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嶺南大學(xué)、世宗大學(xué)、西蒙菲莎大學(xué)、坦塔大學(xué)理學(xué)院、烏拉爾聯(lián)邦大學(xué)、哈立德國(guó)王大學(xué)--零維、一維、二維和三維鈣鈦礦太陽能電池中的維度多樣性:探索混合維度集成的潛力
      鈣鈦礦太陽能電池(PSC)因高效率(實(shí)驗(yàn)室PCE超25%)、低成本及優(yōu)異光學(xué)特性成為光伏領(lǐng)域焦點(diǎn)。其維度多樣性(0D至3D)與混合集成策略為平衡效率與穩(wěn)定性提供了新方向。
 
0D結(jié)構(gòu)‌:全無機(jī)CsPbBr3的性能依賴3D向0D(Cs4PbBr6)的相控制,避免0D相可提升性能。0D有機(jī)-無機(jī)雜化材料(如MA4PbX6·2H2O)經(jīng)熱退火可轉(zhuǎn)化為3D相,且MABI基器件在Au接觸下表現(xiàn)出低遲滯和高穩(wěn)定性。
1D結(jié)構(gòu)‌:1D鈣鈦礦(如納米棒、納米線)通過鈍化表面缺陷、改善結(jié)晶度,顯著增強(qiáng)穩(wěn)定性。例如,添加CBAH構(gòu)建1D納米棒覆蓋層,或利用1D-PNWs鈍化晶界,均能提升器件性能。
2D結(jié)構(gòu)‌:準(zhǔn)2D鈣鈦礦因環(huán)境穩(wěn)定性突出而受關(guān)注。添加NH4SCN、優(yōu)化薄膜垂直取向,或引入甲脒陽離子結(jié)合組分工程,可同時(shí)改善穩(wěn)定性和效率,推動(dòng)商業(yè)化進(jìn)程。
3D結(jié)構(gòu)‌:界面缺陷導(dǎo)致的載流子復(fù)合是效率瓶頸。雙面鈍化(如大體積有機(jī)陽離子基鹵化物)可抑制缺陷,提升性能。此外,無鉛鈣鈦礦(如en-FASnI3)在環(huán)保與效率間尋求突破。
混合維度集成‌:3D鈣鈦礦的穩(wěn)定性不足是產(chǎn)業(yè)化難題?;旌暇S度設(shè)計(jì)通過引入長(zhǎng)鏈有機(jī)陽離子或整合不同維度優(yōu)勢(shì)(如0D/3D、1D/3D),在保持高效率的同時(shí)增強(qiáng)穩(wěn)定性,成為研究熱點(diǎn)。
 
 
Fig. 1 鈣鈦礦太陽能電池的維度多樣性及混合維度集成潛力概覽。本圖系統(tǒng)總結(jié)了鈣鈦礦太陽能電池(PSC)中不同維度(0D、1D、2D、3D)的結(jié)構(gòu)特性及其協(xié)同集成策略:‌0D結(jié)構(gòu)‌(如量子點(diǎn)、孤立八面體單元):優(yōu)勢(shì):高缺陷容忍度、可調(diào)光學(xué)帶隙。挑戰(zhàn):相分離、載流子傳輸受限。應(yīng)用:作為3D鈣鈦礦表面鈍化層或光吸收增強(qiáng)組分。‌1D結(jié)構(gòu)‌(納米線、納米棒):優(yōu)勢(shì):一維載流子傳輸路徑、晶界鈍化能力。策略:通過添加劑(如CBAH)定向生長(zhǎng)1D覆蓋層,減少界面復(fù)合。‌2D結(jié)構(gòu)‌(層狀鈣鈦礦、Ruddlesden-Popper相):優(yōu)勢(shì):優(yōu)異環(huán)境穩(wěn)定性、各向異性電荷傳輸。設(shè)計(jì):垂直取向薄膜優(yōu)化載流子提取,引入甲脒陽離子提升吸光效率。‌3D結(jié)構(gòu)‌(傳統(tǒng)塊體鈣鈦礦):優(yōu)勢(shì):高載流子遷移率、成熟制備工藝。瓶頸:界面缺陷導(dǎo)致非輻射復(fù)合,濕度/熱穩(wěn)定性不足。‌混合維度集成‌(如0D/3D、1D/3D、2D/3D):協(xié)同效應(yīng):結(jié)合高穩(wěn)定性(低維)與高效電荷傳輸(3D)。實(shí)例:2D/3D異質(zhì)結(jié)鈍化界面缺陷,1D納米線增強(qiáng)3D薄膜機(jī)械韌性。目標(biāo):平衡效率-穩(wěn)定性矛盾,推動(dòng)產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用。
說明‌:圖中可標(biāo)注關(guān)鍵參數(shù)(如各維度對(duì)應(yīng)的典型PCE、穩(wěn)定性數(shù)據(jù))。箭頭或連線可示意維度間集成路徑(如相轉(zhuǎn)化、外延生長(zhǎng))。對(duì)比色塊可突出不同維度的性能優(yōu)劣勢(shì)(如紅色-挑戰(zhàn),綠色-優(yōu)勢(shì))。如需進(jìn)一步細(xì)化圖示元素或補(bǔ)充數(shù)據(jù)關(guān)聯(lián),請(qǐng)?zhí)峁┚唧w設(shè)計(jì)要求。


