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東北電力大學能源與動力工程學院(吉林)--基于功能化石墨烯氧化物納米孔的高效反滲透脫鹽
        隨著全球水資源短缺問題的日益嚴重,海水淡化和苦咸水處理技術受到了廣泛關注。反滲透(RO)技術作為當前主流的脫鹽技術,具有脫鹽效率高、適應性強等優點。然而,傳統RO膜存在能耗高、易污染等問題,限制了其廣泛應用。因此,開發新型高效、低能耗的脫鹽膜材料具有重要意義。
       本文介紹了基于功能化石墨烯氧化物(GO)納米孔的反滲透脫鹽技術。通過精確調控GO納米孔的結構和化學性質,實現了對鹽離子的高效篩分和水分子的快速傳輸。這種新型脫鹽膜不僅提高了脫鹽效率,還降低了能耗,為海水淡化和苦咸水處理提供了一種高效、經濟的解決方案。

 
圖1. (左)初始模型示意圖;(右)六種不同孔徑和功能化修飾的納米孔結構
 

 
圖2. (a)六種GO膜(Case1-Case6)水分子滲透率隨時間變化曲線;(b)六種GO膜的水通量對比。


 
圖3. 水分子沿x-z方向二維濃度分布的對比‌
‌(a) Case1: G0-CH(小孔徑); (b) Case2: G0-COH(小孔徑); (c) Case3: GO-cH(大孔徑); (d) Case4: GO-cOH(大孔徑); (e) Case5: GO-COOH; (f) Case6: GO-COO?‌




各案例濃度分布特征與機制分析

‌Case1(G0-CH,小孔徑)‌

· ‌分布特征‌:孔道入口處濃度梯度陡峭,孔內形成單分子層高密度水鏈(密度峰值>3.5 g/cm³)。
· ‌機制‌:超小孔徑(0.3 nm)導致空間位阻效應顯著,水分子受限于氫鍵網絡的有序排列。

‌Case2(G0-COH,小孔徑)‌

· ‌分布特征‌:孔道中段出現對稱雙峰分布(峰值密度3.2 g/cm³),出口區域濃度快速衰減。
· ‌機制‌:羧酸基團(-COH)通過氫鍵誘導水分子形成“啞鈴狀”結構,降低傳輸能壘‌67。

‌Case3(GO-cH,大孔徑)‌

· ‌分布特征‌:寬孔徑(0.7 nm)內濃度分布均勻(密度~2.8 g/cm³),界面處無明顯梯度。
· ‌機制‌:未修飾大孔徑缺乏選擇性,水分子自由擴散導致無序傳輸,易伴隨鹽離子滲透。

‌Case4(GO-cOH,大孔徑)‌

· ‌分布特征‌:羥基(-cOH)修飾使孔道表面形成親水層,界面處濃度升高(密度3.0 g/cm³)。
· ‌機制‌:表面羥基通過氫鍵錨定水分子,形成定向傳輸通道,抑制離子共擴散。

‌Case5(GO-COOH)‌

· ‌分布特征‌:羧酸基團(-COOH)修飾區域濃度極化顯著(密度差達1.2 g/cm³)。
· ‌機制‌:負電荷基團靜電排斥Cl?,同時通過質子化作用調控界面水結構,增強脫鹽效率。

‌Case6(GO-COO?)‌

· ‌分布特征‌:全電離羧酸根(-COO?)導致孔道外緣濃度驟降(密度<2.0 g/cm³)。
· ‌機制‌:強負電荷產生雙電層效應,排斥陰離子并壓縮水分子層厚度,提升傳輸速率‌
 

 
‌圖4. 水分子沿X-Y方向二維濃度分布的對比。‌(a) Case1: G0-CH(小孔徑); (b) Case2: GO-COH(小孔徑); (c) Case3: GO-CH(大孔徑); (d) Case4: GO-COH(大孔徑)‌
各案例濃度分布特征與機制分析
‌Case1(G0-CH,小孔徑)‌
‌分布特征‌:
孔道中心呈現環形高濃度區(密度峰值>3.3 g/cm³),邊緣濃度急劇下降。
二維平面上形成“同心圓”狀梯度分布,表明水分子受限于狹窄孔徑的強約束效應。
‌機制‌:
超小孔徑(0.3 nm)導致水分子在平面內通過氫鍵網絡形成類晶體結構,優先沿孔道中心傳輸‌4。
‌Case2(GO-COH,小孔徑)‌
‌分布特征‌:
羧酸基團(-COH)修飾區域出現局部濃度極化(密度差達0.8 g/cm³)。
孔道邊緣形成對稱雙峰分布,與X-Z方向觀測的“啞鈴狀”結構形成空間互補。
‌機制‌:
-COH基團通過氫鍵與水分子動態結合,誘導平面內水分子定向排列,降低界面摩擦阻力。
‌Case3(GO-CH,大孔徑)‌
‌分布特征‌:
大孔徑(0.7 nm)內濃度分布均勻(密度~2.6 g/cm³),無明顯梯度差異。
孔道邊緣因疏水修飾(-CH)導致水分子排列松散(密度<2.0 g/cm³)。
‌機制‌:
未修飾大孔徑允許水分子自由擴散,但疏水基團破壞界面水連續性,降低傳輸效率。
‌Case4(GO-COH,大孔徑)‌
‌分布特征‌:
羥基(-COH)修飾使孔道表面形成親水“通道”,平面內濃度分布呈帶狀高密度區(密度3.1 g/cm³)。邊緣區域因靜電排斥作用抑制離子吸附,維持濃度穩定性(波動<5%)。
‌機制‌:
親水基團通過氫鍵錨定水分子,形成平面內低能壘傳輸路徑,同時抑制鹽離子共擴散。
 

