧化石墨烯(G - M)微型超級電容器(MSC)的制備示意圖。b) 置于聚乙烯醇(PVA)/氫氧化鉀(KOH)凝膠電解質中的自支撐G - M MSC器件圖片。c) 各種自支撐圖案化薄膜的圖像。d) 激光加工邊緣的掃描電子顯微鏡(SEM)圖像(插圖為邊緣的高分辨率SEM圖像)。e, f) G - M MSC在不同掃描速率和電流密度下的循環伏安(CV)曲線和恒電流充放電(GCD)曲線。
g) 不同質量負載下G - M MSC的比電容。
 
 
Fig 6. a) 無基底的柔性自支撐微型超級電容器(MSC)的圖片。b、c) 中等氧化石墨烯(G - M)微型超級電容器(MSC)在不同掃描速率和電流密度下的循環伏安(CV)曲線和恒電流充放電(GCD)曲線。d) 不同電流密度和掃描速率下的面電容。e) 平面和彎曲狀態下的循環穩定性(插圖為掃描速率為 10 毫伏 / 秒時不同彎曲角度下的循環伏安曲線)。f) 由自支撐微型超級電容器(MSC)點亮的發光二極管(LED)的照片。g) 10 個串聯的微型超級電容器(MSC)在平坦和彎曲狀態下的圖片及其在 20 毫伏 / 秒時的循環伏安曲線。h) 中等氧化石墨烯(G - M)微型超級電容器(MSC)與已報道結果的能量和功率密度對比。i) 與其他微型超級電容器(MSC)器件相比,這項工作的優勢。
 
        相關研究工作由江蘇大學Dawei Cao/ Yuan Liu團隊于2024年在線發表在《Small》期刊上, Facile Preparation of High-Performance Free-Standing Micro-Supercapacitors by Optimizing Oxygen Groups on Graphene,原文鏈接:https://doi.org/10.1002/smll.202404307

轉自《石墨烯研究》公眾號
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