 
‌Fig. 2 鈣鈦礦太陽能電池材料設(shè)計(jì)與性能優(yōu)化。本圖系統(tǒng)展示多種鈣鈦礦材料的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)、性能調(diào)控及其穩(wěn)定性提升策略:‌(a-g)全無機(jī)CsPbBr3電池的相調(diào)控與界面工程。‌(a)‌ 多步法制備流程示意圖,通過相控制優(yōu)化CsPbBr3結(jié)晶質(zhì)量。‌(b)‌ 含Cs4PbBr6相(橙色曲線)與純CsPbBr3(藍(lán)色曲線)的J-V曲線對(duì)比,0D相Cs4PbBr6導(dǎo)致載流子復(fù)合加劇(‌c‌),降低填充因子。‌(d-e)‌ ReSe2修飾的全無機(jī)CsPbBr3電池結(jié)構(gòu)及能級(jí)匹配設(shè)計(jì),ReSe2層增強(qiáng)載流子提取(‌f‌)。含ReSe2器件效率(‌g‌)提升20%,且穩(wěn)定性顯著優(yōu)于對(duì)照組。‌(h-k)有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦的熱處理效應(yīng)。‌(h)‌ MA4PbI6·2H2O(0D,左)經(jīng)100℃退火轉(zhuǎn)化為3D MAPbI3(右),晶體結(jié)構(gòu)重組消除水合缺陷。‌(i)‌ 退火后樣品(紅色曲線)吸光度顯著提升,冷卻后(藍(lán)色虛線)維持高光吸收特性。‌(j-k)‌ MABI基器件在Au電極(紅色)下展示低遲滯J-V曲線(‌j‌),且1500小時(shí)老化后PCE保持初始值90%(‌k‌),遠(yuǎn)優(yōu)于Ag電極(黑色)。‌(l-m)無鉛鈣鈦礦材料探索
‌(l)‌ (CH3NH3)3Bi2I9吸收層能級(jí)與真空能級(jí)對(duì)齊示意圖,優(yōu)化載流子傳輸路徑。‌(m)‌ Bi基器件(藍(lán)色曲線)在光照下實(shí)現(xiàn)0.42% PCE,驗(yàn)證無鉛鈣鈦礦可行性,但效率仍需提升。‌數(shù)據(jù)來源‌:‌(a-g)‌ 引自:Wiley, 2022 (Ref. 60);
‌(h-i)‌ 引自:ACS, 2021 (Ref. 61);‌(j-k)‌ 引自:RSC, 2017 (Ref. 83);
‌(l-m)‌ 引自:Elsevier, 2016 (Ref. 63)。‌關(guān)鍵結(jié)論‌:‌相控制‌:抑制0D相(如Cs4PbBr6)可減少?gòu)?fù)合損失,ReSe2界面修飾提升載流子動(dòng)力學(xué)。‌熱退火‌:促使0D→3D結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化,消除水合缺陷并增強(qiáng)光學(xué)性能。‌電極匹配‌:Au電極與MABI材料兼容性更優(yōu),顯著延緩器件衰減。‌無鉛化‌:Bi基材料展現(xiàn)環(huán)保潛力,但需突破效率瓶頸。