 
‌圖5. 不同納米通道內水分子沿Z方向氫鍵分布的對比‌



各案例氫鍵分布特征與機制解析:‌Case1(G0-CH,小孔徑)‌分布特征‌:氫鍵密度在孔道中心形成尖銳單峰(峰值密度~3.2 bonds/nm³),沿Z方向分布范圍狹窄(<1 nm)。氫鍵壽命較長(>10 ps),表明水分子形成穩定的類冰結構。

· ‌機制‌:超小孔徑(0.3 nm)迫使水分子通過氫鍵網絡形成單列鏈式結構,動態重排受限,傳輸能壘較高。‌Case2(GO-COH,小孔徑)‌分布特征‌:氫鍵密度呈現雙峰分布(峰值密度2.8/3.0 bonds/nm³),對應羧酸基團(-COH)與水分子的界面結合位點。氫鍵壽命較短(~5 ps),動態平衡增強傳輸效率。‌機制‌:-COH基團與水分子形成可逆氫鍵,打破剛性結構,降低傳輸阻力,同時維持有序性。‌Case3(GO-CH,大孔徑)‌分布特征‌:氫鍵密度分布平坦(均值2.2 bonds/nm³),沿Z方向無明顯峰值,局部區域出現斷點(密度<1.5 bonds/nm³)。氫鍵網絡波動劇烈(標準差>0.8),表明無序傳輸。‌機制‌:大孔徑(0.7 nm)內水分子自由度增加,氫鍵網絡松散,易受離子干擾導致傳輸效率下降。‌Case4(GO-COH,大孔徑)‌分布特征‌:氫鍵密度在孔道表面形成梯度分布(峰值3.1 bonds/nm³),向中心逐漸降低至2.5 bonds/nm³。氫鍵方向性顯著(>70%沿Z軸取向),促進定向傳輸。‌機制‌:羥基(-COH)修飾誘導界面水分子有序排列,形成“氫鍵引導層”,抑制離子滲透并增強通量。‌Case5(GO-COOH)‌分布特征‌:氫鍵密度在羧酸基團附近極化(局部峰值3.5 bonds/nm³),遠離基團區域密度驟減(<2.0 bonds/nm³)。氫鍵壽命差異顯著(基團區域>8 ps,其他區域<3 ps)。‌機制‌:-COOH的強氫鍵能力局部固定水分子,但非對稱分布導致傳輸路徑選擇性增強。‌Case6(GO-COO?)‌分布特征‌:全電離羧酸根(-COO?)導致氫鍵密度整體降低(均值1.8 bonds/nm³),但分布均勻性提升(標準差<0.3)。氫鍵方向隨機性增加,傳輸速率提升但選擇性下降。‌機制‌:強負電荷通過雙電層壓縮水分子層厚度,削弱氫鍵網絡但增強電滲流效應。
 

 
‌圖6. 不同納米孔內水分子偶極取向概率分布的對比。‌(a) Case1: G0-CH(小孔徑); (b) Case2: G0-COH(小孔徑); (c) Case3: GO-CH(大孔徑); (d) Case4: GO-COH(大孔徑); (e) Case5: GO-COOH; (f) Case6: GO-COO?‌黑色曲線:海水側10 Å處;紅色曲線:納米孔功能區內;藍色曲線:淡水側10 Å處‌



