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江蘇大學(xué)、香港浸會大學(xué)、蘇州科技大學(xué)、仲愷農(nóng)業(yè)工程學(xué)院--石墨烯改性CeO2-g-C3N4異質(zhì)結(jié)構(gòu)的制備及其光催化降解有機污染物的研究
     本文通過簡單化學(xué)法合成石墨烯改性CeO?-g-C?N?復(fù)合材料,探究其在可見光下降解有機污染物的性能及機理。‌背景‌:針對CeO?和g-C?N?光催化劑載流子復(fù)合率高、可見光響應(yīng)弱的問題,引入石墨烯構(gòu)建異質(zhì)結(jié)以提升性能。‌方法‌:1)熱聚合尿素制備g-C?N?;2)硝酸鈰與g-C?N?混合煅燒形成CeO?-g-C?N?;3)超聲分散石墨烯獲得三元復(fù)合材料。通過XRD、TEM、SEM、FTIR和UV-Vis DRS表征材料結(jié)構(gòu)與光學(xué)性質(zhì),并以RhB為污染物評估光催化活性。
 
 
圖1.所制備樣品的XRD圖譜(a)。CeO?的TEM圖像(b),N-GO的TEM圖像(c)和g-C?N?的TEM圖像(d)。CeO?@N-GO/g-C?N?的SEM圖像(e),TEM圖像(f)和相應(yīng)的HR-TEM圖像(g)。


 
圖2.g-C3N4和CeO2@N-GO/g-C3N4的XPS全譜(a)以及高分辨率的C 1s (b)、N 1s (c)和Ce 3d (d)譜。
 
 
 
圖3.UV-vis DRS (a),(ah)1/2與(hu)的關(guān)系圖(b),8-C3N4和CeO2的XPS VB光譜(c),以及所制備樣品的N2吸附-解吸等溫線(d)。
 

 
圖4。樣品的PL光譜(a)、瞬態(tài)光電流響應(yīng)(b)和EIS光譜(c)。
 
 
圖5。MBT在g-C3N4、CeO2和具有不同CeO2含量的CeO2@N-GO/g-C3N4上的降解(a)。MBT在不同反應(yīng)時間的紫外-可見光譜(b),循環(huán)實驗(c),以及五次反應(yīng)循環(huán)前后的XRD圖譜(d)的CeO2@N-GO/g-C3N4。

 
圖6。MBT降解的m/z:初始溶液(a),60分鐘(b)和120分鐘(c)。在CeO2@N-GC g-C3N4上降解MBT過程中產(chǎn)生的不同種類的中間產(chǎn)物(d)。
 
 
圖7。反應(yīng)性物種捕獲實驗結(jié)果(a)和DMPO-O??(b)以及DMPO-•OH(c)的ESR光譜,針對CeO?@N-GO/g-C?N?。

 
圖8。g-C3N4(a)和CeO2(b)的頂視圖和側(cè)視圖。g-C3N4(c)和CeO2(d)的逸出功。CeO2/g-C3N4的電荷密度差(e,頂視圖和側(cè)視圖)(黃色等值面:電子積累,藍色等值面:電子耗盡,等值面值為0.002 e Å^-3)。

 
圖9。CeO2和g-C3N4在接觸前(a)和接觸后(b)的電荷轉(zhuǎn)移示意圖,以及可見光照射下CeO2@N-GO/g-C3N4的光催化機制(c)的提出。
 
結(jié)果‌:1)XRD證實CeO?和g-C?N?共存,CeO?含量增加時其衍射峰增強;TEM/SEM顯示石墨烯均勻負載于CeO?-g-C?N?表面,形成緊密異質(zhì)界面;FTIR驗證組分間化學(xué)相互作用。2)UV-Vis DRS表明石墨烯顯著拓寬材料可見光吸收范圍并增強光捕獲能力。3)光催化實驗中,石墨烯改性材料(CeO?含量30%)對RhB的降解效率達95%以上,遠超純CeO?和g-C?N?,且循環(huán)5次后性能穩(wěn)定。
機理‌:可見光激發(fā)下,CeO?和g-C?N?產(chǎn)生電子-空穴對,石墨烯作為高效電子導(dǎo)體,加速電子遷移至其表面,抑制復(fù)合;電子與溶解氧反應(yīng)生成超氧自由基(·O??),空穴直接氧化污染物或生成羥基自由基(·OH),協(xié)同降解RhB為無害物質(zhì)。
結(jié)論‌:石墨烯改性顯著提升CeO?-g-C?N?的光催化活性,異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)促進載流子分離并拓寬光響應(yīng),為開發(fā)高效穩(wěn)定光催化劑提供新思路。全文通過材料設(shè)計與機理解析,為有機污染治理提供了可行方案。
 
‌‌創(chuàng)新點‌:
首次將石墨烯與CeO?-g-C?N?復(fù)合,構(gòu)建三元異質(zhì)結(jié)構(gòu),突破單一或二元材料的性能瓶頸。
通過調(diào)控組分比例和界面結(jié)構(gòu),顯著提升光吸收能力和載流子分離效率。
‌應(yīng)用價值‌:
 
為高效降解有機污染物提供了新型光催化劑設(shè)計思路,具有綠色環(huán)保、成本低、穩(wěn)定性高等優(yōu)勢。
機理研究為優(yōu)化異質(zhì)結(jié)光催化劑提供了理論支持,可拓展至能源轉(zhuǎn)化(如光解水制氫)等領(lǐng)域。
綜上,該研究通過材料改性策略和機理探索,為解決環(huán)境污染問題提供了兼具科學(xué)價值和應(yīng)用潛力的解決方案。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
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