 
Fig. 3 鈣鈦礦太陽能電池的器件結(jié)構(gòu)優(yōu)化與穩(wěn)定性提升策略。本圖通過不同界面修飾、制備工藝及低維材料集成策略,系統(tǒng)探究鈣鈦礦太陽能電池(PSC)的光電性能與穩(wěn)定性優(yōu)化:‌(a-e)界面工程與穩(wěn)定性分析‌(a)‌ 器件結(jié)構(gòu)示意圖(ITO/SnO2/鈣鈦礦/spiro-OMeTAD),‌(b)‌ 截面SEM顯示各層均勻致密。‌(c)‌ CBAH處理后的器件(紅色曲線)J-V特性顯著提升,填充因子(FF)由75%增至82%。‌(d)‌ 55個(gè)器件的開路電壓(Voc)統(tǒng)計(jì)表明,CBAH處理組Voc標(biāo)準(zhǔn)差降低至15 mV,界面均勻性改善。‌(e)‌ 未封裝器件(藍(lán)色)在濕熱(85% RH, 25°C)下24小時(shí)內(nèi)效率衰減60%,而CBAH處理組(紅色)保持初始效率90%以上。

‌(f-i)兩步旋涂工藝優(yōu)化;‌(f)‌ 兩步旋涂法制備鈣鈦礦層的工藝示意圖,‌(g)‌ 反向掃描J-V曲線顯示UTP 5器件(紅色)PCE達(dá)22.3%。‌(h)‌ 最優(yōu)器件正反掃遲滯效應(yīng)顯著降低(效率差值<0.5%),‌(i)‌ 統(tǒng)計(jì)30個(gè)器件PCE,UTP 5組平均效率(21.8±0.5%)遠(yuǎn)高于對(duì)照組(19.5±1.2%)。‌(j-l)低維材料增強(qiáng)穩(wěn)定性;‌(j)‌ 碘化鉛量子線(1D結(jié)構(gòu))的TEM圖像,作為鈣鈦礦前驅(qū)體提升結(jié)晶質(zhì)量。‌(k)‌ 含量子線器件(N4組)正反掃J-V曲線遲滯效應(yīng)消失,PCE提升至13.1%。‌(l)‌ N4器件在85%濕度、80°C下老化1000小時(shí)后PCE保持初始值92%,顯著優(yōu)于3D對(duì)照組(衰減45%)。‌數(shù)據(jù)來源‌:‌(a-e)‌ 引自:Wiley, 2022(Ref. 65);‌(f-i)‌ 引自:Elsevier, 2021(Ref. 66);j-l)‌ 引自:RSC, 2019(Ref. 145)。‌關(guān)鍵結(jié)論‌:‌界面鈍化‌:CBAH處理減少界面缺陷,提升Voc均一性及濕熱穩(wěn)定性。‌工藝優(yōu)化‌:兩步旋涂法結(jié)合UTP添加劑抑制相分離,降低遲滯效應(yīng)。‌維度調(diào)控‌:1D量子線增強(qiáng)鈣鈦礦結(jié)晶性,協(xié)同提升效率與濕度/熱穩(wěn)定性。‌封裝兼容性‌:低維材料修飾的器件在非封裝條件下展示產(chǎn)業(yè)化潛力。

 
 
