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重慶大學工程熱物理研究所、能源與動力工程學院--基于MXene的可穿戴自充電生物超級電容器研究
柔性可穿戴電子設備需微型自供電系統持續供能。現有鋰電與超級電容器存在儲能局限,而生物燃料電池(BFCs)雖可利用汗液乳酸發電,卻缺乏儲能功能且功率不足。生物超級電容器(BSCs)整合BFCs能量收集與超級電容器儲能特性,成為理想解決方案。然而,傳統生物電極因酶活性位點嵌入過深、催化微環境差等問題制約性能。本研究通過構建MXene基三維層級結構生物陽極,優化酶催化與電子傳輸,實現高效能量收集與存儲。
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生物超級電容器(BSCs)結合生物燃料電池與超級電容器優勢,可從汗液中收集并存儲能量,但傳統生物電極因酶活性位點制備復雜、嵌入深度大等問題受限。本研究設計了一種MXene/單壁碳納米管/乳酸氧化酶(LOx)層級結構雙功能生物陽極,兼具高效催化乳酸氧化與雙電層儲能能力。基于此陽極,開發了“島嶼-橋梁”結構可穿戴器件,含復合生物陽極、活性炭/鉑陰極、水凝膠基板及液態金屬導體,實現0.48 V開路電壓、0.5 mA cm?²下220.9 μW cm?²的高功率密度,且拉伸/彎曲后仍保持穩定貼合性與輸出性能。該設計為可穿戴自供電平臺提供了創新策略。
 
 
‌圖1. MXene/CNT/LOx生物陽極的合成過程示意圖‌
將經PDDA修飾的單壁碳納米管(CNT-PDDA)與單層MXene納米片通過靜電作用結合,形成三維層級結構MXene/CNT;隨后將乳酸氧化酶(LOx)和1,4-萘醌(1,4-NQ)進一步引入并嵌入MXene/CNT層間,最終得到MXene/CNT/LOx生物陽極。
 
 
圖2. 電極材料的形貌與結構表征
a) MXene電極的透射電子顯微鏡(TEM)圖像;b) MXene電極的截面掃描電子顯微鏡(SEM)圖像;c) MXene/CNT電極的TEM圖像;d) MXene/CNT電極的截面SEM圖像;e) MXene/CNT/LOx生物陽極的高倍SEM圖像;f) MXene/CNT/LOx生物陽極的TEM圖像;g) MXene/CNT/LOx吸附異硫氰酸熒光素(FITC,綠色)后的三維共聚焦激光掃描顯微鏡(CLSM)圖像,虛線圓圈標出不同層結構;h) 經EDC/NHS修飾的MXene/CNT電極的C 1s高分辨X射線光電子能譜(XPS);i) MXene/CNT/LOx生物陽極的傅里葉變換紅外光譜(FTIR)。
 
 
圖3. 可貼附皮膚的BSC裝置設計與工作原理
a) 可貼附皮膚的BSC裝置示意圖。單個BFC單元通過汗液中的乳酸生成能量,并以電容形式存儲;四個單元通過液態金屬導體連接。
b) BSC裝置在充電模式(能量存儲)與放電模式(能量釋放)下的工作機制示意圖。
 
 
圖4. BSC裝置的電化學性能表征
a) 在0.5 M PBS含15 mM乳酸條件下,不同時間(至36小時)的功率密度-電壓曲線及功率密度保持率(插圖為實物照片);b) 相同條件下的開路電壓(OCV)曲線;c) 分別以MXene/LOx和MXene/CNT/LOx作為生物陽極時的功率密度-電壓對比曲線;d) 0.5 M PBS中不同電流密度下的恒電流充放電曲線,e) 對應面積電容計算結果;f) 不同掃描速率下的循環伏安(CV)曲線;g) 0.5 M PBS中以100 mV s?¹掃描速率進行500次CV循環的穩定性測試;h) 不含乳酸的0.5 M PBS中,BSC裝置充電至0.5 V后的自放電曲線;i) 含15 mM乳酸時的自充電曲線。
 
 
圖5. MXene/CNT復合材料的理論模擬分析
a) MXene/CNT的優化晶體結構;b) CNT、MXene及MXene/CNT的總電子態密度;c) MXene/CNT的優化吸附模型;d) C3H6O3(乳酸)在CNT、MXene及MXene/CNT晶格上的吸附能對比。
 
 
圖6. BSC裝置的脈沖放電性能與機械穩定性驗證
a) 不同電流密度下記錄的BSC裝置脈沖放電曲線;b) 0.5 mA cm?²電流密度下,以60秒靜置間隔進行的1小時脈沖放電-自充電循環曲線;c) BSC裝置在松弛狀態與100%拉伸狀態下的示意圖;d) 經歷100次拉伸循環后的脈沖放電-自充電曲線(測試條件:0.5 M PBS含15 mM乳酸);e) 志愿者騎行健身車時BSC裝置貼附于手臂的示意圖,f) 實驗室監測健身場景下采集汗液后的輸出電壓(插圖為首周期與末周期的脈沖輸出實物照片)。
 
本研究成功開發了基于MXene/CNT/LOx雙功能生物陽極的可穿戴生物超級電容器,兼具高能量收集效率(220.9 μW cm?²)與儲能性能(245 F g?¹),并通過“島嶼-橋梁”結構實現機械順應性。該工作為可穿戴自供電系統的電極與器件設計提供了新思路,推動其在健康監測等領域的應用。

轉自《石墨烯研究》公眾號
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