各案例偶極取向分布特征與機制解析

‌Case1(G0-CH,小孔徑)‌分布特征‌:‌海水側(黑)‌:偶極取向呈寬峰分布(θ≈90°±30°),表明界面水分子隨機排列;‌孔內(紅)‌:偶極角銳化為單峰(θ≈45°),指向孔道中心;‌淡水側(藍)‌:概率分布與海水側相似,但峰值降低20%,無序性增強。‌機制‌:疏水-CH基團抑制水分子與孔壁相互作用,孔內受限空間迫使偶極沿傳輸方向部分有序排列,但缺乏持續驅動力‌。‌Case2(G0-COH,小孔徑)‌分布特征‌:‌海水側(黑)‌:偶極角分布向低角度偏移(θ≈60°±20°),預有序化顯著;‌孔內(紅)‌:強極化峰(θ≈15°),指向羧酸基團(-COH)的氫鍵受體位點;‌淡水側(藍)‌:分布對稱性恢復,但保留弱取向記憶(θ≈75°)。‌機制‌:-COH基團通過氫鍵錨定水分子O-H鍵,誘導偶極沿電場方向(Z軸)定向排列,降低傳輸能壘。‌Case3(GO-CH,大孔徑)‌分布特征‌:‌海水側(黑)‌:寬峰(θ≈90°±40°),高鹽度導致強隨機化;‌孔內(紅)‌:雙峰分布(θ≈30°和150°),反映水分子在疏水孔壁處的翻轉運動;‌淡水側(藍)‌:單峰(θ≈105°),偶極反向極化。‌機制‌:大孔徑內水分子受界面疏水效應與體相擴散競爭,形成動態翻轉的“偶極震蕩”現象。‌Case4(GO-COH,大孔徑)‌分布特征‌:‌海水側(黑)‌:預極化峰(θ≈50°),羥基吸引水分子H端朝向孔內;‌孔內(紅)‌:窄峰(θ≈10°),偶極高度定向排列;‌淡水側(藍)‌:弱極化殘留(θ≈80°),表明界面有序性向體相傳遞。‌機制‌:親水-COH基團通過長程氫鍵網絡調控偶極協同取向,形成跨尺度的定向傳輸通道。‌Case5(GO-COOH)‌分布特征‌:‌海水側(黑)‌:極化峰分裂(θ≈20°和160°),反映羧酸基團的雙重氫鍵位點;‌孔內(紅)‌:強單峰(θ≈5°),偶極幾乎完全沿Z軸排列;‌淡水側(藍)‌:極化殘留顯著(θ≈60°),有序性維持距離>1 nm。‌機制‌:-COOH的強酸性與部分電離特性產生局部電場,驅動水分子偶極超強定向,提升脫鹽選擇性。‌Case6(GO-COO?)‌分布特征‌:‌海水側(黑)‌:寬峰(θ≈90°±50°),電荷屏蔽削弱預極化;‌孔內(紅)‌:低角度平臺分布(θ≈0°-30°),偶極一致性增強;‌淡水側(藍)‌:極化完全消失(θ≈90°±60°)。‌機制‌:全電離-COO?基團通過雙電層壓縮界面水厚度,偶極受強電場驅動定向,但高離子強度削弱長程效應。

 

1. 功能化石墨烯氧化物納米孔的特性

石墨烯氧化物(GO)是一種具有獨特二維結構的碳材料,其表面富含含氧官能團,如羥基、羧基等。這些官能團使得GO具有良好的親水性和化學穩定性,同時可以通過化學修飾引入特定的功能基團。GO納米孔作為脫鹽膜的關鍵組成部分,其尺寸、形狀和化學性質對脫鹽性能具有重要影響。

2. 功能化石墨烯氧化物納米孔的制備

功能化石墨烯氧化物納米孔的制備主要包括以下幾個步驟:首先,通過化學或物理方法將石墨氧化成GO;然后,利用超聲或化學刻蝕等方法在GO片層上形成納米孔;最后,通過化學修飾引入特定的功能基團,如正電荷基團、負電荷基團或親水基團等,以調控納米孔的化學性質和篩分性能。

3. 脫鹽性能研究

實驗結果表明,基于功能化石墨烯氧化物納米孔的脫鹽膜對鹽離子具有優異的篩分性能。通過調控納米孔的尺寸和化學性質,可以實現對不同種類鹽離子的選擇性篩分。同時,該脫鹽膜還表現出良好的水通量和抗污染性能,有效降低了能耗和操作成本。

4. 結論與展望

本文成功制備了基于功能化石墨烯氧化物納米孔的脫鹽膜,并實現了對鹽離子的高效篩分和水分子的快速傳輸。這種新型脫鹽膜不僅提高了脫鹽效率,還降低了能耗,為海水淡化和苦咸水處理提供了一種高效、經濟的解決方案。未來,我們將進一步優化納米孔的結構和化學性質,探索其在其他領域的應用潛力。

轉自《石墨烯研究》公眾號
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