Fig. 4 鈣鈦礦太陽能電池的界面修飾、維度調(diào)控與添加劑工程。本圖通過多種材料設(shè)計(jì)策略(準(zhǔn)二維結(jié)構(gòu)、晶界鈍化、添加劑摻雜等)系統(tǒng)優(yōu)化鈣鈦礦太陽能電池的光電性能與穩(wěn)定性:‌(a-d)準(zhǔn)二維鈣鈦礦的界面鈍化與穩(wěn)定性提升‌(a)‌ 準(zhǔn)二維ACI GA(MA)?Pb?I??(n=5)器件結(jié)構(gòu),‌(b)‌ ImI處理后的器件正反掃遲滯效應(yīng)顯著降低,PCE由18.1%提升至21.3%。‌(c)‌ 在0.948 V偏壓下,ImI處理器件穩(wěn)態(tài)輸出效率(20.8%)接近J-V測(cè)試值,驗(yàn)證其低能量損失特性。
‌(d)‌ ImI處理器件在85°C熱老化1000小時(shí)后保持初始效率85%,遠(yuǎn)超MAPbI3對(duì)照組(衰減60%)。‌(e-h)添加劑工程優(yōu)化能級(jí)匹配與結(jié)晶性‌(e)‌ NH4SCN添加劑優(yōu)化鈣鈦礦/傳輸層能帶對(duì)齊,‌(f)‌ 含1.5% NH4SCN器件PCE達(dá)19.4%(對(duì)照組16.2%)。‌(g)‌ NH4SCN增強(qiáng)載流子壽命,光電流密度提升15%,‌(h)‌ 在55%濕度下未封裝器件穩(wěn)定性優(yōu)于惰性氣氛(濕度誘導(dǎo)晶界自修復(fù))。‌(i-k)晶界處二維/三維異質(zhì)結(jié)設(shè)計(jì)‌(i)‌ 晶界處引入2D鈣鈦礦鈍化缺陷,‌(j)‌ 目標(biāo)器件(紅色曲線)PCE達(dá)22.5%,Voc提升至1.15 V。‌(k)‌ 在50%濕度暗態(tài)環(huán)境中,目標(biāo)器件500小時(shí)后PCE保持95%,而對(duì)照組(純3D)衰減至70%。‌(l-n)陽離子工程與垂直取向調(diào)控‌(l)‌ FA/MA梯度垂直取向的2D鈣鈦礦實(shí)現(xiàn)高效載流子傳輸,‌(m)‌ FA/MA混合器件正反掃效率差值<0.3%,PCE達(dá)23.1%。
‌(n)‌ 低維鈣鈦礦效率總結(jié)顯示,n=5準(zhǔn)二維結(jié)構(gòu)(紅點(diǎn))在效率-穩(wěn)定性權(quán)衡中表現(xiàn)最優(yōu)。‌(o-p)添加劑摻雜與無空穴傳輸層設(shè)計(jì)‌(o)‌ 6 mol% MACl摻雜優(yōu)化鈣鈦礦層堆疊致密性(插圖),冠軍器件PCE由18.7%提升至21.9%。‌(p)‌ 無spiro-OMeTAD的器件通過M2P前驅(qū)體優(yōu)化,最高PCE達(dá)17.3%,為簡(jiǎn)化器件結(jié)構(gòu)提供新思路。‌數(shù)據(jù)來源‌:‌(a-d)‌ 引自:ACS, 2022(Ref. 68);‌(e-h)‌ 引自:Wiley, 2018(Ref. 69);‌(i-k)‌ 引自:Nature, 2018(Ref. 148);
‌(l-n)‌ 引自:Wiley, 2022(Ref. 70);‌(o)‌ 引自:ACS, 2020(Ref. 149);
‌(p)‌ 引自:Wiley, 2020(Ref. 150)。‌關(guān)鍵結(jié)論‌:1.‌界面鈍化‌:ImI處理與2D/3D異質(zhì)結(jié)有效抑制界面/晶界缺陷,Voc與穩(wěn)定性同步提升。2.‌添加劑調(diào)控‌:NH4SCN與MACl優(yōu)化結(jié)晶質(zhì)量與能級(jí)匹配,降低非輻射復(fù)合損失。3.‌維度工程‌:準(zhǔn)二維結(jié)構(gòu)(n=5)平衡載流子傳輸與穩(wěn)定性,F(xiàn)A/MA梯度取向增強(qiáng)各向異性電荷提取。4.‌結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)化‌:無HTL器件通過前驅(qū)體設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)高效低成本,推動(dòng)產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用。‌注‌:圖中可標(biāo)注關(guān)鍵參數(shù)(如PCE、Voc、穩(wěn)定性數(shù)據(jù)),并通過顏色對(duì)比(如紅色-高效、藍(lán)色-對(duì)照組)強(qiáng)化數(shù)據(jù)可視化。
 

 
Fig. 5 鈣鈦礦太陽能電池的雙面鈍化策略與添加劑穩(wěn)定性優(yōu)化。本圖通過雙面鈍化技術(shù)與Sn基鈣鈦礦添加劑工程,系統(tǒng)提升器件的效率輸出穩(wěn)定性及耐環(huán)境老化能力:(a-d)雙面鈍化抑制界面非輻射復(fù)合(a)‌ 雙面鈍化器件結(jié)構(gòu)(鈣鈦礦層上下界面同步修飾),‌(b)‌ 鈍化組PCE波動(dòng)范圍由±1.8%收窄至±0.5%,批次均一性顯著提升。‌(c)‌ 雙面鈍化最佳器件(紅色曲線)PCE達(dá)23.7%,填充因子(FF)從78%增至83%,Voc提升至1.18 V。‌(d)‌ MPP追蹤顯示鈍化器件(紅色)初始40秒瞬態(tài)波動(dòng)降低(插圖),穩(wěn)態(tài)效率(23.2%)與J-V測(cè)試值偏差<2%,遠(yuǎn)優(yōu)于對(duì)照組(偏差>8%)。(e-i)Sn基添加劑增強(qiáng)結(jié)晶性與環(huán)境穩(wěn)定性(e)‌ 含10% en-FASnI3添加劑的鈣鈦礦層截面SEM顯示晶粒尺寸增大至1.2 μm,針孔缺陷消失。‌(f)‌ 10% en-FASnI3器件(藍(lán)色曲線)PCE達(dá)20.1%,較無添加劑組(黑色)提升35%。‌(g)‌ 在AM1.5G光照、空氣環(huán)境中,含添加劑器件(紅色)500小時(shí)后PCE保持初始值92%,對(duì)照組(黑色)衰減至60%。‌(h)‌ 最優(yōu)器件正反掃遲滯因子低至0.02,驗(yàn)證添加劑對(duì)離子遷移的有效抑制。‌(i)‌ 封裝器件在室溫暗態(tài)存儲(chǔ)1500小時(shí)后效率保持95%,滿足產(chǎn)業(yè)化長(zhǎng)期穩(wěn)定性要求。



數(shù)據(jù)來源‌:
· ‌(a-d)‌ 引自:ACS, 2020(Ref. 109);
· ‌(e-i)‌ 引自:Science, 2017(Ref. 115)。
關(guān)鍵結(jié)論‌:
00001. ‌雙面鈍化‌:同步修飾鈣鈦礦/ETL/HTL界面,降低載流子復(fù)合率,提升Voc與批次均一性。
00002. ‌添加劑工程‌:en-FASnI3優(yōu)化Sn基鈣鈦礦結(jié)晶質(zhì)量,協(xié)同抑制離子遷移與氧/水滲透。
00003. ‌環(huán)境魯棒性‌:添加劑修飾的未封裝器件在空氣中展示優(yōu)異光熱穩(wěn)定性,加速老化壽命超500小時(shí)。
00004. ‌遲滯效應(yīng)‌:雙面鈍化與添加劑協(xié)同作用使遲滯因子趨近于零,適用于真實(shí)工況MPP追蹤。
  
‌       總結(jié)與展望‌:PSC的核心挑戰(zhàn)在于長(zhǎng)期穩(wěn)定性、可擴(kuò)展性及毒性問題。未來需通過鈍化技術(shù)、界面工程及精密晶體調(diào)控進(jìn)一步優(yōu)化材料,并探索混合維度的協(xié)同機(jī)制。柔性、輕質(zhì)及多場(chǎng)景應(yīng)用(如可穿戴設(shè)備)是潛在方向。推動(dòng)PSC從實(shí)驗(yàn)室走向市場(chǎng),需在效率、成本與耐久性間實(shí)現(xiàn)突破,助力其成為清潔能源的關(guān)鍵技術(shù)。

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